Низкотемпературные свойства и куперовская неустойчивость сильно коррелированных систем

2
Оглавление
Стр.
Введение............................................................. 7
Глава 1. Влияние дальнего магнитного порядка и сильных электронных корреляций на эффект де Гааза-ван Альфена 17
1.1. Введение .......................................................17
1.2. Энергетический спектр сильно коррелированного ферромагнетика 20
1.3. Квантовые осцилляции в сильно коррелированных ферромагнетиках 20
1.4. Эффект де Гааза-вап Альфена в аптиферромагнитном металле в правой окрестности спин-флип перехода...........................37
1.5. Особенности квантовых осцилляций намагниченности АФМ-нолуметалла в сильном магнитном поле............................45
1.6. Температурные квантовые осцилляции в аитиферромагиитных полуметаллах .....................................................63
1.7. Резюме .........................................................76
Глава 2. Особенности эффекта де Гааза-ван Альфена при спин-флип переходе в антиферромагнитном полуметалле с магнитополяронными состояниями 79
2.1. Введение .......................................................79
2.2. Гамильтониан сильно коррелированного узкозонного антиферромагнетика в неколлинеарной фазе 81
2.3. Базис магнитополяропиых состояний в скошенной антиферромаг-нитной фазе 85
2.4. Дисперсионное уравнение и спектр коллективных магнитополяропиых состояний в окрестности спин-флии перехода .... 91
3
2.5. Ренормировки осцилляционных характеристик, индуцированные магиитополяронными эффектами в неколлинеарной фазе анти-ферромагнитных полуметаллов 97
2.6. Резюме..........................................................104
Глава 3. Влияние трехцентровых взаимодействий, дальних перескоков и статических спиновых флуктуаций на условия реализации сверхпроводящей фазы в £ ./*-модели 106
3.1. Введение 106
3/2. Эффективный низкоэнергетический гамильтониан модели Хаббарда в режиме сильных корреляций. Связь оператора трехцентровых
л
взаимодействий Ж($) с оператором двоек 109
А
3.3. Влияние Ж@) на концентрационную зависимость критической температуры для сверхпроводящей фазы с <1гг-у1 -симметрией ПП . 114
3.4. Влияние дальних взаимодействий на условия реализации и физические характеристики сверхпроводящей фазы с с1— типом симметрии 121
3.5. Совместное влияние трехцентровых взаимодействий и магнитных флуктуаций на фазовую диаграмму высокотемпературных сверхпроводников 126
3.6. Резюме 140
Глава 4. Теория сверхпроводящей 5-фазы в тяжелофермионных скутте-рудитах при учете динамических спии-флуктуационных процессов. Роль нормальных и аномальных компонент силового оператора. 142
4.1. Введение 112
4.2. Гамильтониан тяжелофермионных скуттерудитов и точные представления для ФГ в ЭС-фазе. Введение аномальных компонент силового оператора 146
4
4.3. Однопетлевое приближение для массового и силового операторов /-электронов. Квазисгшновые ФГ. Уравнение на Тс.................154
4.4. Концентрационная зависимость критической температуры..........163
4.5. Вычисление амплитуды рассеяния в куперовском канале. Фазовая диаграмма ......................................................172
4.С. Ренормировка функции распределения хаббардовских фермионов,
индуцированная спин-флуктуационными процессами .... 181
4.7. Резюме ..........................194
Глава 5. Эффективные взаимодействия периодической модели Андерсона в режиме смешанной валентности. Магнитная восприимчивость в обобщенном приближении хаотических фаз 196
5.1. Введение .........................196
5.2. Классификация гибридизационных процессов и возможность введения унитарного преобразования для построения эффективного гамильтониана периодической модели Андерсона .......200
5.3. Применение второго унитарного преобразования для получения результирующего оператора .............205
5.4. Иерархия эффективных взаимодействий периодической модели Андерсона .....................208
5.5. Динамическая магнитная восприимчивость локализованных электронов в ОПХФ ..................216
5.6. Смешанные спиновые функции Грина локализованных и коллективизированных электронов в ОПХФ ........223
5.7. Динамическая магнитная восприимчивость коллективизированных электронов в ОПХФ и полная магнитная восприимчивость . 226
5.8. Резюме................................................................................................................229
Глава 6. Спектр фермиевских возбуждений и теплоемкость антиферро-магнитных тяжелофермионпых интермсталлидов в скошенной фазе 231
5
6.1. Введение 231
6.2. Эффективный гамильтониан антиферромагнитных тяжелоферми-ониых иптерметаллидов в неколлинеарной фазе 233
6.3. Последовательность унитарных преобразований для диагонализа-ции эффективного гамильтониана в скошенной АФМ фазе. Слэйв-бозонное представление 237
6.4. Переход к локальным осям координат. Унитарное преобразование 8-го порядка 245
6.5. Структура основного состояния и спектра фермиевских возбуждений ПМА в скошенной антиферромагнптной фазе .... 256
6.6. Термодинамические свойства тяжелофермионных интерметалл 11-
дов в скошенной АФМ фазе 268
6.7. Резюме 276
Заключение...........................................................279
Литература...........................................................287
6
Список сокращений и обозначений
АКСО - аномальные компоненты силового оператора АФМ - антиферромагнетизм
ВТСП - высокотемпературная сверхпроводимость дГвА - де Гааз-ван Альфен
ДМВ - динамическая магнитная восприимчивость
ДТХ - диаграммная техника для операторов Хаббарда
ИКСО - нормальные компоненты силового оператора
ОПХФ - обобщенное приближение хаотических фаз
ОС - основное состояние
ПМА - периодическая модель Андерсона
ПП - параметр порядка
РККИ Рудерман-Кпттель-Косуя-Иосида
ССЭК - системы с сильными электронными корреляциями
СФР - спин флуктуационное рассеяние
СЭК - сильные электронные корреляции
ТКО - температурные квантовые осцилляции
ТФ - тяжелые фермионы
ФГ - функция Грина
ARPES - angle resolved photoemission spectroscopy DM FT - dynamical mean field theory SC - superconductivity
Tc - температура сверх проводящего перехода Тдг - температура Нееля
J^3) - оператор энергии трехцентровых взаимодействий
7
ВВЕДЕНИЕ
Системы с сильными электронными корреляциями (ССЭК) несмотря на свою, почти уже пятидесятилетнюю, историю до сих пор остаются объектом пристального внимания как теоретиков, так и экспериментаторов. Сильно коррелированными называются системы в которых характерная энергия взаимодействия квазичастиц (кулоновская 17 или обменная .7) соизмерима или превышает кинетическую энергию, характеризуемую значением ширины зоны проводимости (или валентной зоны) ИЛ Проблема теоретического описания низкотемпературных свойств ССЭК состоит в том, что при указанных соотношениях энергий теория возмущений по межэлектроппому взаимодействию не применима и для расчета физических параметров необходимо разрабатывать либо непертурбативные методы, например численные, либо альтернативные приближенные методы, позволяющие корректно учитывать СЭК.
