Исследование неупругого рассеяния быстрых электронов на внутренних оболочках атомов гетерокомпозиций

2
СОДЕРЖАНИЕ
ВВЕДЕНИЕ 4
ГЛАВА I УПРУГОЕ И НЕУПРУГОЕ РАССЕЯНИЕ БЫС1РЫХ ЭЛЕКТРОНОВ В КРИСТАЛЛЕ 10
1.1 Кинематическая теория дифракции электронов 12
1 2 Динамическая теория дифракции быстрых электронов в кристалле 17 1 3 Интенсивность прошедшей и дифрагированной волны для совершенных кристаллов при >нр>гом рассеянии 24
1 4 11е> пр> I ое рассеяние быстрых электронов 31
1 5 Дифференциальное сечение рассеяния электронов с характеристическими потерями энер! ИИ 35
Зак мочение 42
ГЛАВА 2 ДИФРАКЦИЯ ЭЛЕК1РОИОВ С ХАРАКГЕРСТИЧЕСКИМИ 1101 ЕРЯМИ В КРИС I АЛЛЕ ПРИ ОДНОРОДНОМ РАСПОЛОЖЕНИИ РАССЕИВАЮЩИХ А ЮМОВ 44
2.1 Интенсивность нс>пруго рассеянных электронов 45
2.1.1 Основные > равнения 45
2.1 2 Волновая функция не>пр>го рассеянного электрона 48
2 2 Интенсивность этектронов с характеристическими потерями энерши в кристалле при однородном расположении рассеивающих атомов 51
2.2 1 С>ммирование по рассеивающим центрам 51 2 2 2 Интенсивности электронов с характеристическими потерями эиер-
1 пи при возб>ждении систематического ряда отражений 54
2 2.3 Дифракция электронов с характеристическими потерями энер! ни при симметричной ориентации кристалла 62
Заключение 69
з
ҐЛЛВЛ З РАССЕЯНИЯ БЫСТРЫХ ЭЛЕКТРОНОВ ПА ВІІУІРЕИІІИХ ОБОЛОЧКАХ АI ОМОВ В НЕОДІЮРОДНЫХ 110 СОС ГАВУ КРИСТАЛЛАХ 71 З 1 Матричный элемент при возбуждении электрона внутренней оболочки атома 72
3 2 Интенсивность этсктронов, нс>прую рассеянных на примесном атоме в кристалле 80
3 3 1Іе)ир)іое рассеяние с характеристическими потерями энергии па атомных конфигурациях 93
Заключение 99
ЗАКЛЮЧЕНИЕ 102
ЛИ 1 ЕРА I УРА 104
ПРИЛОЖЕНИЕ 1 Система уравнении, описывающая рассеяние быстрых электронов в кристалле 114
1ІРИЛОЖЕІІИЕ 2 Уравнение д ія амплитуды блочовскои волны 116
ПРИЛОЖЕНИЕ 3 С>ммирование но однородно расположенным в кристалле атомам 119
ПРИЛОЖЕНИЕ 4 Изменения интенсивности на фильгрованных но энергии изображениях при предельно малых углах сбора 121
4
ВВЕДЕНИЕ
Д'ія развития современной микро- и наноэлсктроники, а также оитоэлектро-ннки большой интерес представляют полупроводниковые іегероструктурьі на основе систем 5іСе, АЮаЛБ, ІпСаЛБ и др. [1-3] В настоящее время методы их получения, включающие молекулярно-пучковую эпитаксию, различные варианты выращивания слоев из газовой фазы, позволяют формировать слои заданных состава и то пцины с почти атомарной резкостью границ Электрические и оптические свойства іетсроструктур существенным образом зависят как от состава слоев, так и от строения границ - их протяженности и «шероховатости». По этой причине, а также вследствие сложности получения гстероструктур большое значение имеют методы, позволяющие характеризовать их состав и структурные параметры.
