Многочастичные эффекты в процессах рассеяния и излучения структурных частиц

Содержание
Введение 8
1 Формирование сечений тормозного излучения при столкновениях электронов с атомами и ионами. 50
1.1 Особенности процесса поляризационного тормозного излучения................................................ 51
1.2 Нерелятивистское борновское приближение и метод парциальных волн......................................... 57
1.2.1 Амплитуда тормозного излучения................. 57
1.2.2 Сечение тормозного излучения................... 62
1.3 Поляризационное тормозное излучение на атоме водорода..................................................... 66
1.3.1 Обобщенная динамическая дипольная поляризуемость атома водорода.............................. 67
1.3.2 Сечение ТИ на атоме водорода................... 72
1.4 Расчет сечений поляризационного тормозного излучения в области гигантских резонансов...................... 78
1.4.1 Спектральное распределение тормозного излучения................................................ 78
1.4.2 Угловое распределение и поляризация тормозного излучения....................................... 91
2
1.4.3 Простой способ расчета сечений поляризационного тормозного излучения с учетом многоэлектронных корреляций................................... 95
1.5 Влияние эффектов самопоглощения фотонов и потери энергии электронов в твердотельной мишени на спектр излучения........................................ 104
1.5.1 Распределение рассеивающихся электронов по энергиям............................................ 106
1.5.2 Результаты расчета............................ 109
1.6 Расчет спектров тормозного излучения в широкой области частот............................................ 112
2 Поляризационное тормозное излучение атомов и ионов. Нерелятивистский случай. 120
2.1 Столкновение быстрых атомных частиц.................. 122
2.1.1 Амплитуда тормозного излучения................ 122
2.1.2 Сечение тормозного излучения.................. 128
2.1.3 Тормозное излучение в столкновении гелия с
ксеноном...................................... 133
2.2 Явление когерентности. Полное сечение тормозного излучения............................................... 135
V
2.3 Поляризационное тормозное излучение глубоких электронных оболочек атомов................................. 139
2.3.1 Скейлинговое поведение сечений поляризационного излучения 141
2.3.2 Результаты расчета............................ 144
2.4 Мультипольное разложение для сечений поляризационного тормозного излучения............................. 149
2.5 Столкновение медленных атомных частиц................ 153
2.5.1 Амплитуда излучения........................... 153
3
2.5/2 Сечение процесса............................ 157
2.5.3 Водородоподобная система.................... 159
2.5.4 Молекулярно - орбитальное рентгеновское излучение 167
2.6 Излучение медленной тяжелой частицы при столкно-
вении с атомом водорода, находящемся в возбужденном состоянии............................... 170
2.6.1 Адиабатическое приближение............... 172
2.6.2 Амплитуда тормозного излучения........... 175
2.6.3 Сечение процесса............................ 178
2.6.4 Приложение ................................. 184
3 Интерференционная особенность Френелевского типа в функции отклика адиабатической квантовой системы. 186
3.1 Общий формализм................................... 188
3.2 Квазимолекулярная адиабатическая система.......... 193
3.2.1 Матричный элемент в адиабатическом приближении 193
3.2/2 Двухуровневая модель..................... 199
3.2.3 Приложение............................... 206
4 Релятивистские эффекты в процессе поляризационного тормозного излучения. 208
4.1 Упругие столкновения ............................. 211
4.1.1 Амплитуда процесса....................... 212
4.1.2 Сечение процесса ........................ . 221
4.2 Электрон-атомные столкновения..................... 231
4.2.1 Амплитуда тормозного излучения...при релятивистском столкновении . 231
4.2.2 Характеристики ПТИ....................... 234
4
4.2.3 Полное сечение тормозного излучения ......... 238
4.3 Неупругие столкновения. Эффект когерентности. . . 241
4.3.1 Амплитуда "неупругого" поляризационного излучения ........................................... 242
4.3.2 Полное сечение поляризационного излучения . 246
4.3.3 Полный спектр излучения....................... 256
4.4 Релятивистские эффекты, обусловленные внутренней структурой частиц........................................ 259
5 Многочастичные явления при столкновениях электронов с металлическими кластерами и фулеренами. 264
5.1 Дифракция электронов при упругом рассеянии электронов на атомных кластерах.............................. 265
5.1.1 Рассеяние на замороженном потенциале кластера.265
5.1.2 Поляризационный потенциал .................... 274
5.1.3 Дифракция электронов на фуллерене С'бо 277
5.2 Плазмонный резонанс в дифференциальном сечении неупругого рассеяния..................................... 279
5.2.1 Мультипольное разложение амплитуды неупругого рассеяния..................................... 280
5.2.2 Дипольный и квадрупольный плазмонный резонанс в дифференциальном сечении.................... 285
5.2.3 Неупругое рассеяние электронов на фуллерене
Ceo.......................................... 292
5.2.4 Правило сумм* вычисление полного сечения неупругого рассеяния................................. 297
5.3 Теория многих тел для процесса рассеяния электронов
на атомных кластерах................................ 300
5.3.1 Вычисление поляризуемости кластера с учетом
многоэлектронных корреляций.................. 300
5
5.3.2 Приближение случайных фаз с обменом
5.3.3 Дифференциальное сечение.............
5.3.4 Полное сечение.......................
305
307
319
6 Поляризационный механизм излучения при столкновениях электронов с металлическими кластерами и фу-леренами. 326
6.1 Резонансное плазмонное приближение...................326
6.1.1 Сечения поляризационного тормозного излучения................................................ 329
6.1.2 Столкновения с фуллсренами.................... 335
6.1.3 Столкновения с металлическими кластерами. . 340
6.2 Теория многих тел для процесса поляризационного тормозного излучения на металлических кластерах. . 344
7 Захват электронов металлическими кластерами. 350
7.1 Радиационный захват электронов кластерами........... 350
7.1.1 Сечение радиационного захвата................. 353
7.1.2 Результаты расчета........................... 358
7.2 Теория многих тел для процесса захвата электронов металлическими кластерами............................... 363
8 Коллективные эффекты в радиационных процессах при высоких энергиях. 370
8.1 Излучения при столкновениях плотных электронных
(позитронных) пучков................................ 370
8.1.1 Квазиклассическое приближение.................375
8.1.2 Спектр излучения............................. 379
8.1.3 Потеря энергии на излучение.................. 386
8.1.4 Приложение................................... 389
6
8.2 Рождение электрон- позитронной пары фотоном в поле
плотного электронного (позитронного) импульса. . . . 391
8.2.1 Распределение по энергии электрон - позитрон-ных пар............................................. 391
8.2.2 Полная вероятность процесса рождения пары. . 397
8.2.3 Результаты численного расчета.............. 398
Заключение 402
Список литературы 408
7
Введение
Целью настоящей диссертации является рассмотрение широкого круга проблем, связанных с проявлением многочастичной природы структурных частиц в процессах рассеяния и излучения. Согласно современным представлениям лишь элементарные частицы рассматриваются как бесструктурные точечные, тогда как большинство встречающихся в природе частиц имеют внутреннюю структуру. В самом деле, атомы, молекулы, кластеры, ядра атомов и даже нуклоны, составляющие ядра, являются примерами структурных частиц. Естественно, что свойства различных структурных частиц могут сильно отличаться. Описывая количественно свойства частиц, невозможно охватить все их многообразие в одном подходе, поскольку физическая природа различных частиц может существенно отличаться. Поэтому в настоящей диссертации подробно рассматривается лишь ограниченный класс структурных частиц. Основное внимание уделяется обсуждению многочастичных коллективных эффектов. возникающих в процессах рассеяния и излучения атомов, ионов, атомных кластеров, а также электронных (позитронных) импульсов высокой энергии и плотности. Многие из обсуждаемых эффектов носят универсальный характер. Необходимые обобщения на случай других многочастичных систем сделаны в диссертации по крайней мере на качественном уровне.