К системам с СЭК в настоящее время принято относить: высокотемпературные сверхпроводники, Кондо-изоляторы, соединения с переменной валентностью. тяжелофермионные системы, манганиты, ферромагнитные полупроводники, а также некоторые антиферромагнитные полуметаллы.
Характерной особенностью указанных соединений является присутствие в их составе элементов с незаполненными 3(7- или 4/(5/)-оболочками. Это, как правило, переходные и редкоземельные элементы, а также актиниды. Сильная взаимосвязь зарядовых и спиновых степеней свободы, которая зачастую чувствительна ко внешними условиями, приводит к большому разнообразию сценариев формирования основного состояния ССЭК. Открытие в последнее десятилетие большого количества соединений обладающих богатыми фазовыми диаграммами, характеризуемыми множеством магнитных и электронных переходов по различным параметрам (температура, магнитное поле, давление, замещение), стимулировало значительный всплеск интереса к
\
8
отмеченным соединениям как со стороны экспериментаторов, так и теоретиков. Этот интерес подогревается, в частности, тем, что в некоторых случаях наблюдается пересечение областей упорядоченных фаз (сверхпроводящей и (ферро- или антиферро-) магнитной). Последнее обстоятельство указывает на принципиальную роль флуктуацпонных (спиновых или зарядовых) процессов в механизме формирования ОС.
Соединения с большой эффективной массой носителей тока (тяжелофер-миоииые системы), представляют один из самых многочисленных классов ССЭК, и в данной диссертации им будет уделено наибольшее внимание (Главы 1, 4, 5 и 6). Химическую основу этих соединений составляют редкоземельные элементы (чаще всего Се и УЬ), а так же и и трансурановые элементы (Ри и Np).
Характер ОС ТФ-систем в существенной степени определяется результатом конкуренции двух взаимодействий. С одной стороны, з — / обменная связь между спиновыми моментами коллективизированных и локализованных /-электронов из-за кондовских флуктуаций проявляет тенденцию к экранировке спиновых моментов локализованных электронов и формированию немагнитного типа ОС. В противоположном направлении действует обменное взаимодействие между спиновыми моментами /-электронов, стремясь установить магнитный порядок. Конкретная реализация структуры ОС зависит также от относительного положения энергии локализованного /-уровня и химического потенциала.
При доминировании з - /-обменного взаимодействия интерметаллид может находиться в немагнитном металлическом состоянии, характеризуемом большим значением константы Зоммерфельда 7 (состояние с ТФ). Примеров систем, в которых при температурах порядка 10/Г наблюдается такая фаза, довольно много. Однако, только соединение СеСщ и возможно СеР^2^т^2 остаются парамагнитными металлами вплоть до самых низких температур [1]. В остальных, известных к настоящему времени, ТФ-системах при тем-
I
I
9
пературах порядка 1К наблюдается дальнейшая модификация основного состояния. Формирование тяжелых квазичастиц может завершиться, например. переходом из металлического состояния в полупроводниковое, как это имеет место в СеМгБп [2], или в диэлектрическое. Теория низкотемпературных свойств подобных систем при слабых магнитных полях была развита в работе [3]. Типичными представителями ТФ-диэлектриков или, так называемых "кондовских изоляторов11 являются соединения: СезВцР^, БтпВб [4], СеОз^Ьп [5]. Термодинамическое поведение этих систем успешно описывается в рамках модели двухкомпонентной ферми-жидкости |6, 7).
Часть интерметаллических соединений с ТФ при температурах не превышающих ~ 5К становятся сверхпроводниками. В качестве примеров можно привести как "классические" ТФ-сверхпроводники - |$], IIВезз [9],
иPtз [10], так и открытые относительно недавно системы 1-1-5: - СеТ/г?.5, (Т = Со, Л/?, /г) [11], [12], а также скуттерудиты - ЬаРеА Рп, [13] II РгЛ?цЛ5]2 [14]. Иногда переход в сверхпроводящую фазу реализуется под высоким давлением. Например, в СеКЫп5 [12] и СеСг^Сео [15], сверхпроводимость наблюдается только при давлении, большем 16 кЬаг и 77 кЬаг соответственно.