Один из меіодои анализа состава с локальностью вплоть до долей нанометра базируется на спектроскопии знері етичсских потерь быстрых электронов, реализуемой в современных просвечивающих электронных микроскопах. Метод основан на измерении интенсивности электронов, вступивших в неупругие взаимодействия с атомами образца и передавших ему часть своей энергии. По сравнению с упругим рассеянием электронов в образце, используемым в основном для исследования струмуры объектов, неупругие взаимодействия позволяют изучать физические свойства образцов и их химический состав [4-9] Высокая информативность методов, базирующихся на спектроскопии знеріетических потерь быстрых электронов, связана с широким набором изучаемых взаимодействия и обусловлена непосредственным измерением изменения энергии и импульса электронов в результате их невіру ті о рассеяния.
При исследовании полупроводниковых і етеростру ктур наибольший интерес иредставтяют те из неупруго рассеянных этектронов, которые испытали взаимодействие с внутренними обоючками атомов, ионизировав их Знері стичсские потери быстрых электронов во время этого взаимодействия являются характерной величиной возбуждаемоїо уровня и вполне однозначно определяют рассеивающие атомы. От их концентрации в образце зависит интенсивность электронов с характеристическими потерями знеріии. Такие электроны моїуг использоваться для
5
проведения химического микроанализа [4, 5, 8, 9] С другой стороны, если с помощью не)нр)ю рассеянных на внутренних оболочках атомов электронов формировать фи гьтрованные по энергии изображения, то возникает возможность для выявления просгранствениого распределения атомов определенного сорта в образце [10-17]
I радицнонныи количественный микроанализ базируется на предположении
О ПрЯМОИ ПрОИОрЦИОНаЛЬНОН ЗаВИСИМОСТИ МеЖДУ ИНТеНСИВНОСТЯМИ ИС)Пр>ГО И >II-
р>Iо рассеянных электронов [4, 9] Она с хорошей точностью выполняется для аморфных и пол и кристаллических образцов. В кристаллических объектах важную роль играет динамическая дифракция падающих быстрых электронов на периодическом ногенциалс решетки Она, например, приводит к толщинным осцилляциям интенсивности прошедшего и дифрагированных пучков упруго рассеянных электронов, которые сохраняются и для случая нс>пругого рассеяния Для повышения точности пол>чаемых данных при описании неупруг ого рассеяния на внутренних атомных оболочках должно учитываться влияние периодическою потенциала кристаллической решетки на движение быстрых электронов как до, так и после процесса неупругого взаимодействия.
Дифракция быстрых электронов оказывает существенное влияние на изображение атомных конфигураций на фильтрованных но энергии микрофотографиях, полученных от неоднородных но составу образцов, к которым относятся полупроводниковые гетероструктуры. Корректная интерпретация таких микрофотографии не может быть выполнена с применением описанных в литературе методов вычисления дифференциального сечения рассеяния при ионизации внутренних атомных оболочек. Она возможна на основе моделирования интенсивности электронов с характеристическими потерями энергии на выходной поверхности кристалла
Целью диссертационной работы являлось исследование закономерностей много гучевои динамической дифракции электронов с характеристическими потерями энергии на основе моделирования фильтрованных электронно-микроскопических изображений при однородном и неоднородном распределении
6
неупрую рассеивающих атомов в кристалле и изучение сс влияния на точность экспериментальных методик химического микроанализа
Задачи диссертационной работы.
1 Разработка комплекса программ для моделирования мноюлучевой дифракции электронов с характеристическими потерями энергии при однородном распределении рассеивающих центров в кристаллическом образце.
2 Исследование зависимости интенсивности прошедшею и дифрат ирован-иою пучков электронов с характеристическими потерями энергии от толщины крисга I та, ею ориентации и величины ухла сбора.
3. Разработка метода моделирования и комплекса программ для вычисления интенсивности электронов, неупрую рассеянных на внутренних оболочках атомов в неоднородных по составу кристаллах.
4 Изучение распределений интенсивности на фильтрованных по эиерши электронно-микроскопических изображениях нсупруго рассеивающих атомов, образующих раз шчные конфигурации в кристаллических образцах
Диссертация состоит из введения, трех I лав, заключения, списка использованных источников и четырех приложений.
В первой ыаве содержится обзор литературных данных по упругому и исуп-руюму рассеянию быстрых электронов в кристалле. Приводятся сведения, необходимые для дальнейшею изложения: основы теории дифракции быстрых электронов, ограничения различных теоретических подходов. Описаны неуирулие взаимодействия быстрых электронов с образцом и применение этих взаимодействий в рамках спектроскопии энергетических потерь электронов; представлены методы вычисления дифференциальною сечения рассеяния эхектронов с характеристическими потерями энергии.