Многочастичные системы имеют ряд особенностей, которые проявляются в процессах рассеяния и излучения.
Важной особенностью таких систем является наличие коллективных динамических мод движения, то есть таких мод, в формировании которых участвуют практически все частицы системы или их заметная часть [1,2]. Примерами таких мод могут служить коллективные колебания нейтронов относительно протонов в ядре [1] или плазменные колебания электронов относительно ионов в кластере. Коллективные возбуждения проявляются в сечениях фотопоглощения ядер [1], атомов [3], металлических кластеров [4] и фуллеренов [5].
Наличие коллективных мод движения в многочастичной системе часто приводит к тому, что свойства многочастичной системы невозможно правильно описать в рамках одночастичных моделей. Адекватное описание поведения системы многих тел может быть достигнуто лишь в рамках многочастичных моделей, учитывающих остаточное корреляционное взаимодействие между частицами системы.
Другой важной особенностью многочастичных систем является возможность их когерентного взаимодействия с внешним полем. Если характерная длина взаимодействия превосходит средние расстояния между частицами системы, то взаимодействие внешнего поля с системой носит существенно многочастичный характер [6,7]. Этот качественно понятный факт проявляется во многих процессах рассеяния и изл}гчения с участием систем многих тел.
При столкновениях с участием структурных частиц часто возникают условия для различного рода интерференционных и дифракционных явлений, которые проявляются в виде специфических особенностей в сечениях процессов. Эти особенности обычно несут важную информацию о характеристиках системы и процессе, в котором они проявляются.
9
Перечисленные выше свойства многочастичных систем являются весьма общими и фундаментальными. Однако, для целого ряда систем и процессов эти свойства были поняты и описаны лишь недавно. Количественное описание многих сложных многочастичных процессов стало возможно лишь в последние годы вследствие быстрого развития компьютерной техники и эксперимента. Описание достижений последнего времени в этой области физики является одной из задач настоящей диссертации.
Обсудим сначала качественно те эффекты, которые детально исследованы в диссертации, параллельно выполняя необходимый обзор литературы.
Важное место в диссертации занимает изучение радиационных процессов, происходящих при столкновениях с участием структурных частиц. Примерами такого рода столкновений могут служить как столкновения пар атомов, ионов, кластеров, так и столкновения заряженных частиц - электронов, позитронов, мезонов, протонов и т.д. - с атомами, ионами и кластерами. В последнем случае структура налетающих заряженных частиц, если даже таковая в принципе имеется, оказывается несущественной для процесса излучения, происходящего в основном на атомном масштабе. Данная проблема является весьма общей и многообразной, поскольку для столкновений с участием различных частиц, а также для различных кинематических условий излучение фотонов происходит по-разному. Большой интерес к исследованию различных механизмов излучения объясняется возможностью их использования для создания источников электромагнитного излучения сплошного спектра. Процесс излучения также несет важную информацию о взаимодействии сталкивающихся частиц, их строении, внутренних свойствах. Знание механизмов излучения позволяет определить радиационные
Ю
потери частиц в веществе, что необходимо, например, для диагностики плазмы, астрофизических приложений и т.д. Поэтому, исследование различных механизмов излучения является весьма важной и актуальной задачей.
По-видимому, наиболее известным процессом излучения является тормозное излучение, при котором заряженная частица, двигаясь во внешнем поле, теряет часть своей энергии на излучение, именуемое тормозным. Тормозное излучение (ТИ) заряженных частиц изучено как в классической электродинамике [8], так и в квантовой нерелятивистской и релятивистской механике [7.9]. Процесс испускания фотонов, сопровождающий торможение заряженных частиц, впервые наблюдал Рентген в 1895 году, однако, термин тормозное изл}'чение был предложен Зоммерфельдом, объяснившим наблюдаемый рентгеновский спектр торможением катодных лучей в веществе антикатода [10]. На сегодняшний день имеется огромное число фундаментальных теоретических и экспериментальных работ, посвященных изучению ТИ (см., например, обзоры [11-24]).
В рентгеновском диапазоне тормозное излучение возникает в столкновениях заряженных частиц с атомами. Первоначально считалось [7,9], что решение задачи о тормозном излучении заряженной частицы на изолированном атоме может быть сведено к замене реального атомного потенциала статическим и последующему расчету вероятности излучения фотона частицей в этом потенциале. Однако, в работах [25-28] было продемонстрировано, что наряду с этим, именуемым далее обычным механизмом, имеется весьма эффективный поляризационный механизм тормозного излучения, который заключается в следующем. В процессе столкновения налетающая заряженная частица поляризует атом своим кулоновским потенциалом, в результате чего у атома появляется индуцирован-
11
Огсішагу Вг5 РоІагі7оПопаІ Вг5
Рис 1. Обычное ТИ - излучение фотона заряженной частицей в результате ее торможения в статическом поле мишени. Поляризационное ТИ - излучение фотона. электронами мишени, виртуально возбужденными налетающим электроном. Виртуальное возбуждение электронов равносильно поляризации мишени.
ный дипольный момент. Изменение величины и ориентации этого дипольного момента при движении налетающей частицы является источником излучения. Далее будем называть излучение, генерируемое по этому механизму, поляризационным тормозным (ПТИ).
Механизмы обычного и поляризационного тормозного излучения схематически изображены на рисунках 1а) и 1Ь) соответственно. Заметим, что подобная картина процесса ТИ справедлива при быстрых нерелятивистских столкновениях. Особенности случаев медленных и релятивистских столкновений будут рассмотрены ниже.
Величина индуцированного в столкновении дипольного момента атома, а, следовательно, и интенсивность ПТИ. определяется напряженностью поля налетающей частицы и не зависит от ее массы [29-32]. Поэтому, например, в столкновениях с атомом протона массы Мр и электрона интенсивности ПТИ сопоставимы в широкой области частот фотона, тогда как ранее считалось, что излучение протона в 1 /Мр раз слабее [7].
В диссертации используется атомная система единиц те = е = /г = 1 за исключением мест, где использование иных единиц измерения специально не оговаривается.
12
При столкновении пары структурных частиц качественная картина процесса ПТИ заключается в следующем [31,32]. Сталкивающиеся частицы взаимно поляризуются и приобретают индуцированные дипольные моменты. Индуцированные дипольные моменты налетающей частицы и частицы мишени образуют суммарный ди-польный момент системы, изменяющийся в течение столкновения вследствие движения частиц. Изменение дипольного момента системы, которое можно представить как его вращение, становится источником ПТИ. Отметим, что в системе, состоящей из пары тяжелых частиц, ПТИ является основным механизмом излучения в широкой области частот, практически не зависящим от массы сталкивающихся частиц.
В диссертации исследованы физические свойства ПТИ, описаны методы его расчета, произведен анализ конкретных результатов и их сравнение с экспериментальными данными. Во введении хотелось бы упомянуть лишь о наиболее характерных особенностях и свойствах ПТИ.