Наконец, существует большое количество ТФ-систем, в которых при понижении температуры главную роль начинает играть обменное взаимодействие между локализованными /-электронами. В таких веществах при температурах порядка 10 К обнаруживается фазовый переход с формированием дальнего магнитного порядка. Ферромагнитный тип упорядочения реализуется в соединениях: \JGti [16], II 1г [17], ZvZn^ [18]. Однако основная масса магнитных ТФ-систем являются антиферромагнетиками. В некоторых соединениях с тяжелыми фермионами, например в СеЯЫпъ [19], изменение внешних условий вызывает переход в состояние, характеризуемое сосуществованием антиферромагнитного и сверхпроводящего ПГ1.
Другой класс ССЭК — высокотемпературные сверхпроводники — также
10
характеризуются богатой фазовой (Т — ^-диаграммой. При низких температурах недопированные ВТСП как правило являются антиферромагнитными изоляторам с Тдг порядка несколько сотен градусов Кельвина. Однако при небольшой степени легирования х магнитоупорядоченное состояние быстро разрушается и сменяется сверхпроводящим либо сразу, как в электрон-допированных Хс12~хСехСиО.\, либо минуя промежуточную фазу (состояние спинового стекла, пссвдощелевую фазу), как в дырочио-дотированных системах Ьа2-хЗгхСиО.[ или УВаъСщОь+х [20, 21]. В качестве основных механизмов куперовской неустойчивости в данных системах рассматриваются: магнитный [22, 23, 24, 25], спин-флуктуационный [26], кинематический [27|. Изучается возможность реализации связанного состояния с большим импульсом пары [28]. Кроме того, не потерял актуальности и традиционный, электрон-фононный механизм сверхпроводимости [29, 30]. Отметим также, что псевдо-щелевое состояние [31, 32, 33], равно как и состояние с развитыми спиновыми флуктуациями [34, 35, 36], являются особыми интригующими областями исследования этого класса ССЭК. Модельному изучению фазовой диаграммы ВТСП будет посвящена Глава 3 данной диссертации.
Еще один класс ССЭК, которому в данной диссертации также б}'дет уделено внимание, представляют монопинктиды церия СеАэ, СеЭЬ, СеР. Эти соединения обладают кубической структурой типа АтаС1. В X- точках зоны Бриллюэна находятся нижние состояния зоны проводимости, а потолок валентной зоны расположен в Г-точке. Незначительное перекрывание этих зон обуславливает полуметалличсские свойства. Существенно, что состояния валентной зоны за счет р — /- смешивания сильно коррелированы с подсистемой локализованных спинов. Поскольку в соединениях СеХ с хорошей степенью точности реализуется гомеополярность состояний ионов церия, то р — /- гибридизация приводит к обменному взаимодействию [37, 38] между спиновыми моментами локализованных электронов и коллективизированных дырок. Гальваномагнитиые свойства монопииктидов церия будут изучаться
11
в Главах 1 и 2.
Для описания необычных низкотемпературных свойств ССЭК, проявляющихся в экспериментах по измерению теплоемкости, восприимчивости, маг-нптосопротивлению, проводимости, эффекта Холла и др. имеется целый арсенал теоретических моделей. К базовым моделям теории ССЭК относятся: модель Хаббарда [39], периодическая модель Андерсона [-10, 41], а также $—/-модель [42] в режиме / ИЛ Другие, часто используемые модели, например, і - /-модель, модель Эмери, модель двойного обмена являются обобщением (или низкоэнергетическими вариантами) базовых. Подробное обсуждение самих моделей, а также вопросов связанных с областью их применения, можно найти в монографии [43] или в недавнем обзоре [44].
В данной диссертации будут использоваться все перечисленные базовые модели. На основе периодической модели Андерсона изучаются сверхпроводящие, гальваномагнитные и термодинамические свойства тяжелофермион-ных систем. Модель Хаббарда, точнее ее низкоэнергетическая версия: /*-
модель, применяется для исследования фазовой диаграммы ВТСП. Для описания спектральных и гальваномагнитных характеристик моиопниктидов церия привлекается 5 — /(/)-обменная модель в режиме СЭК.
В качестве основного мегода теоретических исследований используется диаграммная техника для операторов Хаббарда [45, 46, 47, 49, 50, 51, 52, 53, 54,43]. В этой технике учет сильных одноузельных корреляций осуществляется точно, а в качестве возмущения выбираются межузельпые перескоки и взаимодействия. В том случае если наряду с сильно коррелированной подсистемой имеется подсистема электронов, допускающая фермижидкостное описание, то ДТХ применяется в комбинации с обычной фейнмановской диаграммной техникой [55]. Правила построения диаграмм в ДТХ, как известно [56], определены неоднозначно, и зависят от последовательности "выпутывания" операторов Хаббарда из Тт-у порядочен ного термодинамического среднего по теореме Вика. В монографии [53], например, предложен принцип старшин-
12
ства операторов Хаббарда ранжированных по корневому вектору. Поскольку старшинство операторов можно ввести разными способами, то и правила ДТХ оказываются разными. В другой монографии [54] предложены правила согласно которым процедура "выпутывания" -V-операторов регламентируются принципом топологической непрерывности. В данной диссертации используются оба отмеченных подхода (принцип топологической непрерывности и старшинства Х-операторов), а также комбинированный подход при котором принцип топологической непрерывности дополняется принципом старшинства фермиподобных операторов над бозеподобнымп.