Во второй главе приводится теоретический подход, который в настоящей работе использован для описания неуируюю рассеяния электронов в кристалле. Он базируется на рассмотрении системы, состоящей из кристалла и быстрою электрона, и использовании формализма блоховских волн при решении уравнения Шрсдингера Используя полученную в рамках этого подхода волновую функцию быстрою электрона с характеристической потерей энергии, проводится суммиро-
7
напис ио рассеивающим атомам, которые явтяютея собственными атомами криста їла или однородно распределенными примесными атомами, и выписывается выражение для интенсивности на нижней сю поверхности. На основе этою выражения д ш исследования чноіолуїсвмх дифракцииониых эффектов составлен комплекс программ для численною моделирования толщиной зависимости интенсивности не)пр)іо рассеянных электронов с характеристической потерей энергии. В миоют)чсвом приближении проводится анализ этой зависимости от различных дифракционных >словий в сл>чае возбуждения рефлексов систематическою ряда отражений и рефлексов, находящихся в плоскости обратной решетки параллельной верхней поверхности кристалла
В третьей і лаве с помощью комплекса программ, разработанного на основе теоретического подхода описанного во второй і лаве, изучаются закономерности динамической дифракции неупруло рассеянных быстрых электронов при произвольном расположении рассеивающих атомов в кристалле При определении волновой функции неупрую рассеянного быстрою электрона для расчета матричною элемента перехода возбуждаемою электрона используется модель рассеяния на изолированном водородоиодобном атоме. В приложении к спектроскопии энерю-тнческич потерь электронов приведены преимущества и недостатки этой модели дія описания рассеяния быстрою электрона на электроне внутренней оболочки атома Проанализировано влияние на матричный элемент возбуждения атома величины заряда ею ядра. С помощью численною моделирования исследуется распределение интенсивности электронов с характеристическими потерями энергии при рассеянии на атоме кремния в зависимости от глубины залеіания сю в кристалле юрмания и толщины образца. Изучается поведение этой интенсивности в случае, если атомы кремния образ) юг колонки и тонкий атомный слои, перпендикулярные поверхности кристалла.
На\чиая новизна работы заключается в следующем:
1. Па основе многот)чевою моделирования выявлено, что для прошедшего н дифраї ированиого пуїков электронов с характеристическими потерями энергии сохраняются динамические ОСЦИЛЛЯЦИИ интенсивности, свойственные )1ф)ЮМу
8
рассеянию, при симметричной ориентации кристалла относиюльно падающею н)чка и отклонении его в точное отражающее положение
2 Показано, что в кристаллах в отличие от аморфных и иол икриста л личе-ских образцов возникают отклонения от прямо пропорциональной зависимости меж л) интенсивностями не} пру го и упру ю рассеянными электронами.
3 Установлено, что амплитуда толщинных осцилляции интенсивности нс-}пр>го рассеянных электронов зависит от дифракционных условий и уменьшается с ростом величины потери энергии и >1ла сбора. Период осцилляций может увеличивал, ся, уменьшаться или оставаться неизменным в зависимости от ориентации кристалла относительно падающею пучка быстрых электронов.
4 Предложен метод моделирования фильтрованных по энергии изображении атомных коифигурации, основанный на вычислении матричного элемента возбуждения электрона внутренней К-оболочки в рамках модели изолированною во-дородоподобншо атома с использованием эффективного заряда ядра, величина которою вычисляется исходя из энергии характеристического края.
5 Выявлены изменения в распределении интенсивности па фильтрованных по энер! ии светлопольных и темнопольпых изображениях атома кремния, находящеюся на разной глубине в решетке германия, в зависимости от ориентации образца и его толщины Продемонстрировано влияние па эти изменения электронов, не-у иру ю рассеянных на у мы порядка брегговскнх.
6 Установлено, что интенсивность на фильтрованных по эиерпш микрофотографиях тонкою слоя атомов кремния в гетероструктуре системы БКЗе зависит от толщины образца, изображение ею границы размывается вследствие дифракционных эффектов, причем ширина области размытия остается практически неизменной при симметричной ориентации образца и отклонении ею в точное отражающее положение.