Отвлекаясь от истории исследования процесса излучения в рамках классической теории поля [8], заметим, что первое квантовомеханическое описание ТИ, возникающего при движении электрона в заданном статическом поле атома, было дано в работах Бете и Гайтлера [33], Зоммерфельда [10] и Заутера [34,35] в конце 20х, начале 30х годов. С тех пор, представление о ТИ, как о процессе испускания фотона заряженной частицей в результате ее торможения в заданном статическом потенциале прочно вошло во многие учебники [7,9,36].
По-видимому, впервые важная роль внутренних степеней свободы атома-мишени в процессе тормозного излучения была продемонстрирована в работе [37], где было показано, что при частотах
13
квантов, совпадающих с энергиями переходов на дискретные уровни атома, процесс тормозного излучения происходит резонансно за счет возбуждения налетающим электроном дискретного состояния мишени с последующим его радиационным распадом. При этом излучение самого налетающего электрона в области резонансных частот менее вероятно. В середине 70х годов в работах [25,26,38^0] впервые было показано, что при рассеянии электрона на атоме ТИ формируется в широкой области характерных атомных частот с учетом динамической поляризации атома-мишени. Два механизма, обычный и поляризационный, формируют единый процесс ТИ с полной амплитудой, являющейся суммой амплитуд обычного и поляризационного ТИ. Поэтому полное сечение ТИ, пропорциональное квадрату модуля полной амплитуды, содержит, помимо суммы сечений каждого механизма ТИ, еще и интерференционное слагаемое. Особый интерес представляет случай, когда амплитуда поляризационного ТИ компенсирует часть амплитуды обычного ТИ, связанную с экранировкой ядра атомными электронами. Такой процесс происходит пооболочечно, по мере увеличения частоты испускаемого кванта. Поляризационное ТИ как бы ‘"раздевает” атом, оставляя в пределе больших частот (и ;» где 1\5 - потенциал ионизации 1в оболочки атома) обычное ТИ электрона на голом ядре [38,41—43]. Поляризационное ТИ возникает также при столкновении положительно заряженных позитронов с атомами [29]. В этом случае конструктивная интерференция обычного и поляризационного ТИ сменяется деструктивной интерференцией и эффекта “раздевания” атома не происходит.
Поляризационное ТИ является универсальным механизмом излучения, зависящим от внутренних динамических свойств структурных частиц, участвующих в столкновении. Именно поэтому по-
14
ляризационное ТИ может возникать, например, при столкновении электронов не только с атомами, но и с более сложными структурными частицами, такими как фуллерены [44,45] или металлические кластеры [45-48]. Фактически этот механизм излучения проявляется в тех случаях, когда хотя бы одна из частиц пары обладает внутренней структурой. Так, существенная роль ПТИ в полном спектре излучения была установлена для столкновения электронов и позитронов с экзотическими системами типа позитрония [49], ме-зоводорода [50,51], а также при столкновении атомных ядер [52].
Поляризационное тормозное излучение возникает также и при столкновении тяжелых заряженных частиц - мезонов, протонов, ионов и даже атомов с атомами. ПТИ быстрых атомов или ионов впервые было рассмотрено в [31,32]. Наблюдение ПТИ в столкновениях быстрых протонов с различными мишенями доказало хорошее согласие теоретических результатов с экспериментальными данными [53-55]. Спектр ПТИ и угловое распределения фотонов, полученные в [56] методом эйконала, также находятся в приемлемом согласии с экспериментом. В [53-56] выполнены численные расчеты сечений тормозного излучения быстрых протонов, рассеивающихся на алюминии, которые подтвердили хорошее согласие теории ПТИ с данными эксперимента. Позднее теория процесса ПТИ была разработана для релятивистских скоростей столкновения атомов и ионов [57-59], а также для столкновений с участием многозарядных ионов [60]. Задача о ПТИ была также решена для медленных столкновений [61].
При столкновении двух быстрых структурных атомных частиц деформация их электронных оболочек ведет к возникновению ПТИ столь же интенсивного, как и тормозное излучение электрона на атоме-мишепи при той же скорости соударения [31,32]. Удивитель-
15
ным оказывается то, что этот результат остается справедлив даже в случае столкновения нейтральных атомов. Заметим, что ПТИ также возникает при рассеянии на атоме нейтрона [62] или нейтрино [63,64]. В последнем случае интенсивность такого излучения крайне мала. Несмотря на это, ПТИ является одним из физических процессов, сопровождающих прохождение нейтрино через вещество и может служить для его обнаружения.
В общем случае задача о ПТИ в столкновении двух атомов является весьма непростой вследствие большого числа частиц, участвующих в формировании излучения: ядра атомов и связанные с ними электроны. Однако, как показано в диссертации, при быстрых, в том числе релятивистских столкновениях, задача упрощается и допускает относительно простое решение. Удается выразить сечение ПТИ через известные атомные характеристики - форм-факторы и динамические поляризуемости. При больших скоростях соударения поляризация, дипольный момент, а, следовательно, и ПТИ каждого из атомов возникает вследствие смещения в противоположных направлениях электронной оболочки и ядра в статическом поле экранированного электронами ядра партнера [31,32]. Индуцированный дипольный момент системы представляет сумму наведенных дипольных моментов обоих атомов. Интенсивность ПТИ данного атома увеличивается с ростом его поляризуемости и усилением статического потенциала партнера. В столкновении пары нейтральных атомов обычное тормозное излучение полностью отсутствует, тогда как ПТИ генерируется весьма интенсивно. В столкновении двух одинаковых нерелятивистских атомов дипольное ПТИ значительно слабее, чем при соударении различных атомов. Причина этого заключается в том [31,32], что индуцированные дипольные моменты атомов полностью компенсируют друг друга, приводя к исчезнове-
16
нию суммарного момента системы. Поэтому у пары тождественных атомов ПТ И возникает либо вследствие поправок, связанных с релятивистскими эффектами (запаздывание взаимодействия, эффекты Лоплера и аберрации света), либо при учете излучения квадруполь-ных фотонов.
Экспериментальное изучение поляризационного механизма излучения возможно в опытах на совпадение, когда наряду с фотоном фиксируется также конечное состояние снаряда или мишени. Одпа-ко, такие эксперименты сложны, и поэтому представляет большой интерес возможность наблюдения ПТ И в полном спектре излучения. В полном спектре излучения суммирзчотся наряду с ПТИ без возбуждения участвующих в процессе столкновения структурных частиц также все возможные процессы излучения, сопровождающиеся возбуждением и ионизацией атомов в конечном состоянии. Будем называть далее процесс ПТИ без возбуждения атомов в конечном состоянии - упругим, тогда как с возбуждением или ионизацией - неупругим. В диссертации показано, что при столкновении атомных частиц как нерелятивистских, так и релятивистских, существует довольно широкая область частот фотонов, в которой упругое ПТИ доминирует в полном спектре излучения [65,66]. Этот факт позволяет регистрировать поляризационное излучение, измеряя лишь полный спектр излучения. Причина доминирования зщругого ПТИ состоит в том [65,66], что в процессе ПТИ атомные электроны излучают когерентно, подобно тому, как это происходит при релеевском рассеянии света. Напротив, в процессах неупругого ПТИ вклады в спектр отдельных атомных электронов некогерентны, аналогично случаю комбинационного рассеяния света. Указанная причина доминирования з'пругого ПТИ в полном спектре изл\'чсния универсальна. Она не зависит от природы взаимодействия налетающей
17
частицы с атомом, ее массы, имеет место как для релятивистских, так и для нерелятивистских скоростей столкновения.