Другим важным аспектом ДТХ, отличающим ее от обычной фейнманов-скои техники, является наличие в ней. так называемого, силового оператора. В работах Зайцева [48. 49] впервые было обращено внимание на наличие в ДТХ концевых диаграмм. В работе [57] на примере спиновых систем было установлено, что полная совокупность концевых диаграмм определяет новый элемент спиновой диаграммной техники - силовой оператор. На языке операторов Хаббарда это обстоятельство впервые было продемонстрировано в работе [58]. Силовой оператор принципиально важен для объяснения тех особенностей свойств ССЭК, которые определяются их спектральными свойствами: например, для объяснения данных ARPES экспериментов или псевдощелевого поведения ВТСП купратов. В данной диссертации помимо использования метода ДТХ проводится его дальнейшее развитие. В частности, в Главе 4 при описании сверхпроводятцей 5-фазы в ТФ скуттеруднтах впервые вводятся аномальные компоненты силового оператора.
Кроме ДТХ в диссертации активно используется метод уравнений движения для двухвременных температурных функций Грина [59, 60]. При нахождении ФГ в этом методе применяется либо обычное расцепление высших ФГ\ либо проецирование на заранее выбранный базис операторов согласно схеме Мори-Цвнцига [61, 62].
В настоящей диссертации на основе всех трех отмеченных выше базовых
13
моделей исследуется целый комплекс задач, имеющих важное значение как с общетеоретической точки зрения, так и с точки зрения конкретных физических приложении.
Первая Глава посвящена теоретическому изучению эффекта до Гааза-ван Альфена и температурных квантовых осцилляций в магнитоупорядоченных сильно коррелированных системах. Общей характерной особенностью этих систем является наличие двух групп электронов: коллективизированных и локализованных, а также $—(/(/)-обменной связи между ними. Показано, что 5 — </(/)-обменное взаимодействие при включении квантующего магнитного поля в магнитоупорядоченной фазе приводит к сильному смещению краев зоны носителей тока. В условиях пиннинга химпотенциала, достигаемом либо за счет с — /-гибридизации, либо условием электрон-дырочной компенсации, такое смещение существенным образом отражается на характеристиках квантовых осцилляций. В параграфах 1.2. и 1.З., на основе модельного гамильтониана, описывающего зонную структуру соединения НдСг^е^ анализируется возможность наблюдения температурных квантовых осцилляций в ферромагнитных полупроводниках. В параграфе 1.4. дается объяснение, экспериментально обнаруженному, аномально сильному нарастанию осцилляций дГвА в правой окрестности спин-флпп-перехода. Показано, что физический механизм, ответственный за такую аномалию, формируется в результате совместного действия сильных одноузельиых корреляций и дальнего магнитного порядка. В параграфах 1.5. и 1.6. изучаются особенности осцилляций дГвА и ТКО в широкозонных антиферромагнитных полуметаллах. С этой целыо в условиях сильного скоса АФМ подрешегок в спин-волиовом приближении построена низкотемпературная термодинамика локализованной подсистемы и определены зависимости магнитных параметров порядка от магнитного поля и температуры.
Во второй Главе рассматриваются квантовые осцилляции в узкозонных сильно коррелированных антиферромагнитных полуметаллах. Здесь в рам-
14
ках 5 — d(f)-обменной модели в режиме СЭК (J W) методом ДТХ рас-
считывается магнитополяронный спектр, формируемый дырками валентной зоны и локализованными спиновыми моментами. На основе полученного маг-нитополяронного спектра, параметры которого имеют сильную зависимость от внешнего магнитного поля, предсказывается резкая смена частоты осцилляций дГвА при переходе магнитной подсистемы из антиферромагнитиой в ферромагнитную фазу. Отмечается, что мопопниктиды церия являются наиболее перспективными кандидатами для экспериментальной проверки предсказанного гальваномагнитного эффекта.
В Главе 3 изучается роль трехцентровых взаимодействий в механизме формирования сверхпроводящей фазы с dx2_xji симметрией параметра по-
А
рядка. Оператор энергии трехцентровых взаимодействий появляется в эффективном низкоэнергетическом гамильтониана модели Хаббарда (t — J*-
л
модель) в режиме СЭК. Обсуждается физический смысл <Щ$). Показывается. что существенные изменения фазовой диаграммы связаны, главным об-
А
разом, с перенормировкой константы связи при включении Щ$). При учете перескоков в дальние координационные сферы, и соответственно дальних обменных взаимодействий, получено модифицированное уравнение на сверхпроводящий параметр порядка и проанализированы его решения для различных типов симметрии. В рамках t — 7*-модели рассмотрены ренормировки фермиевского спектра при одновременном учете J^3) и статических магнитных флуктуаций. На основе численного решения системы десяти уравнений самосогласования показано, что в этом случае в структуре энергетического спектра возникают качественные изменения, в плотности состояний индуцируется новая особенность Ван-Хова, а в концентрационной зависимости температуры перехода Тс(п) в сверхпроводящую фазу с dx2_y>- типом симметрии параметра порядка появляется дополнительный, более сильный, максимум смещенный в область малых значений легирования.