Практическая значимость диссертационной работы:
1 Разработан комплекс программ, позволяющий моделировать интенсивность электронов с характеристическими потерями энергии на выходной поверхности кристалла как при однородном, так и неоднородном распределении рассеивающих центров.
9
2 Установлено, что методы традиционного химического микроанализа, основанные на пропорциональной взаимосвязи между интенсивностями улруїо и нс-упрую рассеянными электронами, могут приводить к погрешностям при определении состава в кристаллических образцах. Величина погрешностей в цепом уменьшается при малых уїлах сбора, в дифракционных условиях, соответствующих относительно с шбмм осцитпяцням интенсивности прошедшею и дифраї ированною пучков э іектронов, а также при толщинах, для которых интенсивности этих пучков принимают значения, промежуточные между их максимальными и минимальными значениями
3 Показано, что при интерпретации фильтрованных но энергии изображений тонкого стоя, состав которого отличается от окружающею ею кристалла, следует учитывать эффекты дифракционного размытия, приводящею к появлению переходных областей шириной в доли нанометра.
Основные результаты диссертации опубликованы в работах [18-20] и доложены на 8-12 всероссийских межвузовских научно-технических конференциях студентов и аспирантов «Микроэлектроника и информатика» (Москва, 2001-2005 і ), I, II всероссийских научно-технических дистанционных конференциях «Электроника» (Москва, 2001, 2003 г.); IV, V Международной научно-технической конференции «Электроника и информатика» (Москва, 2002, 2005 г.); XIX, XX Российских конференциях по электронной микроскопии (Черноюловка, 2002, 2004 г.), Международном семинаре «Современные методы анализа дифракционных данных (рентіенография, дифрактометрня, электронная микроскопия)» (Великий Ном о-род, 2002 г); IV Национальной конференции но применению рентгеновского, синхротронною излучения, нейтронов и электронов для исследования материалов (Москва, 2003 i.), in Moscow summer school on electron crystallography (Moscow, 2003 г), Международной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых но фундаментальным наукам «Ломоносов-2004» (Москва, 2004 г.), 13th European Microscopy Congress (University of Antwerp, Belgium, August 2004).
10
ГЛЛВЛ 1 УПРУГОЕ И НЕУПРУГОЕ РАССЕЯНИЕ БЫСТРЫХ ЭЛЕКТРОНОВ В КРИСТАЛЛЕ
При прохождении через кристаллически» образец быстрые падающие эпск-троим претерпевают как у пр> г ос, так и не> пру I ое рассеяние (рисунок 1) Исходя из этою с>щестиуют две большие ]р>ипы направлений исследований. Первая группа основана на использовании упру]от рассеяния и ориентирована на изучение структуры объектов, в частности, кристаллов, при исследовании которых важную роль траст дифракция э юктронов падающею пучка на периодическом потенциале решетки С помощью дифракционных методов измеряют межплоскостные расстояния, определяют относительные положения атомов в сложных ячейках, изучают 1раинцы раздела в мноюслоевых композициях, а также наблюдают различные дефекты структуры [12, 21-28] Неупруте рассеяние в таких исследованиях, как нрави ю, траст нечативную роль, и ею стремятся всячески избежать или ограничить влияние, используя тонкие образцы, применяя энергетические фильтры и др. [6, 29-31].
Вторая 1рупиа направлений исследовании основана на использовании только неу пру гою рассеяния, с помощью которого изучаются различные физические свойства объекта и ею химическим состав [4-9, 26). В этом случае быстрые электроны падающею пучка передают часть своей энергии образцу, величина которой Д£ зависит от вида неупруюю взаимодействия Если оно приводит к выбиванию электрона одной из внутренних ободочек атома образца, энергетические потери А К являются характеристическими (т. е. характерными для каждого сорта атомов).
В этой главе содержится обзор литературных данных по упругому и неупру-юму рассеянию быстрых падающих электронов в кристалле. Приводятся сведения необходимые для дальнейшего понимания: основы теории дифракции быстрых электронов, ограничения различных теоретических подходов. Описаны неуируше взаимодействия быстрых электронов с образцом и использование этих взаимодействии в спектроскопии энергетических потерь электронов, представлен метод вычисления дифференциальною сечения рассеяния электронов с характеристическими потерями энергии