Интересные резонансные особенности в спектральном распределении ТИ, известные в литератере как гиганские резонансы [67], возникают в области частот фотонов, расположенной вблизи порога ионизации 4(1-подоболочки атома Ва и редкоземельных элементов (РЗЭ) [68-71]. Эти атомы характеризуются большой поляризуемостью в указанной области частот (100 - 200 эВ), и поэтому практически все ТИ в данном спектральном диапазоне формируется по поляризационному механизму. В результате в спектрах ТИ возникают широкие интенсивные максимумы [68-71]. Для РЗЭ, следующих за Ьа, появление подобных максимумов связано с радиационным распадом дискретных возбужденных состояний 4сР4/п+1, имеющих ав-тоионизационную природу. Гигантские резонансы в спектрах ТИ Ва и Ьа описываются радиационным распадом £/-состояний сплошного спектра [68].
Важной особенностью электронного строения РЗЭ является пространственная локализация Тэлектронов, которая приводит к атомному, не связанному с электронным строением конденсированного состояния, характеру спектров фотопоглощения РЗЭ [72-74], находящихся в твердой фазе, в области гиганских резонансов. Измерение спектров поглощения свободных атомов РЗЭ было произведено в работах [75,76]. Экспериментальное изучение спектров испускания твердотельных РЗЭ является сложной задачей из-за наличия эффекта самопоглощения излучения в мишени, поскольку резонансы в эмиссионных спектрах и спектрах фотопоглощения находятся в одной и той же области частот. Существенно снизить эффект самопоглощения удается при использовании электронов низких энергий (менее 500 эВ). Именно этот факт позволил экспериментально об-
18
наружить интенсивное излучение в области частот фотонов вблизи потенциалов ионизации 4с1-подоболочек РЗЭ [71], индуцированное столкновениями с электронами.
Гигантские резонансы были также обнаружены в спектре поляризационного ТИ при столкновении электронов с атомами благородных газов [77-79].
Теоретически, возможность появления максимумов в спектральной зависимости ТИ для частот фотонов выше потенциалов ионизации легко поляризуемых, многоэлектронных атомных подоболочек была предсказана в [80]. В окрестности этих максимумов практически все излучение формируется в результате виртуального возбуждения атомных электронов налетающей заряженной частицей, то есть по поляризационному механизму. Детальный анализ достижений последнего времени, связанный с описанием гигантских резонансов в спектрах излучения электронов при столкновении с атомами и металлическими кластерами, был выполнен в обзоре [24].
Обсудим теперь кратко методы расчета сечений ТИ с учетом поляризационного механизма для двух важных случаев: расчет сечений ТИ в области гигантских резонансов и ПТИ глубоких атомных орбиталей. Именно эти два случая представляют особый интерес для эксперимента по ПТИ.
Конкретные расчеты ПТИ для случая рассеяния электронов на свободных атомах в упомянутом выше диапазоне частот фотонов, были проведены для атомов Аг, Хе и Ьа в рамках нерелятивистского борновского приближения [30,43,77] и для Хе [81,82], используя метод искаженных парциальных волн (БР\УА) [83].
Основной трудностью, возникающей при вычислении поляризационной части сечения ТИ, является корректный учет динамического атомного отклика мишени в поле налетающей частицы. Во
19
многих случаях, динамический отклик имеет существенно многоэлектронный характер и поэтому расчеты необходимо выполнять, используя аппарат теории многих тел [84].
В борновском приближении амплитуда поляризационного ТИ выражается через обобщенную поляризуемость атома а(а;, д), где
и д - частота испущенного фотона и импульс, переданный атому в процессе столкновения. Обобщенная атомная поляризуемость несет в себе всю необходимую информацию о динамических свойствах атома-мишени. Для ее вычисления может быть использовано приближение случайных фаз с обменом (ЛЛАЕ) [3,85]. В расчете сечений поляризационного ТИ метод Л'РАЕЪып впервые использован в работах [30,43]. Однако, приближение ЛЛАЕ включает в себя только часть корреляционных поправок, плохо описывая экспериментальные данные по фотоионизации атомов Ва и Ьа в области гигантских резонансов [3]. В этом случае теоретические результаты могут быть существенно улучшены в рамках обобщенного приближения случайных фаз с обменом (ОЛЛАЕ). учитывающим релаксацию атомного остова [3.86-88], или используя многочастичную теорию возмущений (МВРТ) [89].
Тем не менее, даже приближение ОЛЛАЕ не всегда может обеспечивать достаточную точность при вычислении абсолютных значений сечений фотопоглощения и динамических поляризуемостей атомов. В этом случае, для улучшения теоретических результатов в схему расчета необходимо включить дополнительные многоэлектронные поправки.
При рассеянии на атомах электронов промежуточных энергий (0.2-10 кэВ) статическое поле атома оказывает заметное влияние на волновую функцию налетающего электрона. Учесть искажение волновой функции электрона при вычислении сечения ТИ, мож-
20
но в рамках метода искаженных парциальных волн. В работах [81.90] предложен алгоритм расчета сечения поляризационного ТИ, использующий формализм Е)Р\УА, при этом динамический отклик атома вычисляется для каждой парциальной волны отдельно. Такой способ расчета сечения поляризационного ТИ не эффективен и трудоемок. Кроме того, алгоритм [90] не обеспечивает быструю сходимость парциальных сечений ТИ при возрастании энергии налетающего электрона.
Эффективные алгоритмы расчета сечений ПТИ в области гигантских атомных резонансов были разработаны в [91-100]. Расчет спектров ПТИ в случае твердотельной мишени с учетом самопо-глощения фотонов и рассеяния электронов был выполнен в [93-95]. Вычисление сечений ТИ в широкой области частот фотонов было выполнено в [96].
Если в столкновении участвует тяжелый атом или ион, то в процессе ПТИ в области достаточно больших частот участвуют электроны глубоких оболочек атома. Движение электронов глубоких оболочек происходит с релятивистскими скоростями и поэтому может быть описано лишь уравнением Дирака или Хартри - Фока -Дирака. Общий формализм расчета сечений ПТИ в этом случае был разработан в [101].
В работе [102] был предложен метод расчета сечений ПТИ в области больших частот, основанный на использовании скейлинго-вой зависимости сечений ПТИ и метода кулоновской функции Гри-на.
В диссертации процесс ПТИ рассмотрен при различных скоростях столкновения атомных частиц. При этом подробно проанализированы особенности процесса, возникающие в каждом из режимов. Рассмотрены три случая: медленные столкновения, столк-
21
новения быстрых нерелятивистских частиц, релятивистские столкновения. При медленных столкновениях скорость относительного движения атомов намного меньше характерной скорости движения электронов внутри атомов. При быстрых столкновениях ситуация обратная. При этом, как будет показано ниже, ПТИ при релятивистских столкновениях существенно отличается от нерелятивистского случая. Обсуждение механизма ПТИ, проведенное выше, относится в основном к случаю столкновения быстрых нерелятивистских частиц. Обсудим теперь кратко те особенности процесса, которые возникают при медленных и релятивистских столкновениях.