В Главе 4 в рамках периодической модели Андерсона в пределе СЭК раз-
15
вита теория сверхпроводящего состояния с 5-типом симметрии параметра порядка. В параграфе 4.2. получены точные представления функций Грина сверхпроводящей фазы через нормальные и аномальные компоненты массового и силового операторов. В параграфе 4.3. эти компоненты вычислены в однопетлевом приближении из решения бесконечной системы интегральных уравнений самосогласования для сверхпроводящей фазы. Численные расчеты концентрационной зависимости критической температуры проведены в параграфе 4.4.. В параграфе 4.5. в куперовском канале вычислена амплитуда рассеяния /-электронов ПМА. Из условия существования полюса этой амплитуды получено уравнение, определяющее критическую температуру перехода в сверхпроводящую фазу с Б-симметрией параметра порядка. На основе самосогласованного решения системы уравнений построена фазовая диаграмма. Отмечено, что полученные результаты могут быть использованы для описания перехода в сверхпроводящую фазу с «-симметрией параметра порядка в тяжелофермионном скуттерудите ЬаРе^Рм. В параграфе 4.6. при учете динамических процессов спин-флуктуациоиного рассеяния в ансамбле сильно коррелированных электронов СиО2 плоскости высокотемпературных сверхпроводников, построена функция распределения хаббардовских квазичастиц которая существенно отличается от функции распределения, вычисленной в приближении Хаббард-1 .
В Главе 5 (параграфы 5.2. и 5.3.) для периодической модели Андерсона в режиме СЭК с точностью до членов четвертого порядка по параметру У/11, построен эффективный гамильтониан, содержащий взаимодействия, индуцирующие как магнитное упорядочение, так и куперовскую неустойчивость в условиях смешанной валентности редкоземельных ионов. На основе численных расчетов, в параграфе 5.4., получены данные о зависимости параметров эффективных взаимодействий от расстояния между узлами кристаллической решетки. В параграфах 5.5.-5.7. методом диаграммной техники в атомном представлении в обобщенном приближении хаотических фаз решена задача
10
о вычислении динамической магнитной восприимчивости периодической модели Андерсона в режиме СЭК.
В Главе б в условиях скоса магнитных подрешеток антиферромагнит-ных интерметаллидов вычислен энергетический спектр тяжелых фермио-нов во внешнем магнитном поле. Рассмотрена модификация спектра ТФ в окрестности локализованного уровня при изменении внешнего магнитного поля и температуры. Рассчитаны температурные зависимости намагниченности, теплоемкости и константы Зоммерфельда в окрестности точки перехода в антиферромагнитную фазу. Отмечено, что полученные зависимости качественно хорошо коррелируют с экспериментальными данными, полученными для тяжолофермионных антиферромагнетиков РиСаз, Ce.2A.u2Cd, УЬШБг3,
РиРй^Л12.
17
Глава 1
ВЛИЯНИЕ ДАЛЬНЕГО МАГНИТНОГО ПОРЯДКА И СИЛЬНЫХ ЭЛЕКТРОННЫХ КОРРЕЛЯЦИЙ НА ЭФФЕКТ ДЕ
ГААЗА-ВАН АЛЬФЕНА
1.1. Введение
Существенное влияние магнитного порядка на электронные свойства материалов наблюдается во многих соединениях [42, 52, 53, 63]. В металлах из-за большой концентрации электронов проводимости магнитные и электронные характеристики сильно взаимозависимы. Поэтому в них необходимо учитывать эффекты, связанные с модификацией (или даже формированием) самой магнитной структуры за счет особенностей затравочного энергетического спектра фермиевских квазичастиц.
Волее простая ситуация реализуется в магнитных полупроводниках [64, 65]. В них концентрация носителей тока мала и, поэтому, влияние зонных электронов на магнитную структуру пренебрежимо мало. В то же время характер магнитного упорядочения и его перестройка под влиянием внешних воздействий (например, магнитного поля) может существенно отразиться на энергетической структуре спектра фермиевских возбуждений. В этих соединениях 5 — б?(/)- обменная связь и гибриднзационное взаимодействие между коллективизированными и локализованными электронами может приводить к зависимости кинетических характеристик от параметров магнитной структуры. При этом наличие сильных одноузельных корреляций, приводящих к ренормировкам гибридизационных констант для различных спиновых подзон, проявляется как дополнительный механизм модификации характеристик спектра фермиевских возбуждений при перестройке магнитного упорядочения. Имея это в виду, магнитные полупроводники вызывают значительный интерес как с точки зрения исследования сильно коррелированных систем с
18
низкой концентрацией носителей тока, так и с точки зрения практического использования. Последний аспект особенно интересен тем, что в таких системах отчетливо проявляется взаимосвязь спиновых и зарядовых степеней свободы, приводящая к возможности управления транспортными характери-
I
стпками посредством приложения внешнего магнитного поля.
I
В работе [66] были опубликованы результаты экспериментальных исследований но температурным квантовым осцилляциям намагниченности носителей тока в НдСт-гЭе^. Теоретическое предсказание этих осцилляций было сделано ранее в работе [67]. Однако, при количественном сопоставлении экспериментальных данных [66] с выводами работы [67] выявилось существенное расхождение, связанное со следующим обстоятельством. Для отчетливого экспериментального наблюдения ТКО необходимо, чтобы фазы осциллирующих слагаемых для намагниченности при изменении температуры от нуля до Т ~ Ьси'с (при больших температурах осциллирующие слагаемые экспоненциально малы) изменились на величину большую, чем 2-7Г. В условиях низкой концентрации зонных носителей достигнуть такого изменения фазы становится затруднительным. Поэтому для интерпретации представленных в |66] результатов требуется привлечение дополнительного физического механизма, обеспечивающего возможность проявления большего числа осцилляций намагниченности зонных электронов при изменении температуры прежде, чем они успеют затухнуть.
Как известно [64, 65], сильная связь коллективизированных и локализованных электронов в магнитных полупроводниках экспериментально подтверждается смещением края оптического поглощения в температурной области существования магнитного упорядочения. Физической причиной, обуславливающей сдвиг дна зоны проводимости и (или) потолка валентной зоны, является й - с1(/)- обменное взаимодействие между спиновыми моментами двух групп электронов [42]. Именно это взаимодействие позволило интерпретировать экспериментальные данные но гигантскому влиянию магнитного
19
поля на оптические свойства HgCrzSe^, обнаруженному авторами работы
Принимая во внимание отмеченные факты, нетрудно сделать предположение. что 5 — (/(/)- обменное взаимодействие может играть существенную роль в формировании ТКО. Физика предполагаемого механизма влияния магнитного упорядочения на ТКО достаточно проста. Увеличение температуры приводит к уменьшению намагниченности локализованной подсистемы. Из-за 5 — (*(/)- обменной связи это вызывает движение уровней Ландау. В результате часть верхних уровней Ландау будет опустошаться, а электроны переходить в локализованные состояния, увеличивая число двухвалентных ионов хрома. Для реализации этого процесса существенное значение имеет близость значений химпотенциала и энергии, соответствующей переходу Сг3+ —> Ст2+. Такая динамика вызывает хорошо известные осцилляции плотности электронных состояний и будет проявляться, в частности, в осциллирующей зависимости намагниченности коллективизированных электронов при возрастании температуры. В рамках этих рассуждении нетрудно вывести простой критерий реализации ТКО. При возрастании температуры от нуля до Т ~ Таос намагниченность уменьшается на величину ~ (йи^/47г5/)3/2. Тогда обсуждаемый эффект будет иметь место, если вызванное 5 - </(/)- обменом смешение уровней значительно превышает расстояние между уровнями Ландау, т.е.
где J- константа s — d(f)~ обменного взаимодействия, I- интеграл обменного взаимодействия в локализованной подсистеме. Если взять характерные для магнитных полупроводников значения J ~ 0.4, 4nSI ~ Тс ~ 102/Сэ Uuc ~ 10К, то а « 8, и условия реализации ТКО выполняются.
Следует, однако, заметить, что гибридизационыос взаимодействие действует в направлении существенного подавления эффекта дГвА вообще и
[68].
J
20
ТКО в частности. Поэтому оценка возможности эффекта по приведенному выше критерию при наличии гибридизации может оказаться слишком оптимистической. В этой связи особое значение приобретает учет одноузельных корреляций, которые перенормируют константу гибридизационного взаимодействия. Для дальнейшего существенно, что при определенных условиях (см. ниже) такая перенормировка может нейтрализовать негативное влияние смешивания коллективизированных и локализованных состояний и сделать наблюдаемыми ТКО.
Приведенные соображения по магнитным полупроводникам обосновывают актуальность изучения влияния магнитного упорядочения в сильно коррелированных системах как па эффект дГвА, так и на ТКО. В настоящем параграфе мы рассмотрим случай ферромагнитного упорядочения в подсистеме локализованных спинов. Такой тип дальнего магнитного прядка реализуется в халькогенидных хромовых шпинелях. Поэтому результаты данной главы будут непосредственно применимы к НдСг28ел и использованы для интерпретации обнаруженных в [66] ТКО. Эффекты дГвА и ТКО в системах с антиферромагнитным типом порядка будут рассмотрены в следующих параграфах данной Главы и во 2-ой Главе диссертации. Здесь лишь отметим, что качественная сторона влияния дальнего порядка в локализованной подсистеме на формирование ТКО одинакова для обоих типов магнитного упорядочения.
1.2. Энергетический спектр сильно коррелированного ферромагнетика
Влияние магнитного упорядочения на ТКО в сильно коррелированных системах проведем на примере модели электронного строения НдСт2Всл. Электронная структура магнитных полупроводников вообще, и халькогенидных хромовых шпинелей в частности, рассмотрена в монографиях [64, 65]. Приме-
21
пение концепции многоэлектронных операторов Хаббарда [69. 70, 71], позволяющих хорошо описывать сильные одиоузельные корреляции, было использовано в теории халькогенидных хромовых шпинелей в работах [72, 73, 74]. Используя эту идеологию, запишем гамильтониан модели, воспроизводящий энергетический спектр НдСг23е4, в следующем виде
* = - /*)<£<*, + £№ - анвИт - ЫХ”Г +
ка f'm
+ £(Я2 - дцвНт! - 4ц)Ху‘т'///(5/5,) -
/,т' /I
- ]Г ./(5/<У/) + ±= ^Щехр(-<*£/)<£<*/„ + Я.С.). (1.1)
Первое слагаемое гамильтониана описывает подсистему коллективизированных электронов в магнитном поле И с энергией е^а = — 2сгдя//, сг = ±1/2,
до- магнетон Бора. Второе слагаемое в (5.43) учитывает состояния трехвалентных ионов хрома, обладающих энергией Е\ и соответствующих конфигурации внешних электронов Зс/3. Спиновые степени свободы отражаются наличием суммирования по проекции спинового момента на ось 2, обозначаемой через т. Конфигурации Зг/3 (Сг3+) соответствует спиновый квартет (5 = 3/2), который в магнитном поле испытывает расщепление с д-фактором, близким к 2 из-за замороженности орбитального момента в кристаллическом поле. Суммирование по т проводится по полуцелым значениям от т = —3/2 до т = 3/2. Операторы Хрт представляют собой хорошо известные в теории сильно коррелированных систем операторы Хаббарда [69, 70, 71, 75]. Несмотря на относительную сложность коммутационных соотношений для этих операторов к настоящему времени разработаны эффективные методы расчета систем в атомном представлении. Таковым, в частности, является метод диаграммной техники для операторов Хаббарда [49, 52, 53]. Диагональные операторы Хаббарда Х*п по существу являются проекционными операторами на выбранное подпространство атомных (ионных) состояний