Процесс ПТИ атомных частиц при релятивистских столкновениях обладает рядом особенностей по сравнению с нерелятивистским случаем. Изменение сечений ПТИ релятивистских частиц возникает из-за того, что вследствие эффектов Лоплера и аберрации света [58] изменяется частота и угол вылета фотона, испущенного атомом-снарядом, а также проявляется запаздывание во взаимодействии релятивистского снаряда с мишенью. Близость скорости столкновения к световой приводит к существенной зависимости частотноуглового распределения фотонов от поляризуемости снаряда [58]. Так, в области больших частот фотона из > /, где поляризуемость атома убывает как сх(оз) ~ излучение снаряда сосредоточено
главным образом в узком конусе углов с раствором в ~ 1/7 вблизи направления движения атома, где 7 - релятивистский фактор. Напротив, при малых частотах из <С /, когда поляризуемость атома равна своему статическому значению, излучение снаряда происходит в основном в области углов 0 1/7, где оно близко к изотроп-
ному. Частотно-угловое распределение оказалось таким, что при достаточно больших скоростях столкновения позволяет наблюдать ПТИ снаряда и мишени независимо, в различных интервалах углов
22
вылета кванта.
Важной особенностью процесса ПТИ при релятивистских столкновениях с участием заряженных частиц является логарифмический рост сечений с энергией столкновения [103-105,58]. В работах [103,104] этот результат был получен для электрон - атомных столкновений. тогда как в [58] были рассмотрены ион - атомные и ион -ионные столкновения. Причина логарифмического роста сечений ПТИ заключается в том, что при релятивистских столкновениях кулоновское поле релятивистской заряженной частицы уменьшается в продольном и увеличивается в поперечном направлениях. В результате этого поляризация партнера по столкновению, а, следовательно, и ПТИ, возникает на больших по сравнению с нерелятивистским случаем расстояниях, причем эти расстояния тем больше, чем выше энергия столкновения.
Весьма интересным является вопрос о явлении когерентности излучения атомных электронов и вычислении полного спектра излучения при релятивистских атом - атомных и ион - атомных (ион -ионных) столкновениях. Рассмотрение этих вопросов было выполнено в [59].
Излучение непрерывного спектра при столкновении атомов с малыми скоростями впервые было экспериментально обнаружено в работе [106]. Электронные состояния в системе, состоящей из пары медленно движущихся атомов, имеют явно выраженный молекулярный характер. В такой системе возможны радиационные процессы как при переходе электров между различными термами квазимолекулы [106], так и в отсутствие подобных переходов [107]. В последнем случае излучение возникает за счет изменения ориентации и величины дипольного момента квазимолекулы при движении системы по определенному терму.
23
Излучение, возникающее при электронных переходах между различными уровнями квазимолекулы, образованной в процессе столкновения, называется молекулярно - орбитальным. Молекулярно -орбитальное излучение формируется в широком диапазоне частот в столкновениях медленных атомных частиц [108]. Молекулярно -орбитальное излучение изучалось весьма интенсивно теоретически и экспериментально в 70-х и 80-х годах, хотя и в настоящее время интерес к этому процессу сохраняется [109-111]. Первое наблюдение молекулярно - орбитального излучения было выполнено в работе [106]. Последующее теоретическое [112-115] и экспериментальное [114,116,117] рассмотрение показало, что молекулярно - орбитальное излучение может быть интерпретировано как радиационный распад вакансии в квазимолекуле, при этом ширина наблюдаемого спектра определяется столкновительным уширением линий, соответствующих электронным переходам в квазимолекуле. Радиационные переходы в квазимолекуле с очень маленькими межъядерными расстояниями, значительно меньшими, чем характерные электронные орбиты, были исследованы в [116-118]. Такая система может рассматриваться как объединенный атом с зарядом ядра, равным сумме зарядов ядер сталкивающихся частиц. Изучались радиационные переходы электронов с заполнением вакансий в К- или Ь-подо бол очках объединенного атома. Молекулярно - орбитальное излучение было исследовано как в легких [107,113,114], так и в тяжелых квазимолеку лярных системах [111,119].
В работе [61] проблема ПТИ была рассмотрена для медленных столкновений атомов и ионов. В этой работе была выяснена относительная роль ПТИ и молекулярно - орбитального излучения при формировании полного спектра излучения. Показано, что механизм ПТИ дает существенный вклад в полный спектр излучения
24
в области сравнительно низких частот, поскольку именно эта часть спектра формируется в основном при больших параметрах столкновения, где взаимная поляризация атомов особенно сильна. Следует, однако, заметить, что в области предельно низких частот интенсивность обычного ТИ ядер, пропорциональная 1/и;, сравнивается с интенсивностью ПТИ, которая пропорциональна иА При вычислении вклада обычного ТИ в полный спектр излучения необходимо учитывать эффект экранирования ядер электронами. Эффект экранирования при медленных столкновениях весьма важен, поскольку электронная плотность успевает следовать вдоль траектории ядер, экранируя их заряды.
При медленных столкновениях электроны мишени могут захватываться полем налетающего иона. При этом электрон, перемещающийся от одного иона к другому, излучает весьма интенсивно. В работе [61] показано, что при больших прицельных параметрах интенсивность излучения в процессе электронного захвата является произведением интенсивности ПТИ и вероятности электронного захвата.
При медленных адиабатических столкновениях атомов или ионов фотон может испускаться квазимолекулой только в моменты времени, когда интервал между уровнями энергии квазимолекулы совпадает с частотой фотона и;, то есть и; = гДе ~ частота пере-
хода между начальным и конечным состояниями в момент времени t. Это уравнение может выполняться несколько раз за время столкновения. Действительно, фотон одинаковой частоты может быть испущен на начальной и конечной ветвях траектории столкновения. В этом случае амплитуды двух одинаковых и физически неразличимых процессов интерферируют, приводя к осцилляциям сечения процесса излучения как функции прицельного параметра и и. Этот
25
интерференционный эффект был рассмотрен сначала теоретически ( [107,113,114], также см. [61,108]). Впоследствии он наблюдался также и экспериментально [120-122].
Как было уже отмечено, при медленных столкновениях процесс излучения обладает интерференционными особенностями. Интерференционные особенности в сечениях процессов обычно содержат важную информацию о свойствах системы, таких как расположение ее уровней энергии, а также о характеристиках процесса столкновения. В работах [123,124] было установлено, что функция отклика или поляризуемость произвольной квантовой адиабатической системы обладает интерференционной особенностью Френелевского типа. Качественной аналогией этого явления является дифракция света на краю экрана. Френелевская особенность имеет универсальный характер и проявляется во многих физических процессах, в которых поляризуемость системы играет существенную роль.
Особый интерес представляет процесс излучения при столкновении тяжелой заряженной частицы с атомом водорода. Эта задача была рассмотрена в работе [125]. В этой работе было показано, что при столкновении медленной тяжелой заряженной частицы с возбужденным атомом водорода имеется специфический источник, который возникает за счет вращения дипольного момента водорода в процессе столкновения. Специфическая особенность системы заключается в появлении дипольного момента возбужденного водорода из-за смешивания вырожденных уровней с различной четностью в поле налетающей частицы (линейный эффект Штарка [6]). Этот механизм излучения был назван '’вращательным” ТИ. Кроме ’’вращательного” ТИ при столкновении медленной заряженной частицы с возбужденным водородом возникает также излучение, связанное с переходами между компонентами Штарковского мультиплета.