22
для узла /. Недиагональный оператор XJlw описывает’ переход иона на узле / из состояния |/, 7Т2.) в состояние |/,п). В обозначениях бра- и кет-вскторов Дирака операторы Хаббарда можно записать в виде Xjim = |/, п) (/, т\. Третье слагаемое гамильтониана учитывает состояния ионов Сг2+ с электронной конфигурацией 3d4 и энергией Е^. Этой конфигурации в кристаллическом поле соответствуют состояния со спиновым моментом S — 1. Триплетиый характер отражается наличием суммирования по т! от га/ = — 1 до га' = 1. Четвертый член гамильтониана соответствует учету обменного взаимодействия между спиновыми моментами локализованной подсистемы. Пятое слагаемое в (5.43) описывает обменную связь локализованных и коллективизированных электронов в рамках s — d{f)~ обменного взаимодействия [65, 42]. Наконец последнее слагаемое гамильтониана описывает процессы гибридизационного взаимодействия, когда рождение (уничтожение) электрона в зоне проводимости сопровождается переходом нона хрома из состояния Сг2+ (Сг3+) в состояние Сг3+ (Сг2+). При этом электронный оператор dfa выражается в виде линейной суперпозиции многоэлектронных операторов Хаббарда [72]:
Здесь полуцелые значения индексов соответствуют состояниям иона Сг3+ с полуцелыми значениями проекции спинового момента, тогда как целые числа нумеруют состояния иона Сг2+ с проекцией спина га' = ±1,0.
Для рассмотрения эффектов дГвА и ТКО необходимо вычислить термодинамический потенциал £2 системы. С этой целью удобно воспользоваться методом интегрирования по константе связи [55]. Имея это в виду, определим
(1.2)
23
необходимые для дальнейшего рассмотрения мацубаровские функции Грина °кЛт - т') - -(ТтС-ка{тЩп{т')) = Т ехр(—го.'„(г - т'))С^(шп),
Ып
ры^’т~ т') = -РгЫтЩУ)) = т£ехр(-7а*(т - т'))^(/;о;„).
(1.3)
Для получения системы уравнений, определяющей введнпные функции Грина, существенным оказывается следующее упрощающее задачу обстоятельство. Номинально чистые образцы НдСгпЗе^ обладают проводимостью п-типа с концентрацией носителей ~ 1017 -г 101^ см “3. При таких низких концентрациях зонных электронов (в расчете на один узел концентрация электронов п составляет величину ~ 10-'1 -=-10_3) влияние последних па состояние локализованной подсистемы пренебрежимо мало [65]. Это означает, например, что температурное поведение намагниченности подсистемы локализованных спинов определяется с хорошей точностью свойствами самой локализованной подсистемы. В то же время спектральные характеристики зонных электронов будут в существенной степени управляться через механизм 5 - с1(/)- обменного взаимодействия степенью магнитного упорядочения, а через гибридизационное взаимодействие одноузельиыми корреляциями. Эти главные эффекты описываются низшими порядками теории возмущений и учетом только их мы в дальнейшем ограничимся. На диаграммном языке [49, 52, 53) отмеченное приближение соответствует учету лишь беспетлсвых диаграмм, а при описании методом уравнений движения расцеплению в высших функциях Грина.
На основании сказанного запишем в отмеченном приближении уравнения для функций Грина
(** - ёь + м)%>п) = 1 + £ Гге-^^(/; ад ,
(«*. - г* + ддд/; , (1.4)
24
где перенормированные энергии вка определяются выражениями
іка==єка~'(7^^' є<іо = е<і-еН, єа = Е2 - Еи СГ = ± 1/2. (1.5)
Здесь Я обозначает среднее значение .г— проекции локализованного спинового момента
а //-эффективное поле, определяющее расщепление локализованных уровней энергий
/о- фурьс-образ обменного интеграла для <2 = 0, <тс- намагниченность коллективизированной подсистемы в единицах цв> приходящуюся на один узел. При отмеченных выше значениях концентрации электронов проводимости этой величиной можно пренебречь.
Наличие одноузельных корреляций отражается возникновением множителя Ка
(1.6)
/
Н = дцвН 4- 10Я + J(Jc у
(1.7)
--2аЯ + -п<1 ,
(1.8)
где
(1.9)
/
определяет одноузельную концентрацию ионов Сг. Решая систему (1.4), находим
/ \ '~ао і ^____________
Шп (?ш„ - + ц){гшп - Е~д + ц)
ІШп — ёоа + V
(1.10)
25
где миксонный спектр определяется обычными выражениями [71]:
(1.И)
Из (1.11) видно, что имеет место перенормировка параметра гибридиза-ционного взаимодействия, обусловленная учетом одноузельных корреляций. Ввиду важности данного факта в формировании ТКО остановимся на физической стороне причины перенормировки. При Т = 0 ионы CY3+ находятся в состоянии с проекцией спинового момента ш = 3/2. Поэтому электрон с проекцией спинового момента о — +1/2 не может перейти в локализованное состояние (высокоснииовые состояния обладают большей энергией и по этой причине не включены в низкоэнергетический базис ионных состояний). Электрон же с противоположной проекцией спинового момента может перейти в локализованное состояние без всяких ограничений. В результате возникает зависимость эффективной гибридизации от направления спинового момента V электронов, причем гибридизация оказывается подавленной для электронов с сг = -Ы/2 в области низких температур.
С математической точки зрения одноузельные корреляции адекватно отражаются алгеброй операторов Хаббарда и в рассматриваемом приближении формально проявляются в виде мультипликативной перенормировке гибри-дизационного взаимодействия |ВД2 —> |VJ2 = Ka\Vtf. Аналогичная перенормировка имеется и при слэйв-бозонном описании [76], причем Ка играет роль числа слэйв-бозоиов в конденсате. В нашем случае, в соответствие с физической ситуацией —> О, —» 1 при Т —> 0. При этом в выражении для Кс мы пренебрегаем концентрацией зонных носителей из-за малости этой величины.
26
1.3. Квантовые осцилляции в сильно коррелированных ферромаг-
Известно, что для рассмотрения эффекта дГвА необходимо вычислить шпур статистического оператора, взятого в представлении Ландау [77, 63]. При низкой концентрации электронов проводимости, когда вклад в термодинамические характеристики дают лишь состояния вблизи дна зоны проводимости. оправданным является приближение эффективной массы [77]. В этом случае спектр Ландау может быть записан в виде:
где и с = еН/ст_і_ циклотронная частота [77], т±-эффективная масса, соот-
нов, р— импульс электрона в направлении внешнего магнитного поля, тп\\ — эффективная масса для продольного движения электрона.
В условиях смешивания коллективизированных и локализованных состояний электронов результирующий спектр электронов без учета квантования Ландау описывается выражением (1.11). Поскольку для нас существенны лишь состояния с малыми значениями квазиимпульса, то зависимостью параметра гибридизации У% от к можно пренебречь. В этом случае, используя квантование по Онзагеру [77], нетрудно убедиться, что спектр электронов в квантующем магнитном ноле получается из (1.11) путем замены е^а —»■ ег<7(р). При этом зависимость Е± от индексов представления Ландау становится иррациональной. Это обстоятельство приводит к невозможности непосредственного вычисления шпура от статистического оператора.
Для преодоления отмеченной трудности в работе [78, 79] авторы предложили использовать методологию Латтинжера [80] в сочетании с техникой контурного интегрирования. В дальнейшем, при получении осциллирующей части термодинамического потенциала, применяется идеология работы [78].
нетиках
ветствующая поперечному (по отношению к вектору Н) движению электро-
27
Введем зависящий от параметра Л полный гамильтониан системы
Ж(\) = + ХЖтІ£ , (1.13)
где Жтіх- оператор, описывающий процессы гибридизациониого взаимодействия (последнее слагаемое гамильтониана (5.43)). При Л = 1 гамильтониан (1.13) совпадает с гамильтонианом (5.43). Из этого соответствия легко уви-
л
деть смысл
Соответствующий (1.13) термодинамический потенциал также зависит от параметра Л
П(Л) = -Т1п5р(ехр(-/?<#)) , /3= 1/Т. (1.14)
Введение температурной матрицы рассеяния [55
Р
S\(P) = ТТ ехр < -Л У '?%піх{т)сІт > , (1.15)
о
позволяет, как известно, записать статистический оператор в виде:
ехр (—= ехр (-/Щ)) Sxifi) . (1.16)
Из этих соотношений следует точное уравнение
§Х = % £ £ eWe-'H'¥b(/i**). +0- (117)
f кет
В рассматриваемом нами приближении неизвестные величины из (1.17) описываются формулой (1.10). Поэтому
^ = TVew_________________1хк"\ук\]___________________ (118)
д\ (гизп - Et + ц) (гшп — Ет + ц)
Для избавления от иррациональной зависимости спектра электронов от кван-
28
товых чисел, представим электронные иропагаторы в следующей форме:
b+ioo
(iwn - ifc + nY1 = - j* exp {-s(eb-p-ujjn)}ds , u>n > 0,
6
b
{iun - 4- /z)"1 = J exp {-5(e^ - Ц - UJn)} (is , 0Jn < 0, (1.19)
b-ioo
где b -> +0. Используя эти соотношения, формулу (1.18) можно записать в виде, позволяющем провести в дальнейшем суммирование по индексам представления Ландау
6
Г
1гт££ / exp {-s [ё^ - ц - гшп + Afy„(wn)]} 2Аil>a(u„)ds -
wn<0 %a 5_JOO
l>+»oo
~T £ £ / exp {_s ~ ** ~ *Wn + A2^(w„)]} 2AV»a(wn)ds,
<*>n>0 k<7 b
(1.20)
где фа(ct-’n) = A’(T | Vх |2/(гее,, — £,/a -f //). Здесь, в соответствии со сделанным выше замечанием о малом объеме интересующей нас области к-пространства, мы пренебрегли зависимостью V% от к, взяв значение параметра гибридизации в точке экстремума.
Интегрирование уравнения (1.20) по Л приводит к следующему выражению для О:
b b-hi ос
^ = / *ь(*,«*)7 + г££ / «*,)*, (1.21)
wn<0 ка b-ioo w«>0 ь
где
w») = ехР {-sfe - - «<*» + Ipa{wn))} . (1.22)
Слагаемое легко определить из требования равенства
Q = Qq = —ТIn Sp (ехр(—0<Щ))