26
Это излучение, названное '’переходным” ТИ, по свойствам во многом аналогично молекулярно - орбитальному излучению. Поэтому, в частности, интерференционные эффекты играют существенную роль при формировании сечений такого процесса. Как показано в [125], вклад ’’переходного” ТИ в полный спектр излучения является существенным.
Механизм ’'вращательного” ТИ свойственен системам с линейным эффектом Штарка. Для систем, обладающих квадратичным эффектом Штарка, тормозное излучение появляется из-за вращения дипольного момента, индуцированного во время столкновения. Именно последний механизм называется ПТ И [20-22]. Конечно, ПТИ возникает при столкновении заряженной частицы с водородом как в основном [126-128], так и возбужденном состояниях [129]. Однако, имеется различие свойств между ПТИ и ’’вращательным” ТИ. Как было показано в [125], ’’вращательное” ТИ испускается вследствие переориентации уже существующего дипольного момента системы, в то время как в процессе ПТИ необходимо сначала поляризовать атом. Это делает ’’вращательное” ТИ более интенсивным, чем ПТИ, в широком диапазоне частот. Заметим, что обычным ТИ при столкновении тяжелой заряженной частицы с атомом водорода можно пренебречь вследствие ее большой массы.
Важную роль играет механизм поляризационного ТИ при взаимодействии заряженных частиц с конденсированными средами. Поляризационное ТИ имеет много общих черт с переходным излучением, которое есть результат рассеяния собственного поля частицы на макроскопических неоднородностях [130].
В аморфной среде, амплитуды ТИ на отдельных атомах складываются некогерентно, поэтому полное сечение ТИ определяется суммой сечений ТИ на отдельных атомах. Следует отметить, что
27
разупорядочеыность расположения частиц среды не является достаточным условием для отсутствия когерентного излучения. Так, например, эффект когерентности может проявляться в аморфной среде при движении частицы со сверхсветовой скоростью. При этом возникает излучение Вавилова - Черенкова [131-133].
Многочастичные эффекты играют существенную роль не только в процессах рассеяния и излучения при столкновениях с участием атомов и ионов. Коллективные эффекты возникают также в процессах рассеяния с участием более сложных структурных объектов. В диссертации изучены примеры такого рода. Рассмотрены коллективные эффекты при рассеянии электронов на металлических кластерах и фуллеренах. Изучены также радиационные процессы с участием этих объектов.
Прежде чем обсуждать эти явления хотелось бы упомянуть ряд недавно опубликованных обзоров, посвященных различным аспектам физики атомных кластеров.
Описание металлических кластеров недавно подверглось глубокому пересмотру. С открытием электронной оболочечной структуры свободных кластеров щелочных металлов [134] была продемонстрирована важная роль квантового движения валентных делока-лизованыых электронов в среднем поле, создаваемом ионами. Было обнаружено во многих экспериментах [135], что детальная структура ионного остова оказывается не существенной для щелочных и ряда других металлических кластеров. Многие экспериментальные данные могут быть поняты в рамках модели желе, использующей усредненное распределение ионного заряда внутри кластера. Гамильтониан модели желе описывает движение валентных дсло-кализованных электронов кластера обычным способом. При этом кулоновское поле ионов и связанных с ними электронов замсняет-
28
ся полем однородного распределения положительного заряда внутри кластера. Это ведет к представлению электронной плотности через одночастичные волновые функции, описывающие движение электрона во всем объеме кластера. Волновые функции электронов могут быть вычислены самосогласованно в рамках простой сферической модели желе [136-140] или оптимизированной модели желе [141,142]. Обе модели правильно воспроизводят числа заполнения электронных оболочек во многих случаях. Волновые функции электронов также можно получить в рамках феноменологических моделей, включающих даже эффекты деформации [143] кластеров, по аналогии с ядерной оболочечной моделью. Использование относительно простых приближений при описании металлических кластеров позволяет объяснить множество экспериментальных данных и понять многие особенности кластерных систем [135,144]. Подчеркнем, что модель желе чаще используется для металлических кластеров, поскольку валентные электроны в этих кластерах сильно делокализованы.
Делокализация валентных электронов в кластерах оказывает существенное влияние на их свойства. Так, в работах [4,145] были обнаружены специфические резонансы в сечениях фотопоглощения металлических кластеров. Аналогичное явление для фуллеренов было обнаружено в работе [5]. Резонансное поведение сечений фотопоглощения было объяснено наличием коллективного движения электронов в кластерах. Обычно, резонансы такого рода называются гигантскими или плазменными.
В кластерах могут быть возбуждены гигантские резонансы двух типов (см. например, [146]). Во-первых, гигантские резонансы возникают вследствие возбуждения электронов, локализованных вблизи положений отдельных атомов. Во-вторых, гигантские резонан-
29
сы возбуждаются при коллективной осцилляции делокализован-ных, принадлежащих всему металлическому кластеру электронов во внешнем поле. Энергия гигантского резонанса первого типа в кластере сравнима с соответствующей энергией гигантского резонанса в отдельном атоме, в то время как энергия резонанса, связанного с осцилляцией дел ока лизованных валентных электронов, намного ниже, обычно в диапазоне 2-5 эВ для металлических кластеров и 19 эВ для фуллерена С§о- Гигантские резонансы делокали-зованных электронов имеют сравнительно небольшую ширину по сравнению с резонансами на отдельных атомах, что в частности означает, что электроны в кластере совершают за время затухания большое число осцилляций.
Столкновения различных частиц (фотонов, электронов, ионов и т.д.) с кластерами являются важным методом изучения структуры этих объектов. Так, именно, в процессе фотопоглощения были обнаружены гигантские резонансы в металлических кластерах и фул-леренах, и тем самым экспериментально была подтверждена идея делокализации электронов в этих объектах [4,145].
В диссертации значительное внимание уделяется столкновениям электронов с кластерами. В основном рассматриваются столкновения электронов с металлическими кластерами и фуллеренами. Эти кластеры, несмотря на значительное различие в их структуре, обладают некоторыми общими особенностями. Модели и методы, используемые для описания атомных металлических кластеров (см., например, [135,144]), подобны тем, что используются при описании отдельного многоэлектронного атома (см., например, [6]) или ядра (см., например, [1]). С другой стороны, специфические особенности, возникающие в сечениях рассеяния, оказываются универсальными и могут возникать в столкновениях с участием других типов кла-
30
стеров, таких как полупроводниковые, ван-дер-ваальсовы или молекулярные.
В течение последних нескольких лет столкновения электронов с металлическими кластерами и фуллеренами изучались как экспериментально, так и теоретически. Вычисление сечений низкоэнергетического упругого рассеяния было выполнено полуклассически [147] и полностью квантово - механически [148]. Рассеяние медленных электронов на фуллеренах изучалось также экспериментально [149]. Столкновения электронов с металлическими кластерами при низких и промежуточных энергиях были экспериментально исследованы в работе [150]. Функция отклика фуллеренаи ее связь с проблемой неупругого рассеяния рассматривалась в [151]. Почти все теоретические и экспериментальные работы в этой области исследовали явления, возникающие при низкой энергии столкновения. В настоящей диссертации основное внимание уделяется столкновениям быстрых электронов с кластерами, поскольку, как было продемонстрировано в работах [46,152-155], при быстрых столкновениях в сечениях электрон - кластерных столкновений возникает целый ряд специфических особенностей. Экспериментально столкновения быстрых электронов с фуллеренами изучались в [156]. Процесс плаз-монных возбуждений в малых металлических частицах быстрыми электронами рассматривался в классическом [157,158] и квантовом [159,160] приближениях.
Обсудим подробнее наиболее существенные результаты, полученные в этой области. В работах [46,152-154] были предсказаны, а несколько позже экспериментально обнаружены [155] специфические дифракционные особенности, возникающие при рассеянии быстрых электронов на фуллеренах и металлических кластерах. Дифракционные особенности возникают как при упругом, так и при
31
неупругом рассеянии электронов и в значительной степени обусловлены особенностями структуры кластеров.
В работах [46,152] было продемонстрировано, что сечение упругого рассеянии быстрых электронов на кластерах осциллирует как функция угла рассеяния. В работах [155] дифракционные особенности были экспериментально обнаружены при рассеянии 809еУ электрона на фуллерене Се о- Осцилляции в сечении возникают вследствие дифракции электронов на краю кластера.
Появление дифракционных особенностей в сечении упругого рассеяния электрона на кластере вполне естественно, так как кластер -это система, обладающая довольно резкой границей. Например, в самосогласованной модели желе [136,141] распределение ионов описывается ступенчатой функцией. То же самое предполагается в обратной самосогласованной модели желе [161] для электронов. В обоих случаях требование общей электронейтральности системы приводит также к формированию резкой границы в распределении заряда противоположного знака. Это распределение обычно имеет некоторую дисперсию на границе. Быстрый электрон рассеивается положительной и отрицательной подсистемами кластера, при этом возникающая дифракционная картина в сечении процесса есть результат деструктивной интерференции двух амплитуд, описывающих взаимодействие налетающего электрона с электронной и ионной подсистемами.
Дифракционные особенности в сечении рассеяния возникают, когда длина волны де Бройля налетающего электрона меньше, чем размер кластера. Это условие выполняется для электронов, начиная с относительно низких энергий, благодаря большому размеру кластера. В [46,152-154] показано, что дифракционная картина очень чувствительна к типу модели, используемой для описания
32
кластера, и тем самым несет важную информацию о его структуре. Положение и число нулей в сечении упругого рассеяния в основном обусловлено формой кластера и его радиусом.
Заметим, что дифракционное поведение сечений упругого рассеяния есть результат рассеяния электронов на замороженном статическом потенциале кластера. В работе [46,152] было показано, что наличие поляризационного потенциала, дает относительно малую поправку, которая фактически не влияет на дифракционное поведение сечений в рассматриваемом диапазоне энергий столкновения.
Дифракция электронов приводит к тому, что сечения упругого рассеяния электронов на кластере параметрически превосходят сумму сечений упругого рассеяния электронов на эквивалентном числе изолированных атомов [46,152]. Это происходит из-за одновременного взаимодействия налетающего электрона с большим количеством делокализованных, квазисвободных электронов, движущихся во всем объеме кластера. Большие размеры орбит делокализованных электронов и малая энергия связи обуславливают большую величину сечений рассеяния.
При рассмотрении неупругих столкновений быстрых электронов с кластерами основное внимание в диссертации уделяется анализу возбуждения мультипольных плазмонных резонансов, а также проявлению дифракционных особенностей, возникающих из-за наличия в системе резкой границы.
В работах [152-155] было установлено, что при неупругом столкновении электронов с металлическими кластерами и фуллеренами возможно возбуждение плазмонных резонансов различной мульти-польности, которые проявляются в дифференциальных сечениях неупругого рассеяния.
Физическая природа плазмонных резонансов при неупругом рас-
33
сеянии электронов та же, что и в процессе фотопоглощения. Часть энергии налетающего электрона передается валентным делокали-зованным электронам, которые начинают осциллировать в поле ионов. Однако, в отличие от случая фотопоглощения при столкновении электронов с кластерами из-за неоднородности поля налетающего электрона возможно возбуждение коллективных колебаний электронов различной мультипольности, именуемых часто плазмо-нами. Заметим, что аналогичный эффект возбуждения коллективного дипольного и квадрупольного резонансов возникает при соударении электронов с ядрами [162-164]. Экспериментальные исследования этого вопроса при столкновении электронов с молекулой фуллерена Сед были выполнены в [156].
Как было продемонстрировано в работах [153,154] плазмонные резонансы различной мультипольности можно наблюдать в спектрах энергетических потерь, измеренных при различных углах рассеяния электрона. Этот эффект имеет чисто дифракционный характер. Действительно, как было показано в работе [47,48], возбуждение мультипольных плазмонных резонансов происходит преимущественно вблизи поверхности кластера. При этом вероятность возбуждения плазмона определяется дифракционным условием, связывающим угловой момент плазмона, переданный кластеру импульс и радиус кластера. Поэтому, фиксируя угол рассеяния электрона, а, следовательно, и переданный импульс q, мы тем сам фиксируем и угловой момент доминирующего в сечении плазмонного возбуждения.
Возбуждение поверхностного плазмона происходит в основном за счет взаимодействия налетающего электрона с электронами, движущимися вблизи поверхности кластера. Толщина области эффективного взаимодействия а, намного меньше, чем радиус кла-
34
стера К. Этот факт позволяет получить довольно простые выражения [152], определяющие дифференциальное сечение неупругого рассеяния через мнимые части поляризуемостей кластера различной мультипольности (дипольной, квадрупольной и т.д.).
Плазмонные возбуждения в кластерах являются многоэлектронным эффектом. Силы осцилляторов плазмонных возбуждений намного превосходят силы осцилляторов одночастичных возбуждений в резонансной области, при этом они оказываются весьма чувствительными к многоэлектронным корреляциям. Эти факторы оказывают существенное влияние на формирование спектра энергических потерь электронов при столкновении с металлическими кластерами и фуллеренами [153,154,47,48]. В этих работах была установлена роль коллективных плазмонных возбуждений при формировании спектра потерь электронов при столкновении с кластерами и была предложена простая теоретическая модель для расчета спектров. Точность модели была установлена в [47,48,153,154] путем сравнения результатов расчета спектра потерь энергии электронов при столкновениях с кластерами, выполненных в рамках последовательной теории многих тел, и с помощью резонансного плазмонного приближения.
В работе [152] было показано, что квадрупольное возбуждение и возбуждения более высокой мультипольности дают относительно небольшой вклад в спектр потерь энергии электрона, если выполнено условие иу'рЯ/у <С 1. Здесь V - скорость столкновения. В обратном случае, вклад квадрупольного возбуждения и возбуждений более высокой мультипольности становится существенным. Это происходит для относительно больших кластеров и маленьких скоростей столкновения. Заметим также, что с увеличением момента импульса электронные возбуждения в кластере постепенно теряют свой
35
коллективный характер и могут рассматриваться как одночастичные переходы [153,154,166].
В работах [152-154] проведено сравнение результатов теории с экспериментальными данными [156] для неупругих столкновений электронов с фуллереном Сад и установлено приемлемое согласие теоретических и экспериментальных данных. Было показано, что плазмонные возбуждения дают основной вклад в полное неупругое сечение в широком диапазоне энергий. Вычислена зависимость полного неупругого сечения от энергии столкновения [47]. Для металлических кластеров произведено сравнение результатов расчета с экспериментальными данными [150]. Это сравнение объясняет наблюдаемую экспериментально слабую зависимость полного сечения неупругого рассеяния на кластере от энергии налетающего электрона в широком диапазоне энергий в рамках резонансного плазмонного приближения. В работах [47,48,153,154] результат резонансного плазмонного приближения был подтвержден прямым квантово - механическим расчетом.
Упомянем методы расчета сечений в случае электрон - кластерных столкновений. Для описания столкновения быстрых электронов с кластерами обычно используется борновское приближение. При более низких скоростях столкновения применяется метод эйконала. При выполнении определенных кинематических условий адекватного описания сечений столкновения возможно добиться лишь в рамках второго борновского приближения. В области промежуточных энергий столкновения возможно использование метода парциальных волн. Описание динамического отклика кластера на внешнее поле налетающей частицы можно выполнить в рамках резонансного плазмонного приближения, разработанного для электрон - кластерных столкновений в [152]. или путем проведения прямых кванто-
36
во - механических расчетов в рамках приближения случайных фаз с обменом подобно тому, как это было сделано в [153,154,47,48]
Возбуждение дипольных плазмонов при столкновениях электронов с кластерами существенно влияет на сечения радиационных процессов, таких как тормозное излучение и радиационный захват электронов. Процесс излучение фотона, с учетом плазмонных возбуждений был рассмотрен впервые в [158] чисто классически для случая небольших металлических пылинок. Это описание адекватно для частиц, содержащих тысячи атомов, то есть справедливо для кластеров больших размеров. Для кластеров малых размеров, содержащих сотни атомов или даже меньше, описание процесса должно быть квантовым. Квантовые поправки к классическому рассмотрению имеют различный характер. Они возникают, когда частота излучаемого фотона становится сравнимой с энергией налетающей частицы. Кроме того, динамический отклик электронной подсистемы небольших кластеров может быть описан полностью корректно лишь в рамках квантовой механики.
Процесс излучения, при котором проявляются внутренние степени свободы мишени, известен как поляризационное тормозное излучение (см. например, [24,20]). Выше этот процесс подробно обсуждался для столкновений с участием атомов. Поляризационное тормозное излучение в электрон - фуллереныых столкновениях было рассмотрено в [44,45]. Для металлических кластеров рассмотрение процесса ПТИ было проведено в [45-48]. ПТИ при столкновении кластера с кластером было рассмотрено в [46].
Как и в случае электрон - атомных столкновений, при столкновении электронов с кластерами имеются два основных механизма излучения фотона: обычное и поляризационное тормозное излучение (см. рисунок 1).
37
В работах [44-48,169] было установлено, что при столкновении электронов с металлическими кластерами и фуллеренами в спектре излучения фотонов возникает плазмонный резонанс. При этом поляризационное излучение оказывается доминирующим механизмом в полном в спектре излучения. Этот факт есть результат того, что сечение процесса, главным образом, определяется динамической поляризуемостью кластера, которая формируется за счет резонансных плазмонных возбуждений в широкой области частот.
В работах [46 -48,165,169] были предложены эффективные методы расчета сечений ТИ в области частот вблизи плазмонного резонанса в кластерах. Эти методы в значительной степени применимы к любой поляризуемой системе, обладающей коллективными элек-троннымивозбуждениями.
Метод расчета сечений процесса ПТИ, предложенный в [45], основан на использовании малого параметра, û/i?< 1, где а - толщина оболочки фуллерена или поверхностного слоя металлического кластера, в котором происходит формирование поверхностного плазмона, a R - радиус кластера. Ширина а связана с размером области, в которой происходит изменение электронной плотности вблизи поверхности кластера, и по порядку величины совпадает с размером атома. Вычисление динамического отклика кластера является ключевым моментом метода. В этом расчете необходимо корректно учитывать многоэлектронное кулоновское взаимодействие в кластере определенной формы [5,167,168]. В рамках предложенного в [45] метода были установлены зависимости обобщенной динамической поляризуемости металлического кластера и фуллерена Сбо от переданного импульса в области q 1/а и от частоты и> вблизи плазмонного резонанса.
Этот метод позволил получить сечение процесса вне основного
38
логарифмического приближения, используемого, например, в [44], и описать зависимость интенсивности излучения от скорости налетающих частиц. Было установлено, что эта зависимость имеет абсолютный максимум при v ~ u?pR, где юр - частота плазмонно-го колебания, исследовано угловое распределение излучения и ее зависимость от энергии налетающего электрона и испускаемого фотона. Были установлены и проанализированы дифракционные особенности сечений процесса. Физическая природа этих особенностей та же, что и при упругом рассеянии электронов на кластерах.
В рамках разработанного в [45] метода удалось установить зависимость сечений ПТИ от основных параметров, характеризующих кластер. Действительно, в рамках резонансного приближения (см. например, [157]) поляризуемость кластера зависит от трех параметров: радиуса системы R, плазмонной частоты возбуждения ир и ширины плазмонного резонанса Г. В результате сечение процесса ПТИ также определяется этими константами.
Альтернативным простым методом расчета обобщенной поляризуемости кластеров вблизи плазмонного резонанса является метод, основанный на использовании дисперсионного соотношения и связи мнимой части дипольной динамической поляризуемости с сечением фотопоглощения кластера. Подобный метод расчета хорошо зарекомендовал себя в случае атомной мишени при расчете сечений ПТИ в области гигантских резонансов [24]. Для металлических кластеров метод был использован в работе [24], для фуллерена Сбо в [44].
Границы применимости резонансного плазмонного приближения были установлены в [47,165]. В этой работе был выполнен расчет сечений ПТИ электрона на металлическом кластере в рамках последовательной теории многих тел и было установлено, что резо-
39
нансное плазмонное приближение хорошо воспроизводит основные особенности сечений ПТИ.
В процессе ПТИ электрон в конечном состоянии остается в непрерывном спектре. Однако, возможен процесс, при котором электрон теряет всю свою энергию на излучение фотона и в конечном состоянии захватывается полем кластера, образуя отрицательный (положительный) ион или нейтральный кластер в зависимости от начального зарядового состояния кластера мишени. Такой процесс называется радиационным захватом. Как было показано в работах [169-171], поляризационный механизм играет существенную роль в процессе радиационного захвата электронов. Важную роль при этом играют плазмоныые возбуждения в кластере. Доминирующая роль плазмонных возбуждений в процессе захвата электронов кластерами была подтверждена квантово - механическим расчетом сечения процесса в рамках последовательной теории многих тел для кластеров Ата и К небольших размеров.
борновское приближение для процесса поляризационного ТИ оказывается применимым с достаточной точностью даже в том случае, когда энергия электрона сравнима с энергией гигантского резонанса [91]. Следовательно, борновское приближение применимо для описания столкновений электронов с фуллеренами с энергией 50 эВ и выше и вычисления спектра излучения в диапазоне энергий 10 — 30 эВ. Для металлических кластеров граница применимости борновского приближения смещается к более низким энергиям столкновения (~ 10 сУ) из-за меньшего значения <др ~ 2 — 3 еУ.
Полученные результаты носят весьма общий характер. Фактически они могут быть использованы для любой поляризуемой системы, обладающей гигантским коллективным резонансом.
В диссертации демонстрируется, что когерентные явления игра-
40