РОЗДІЛ 2
ОПИС ВИХІДНИХ УМОВ І ВЛАСТИВОСТЕЙ ДЖЕРЕЛА ТРАНСУРАНОВИХ ЕЛЕМЕНТІВ
2.1. Характеристика забруднення території України трансурановими елементами
Забруднення території України до сьогодні сформувалося в основному з двох джерел: випробовування ядерної зброї (глобальні випадіння) і Чорнобильська аварія. Найбільш детальне картування забруднення території було зроблено після аварії і включає обидві компоненти. Як відомо, глобальні випадіння відрізняються від чорнобильської компоненти співвідношенням ізотопів ТУЕ і їх фізико-хімічним складом. Це необхідно враховувати при прогнозуванні стану ТУЕ в навколишньому середовищі. Короткий огляд по глобальним випадінням ТУЕ проведено за даними роботи [202].
2.1.1. Розповсюдження трансуранових елементів до Чорнобильської аварії
Перше значне надходження трансуранових елементів в атмосферу відбулося у результаті випробовування ядерної зброї в Аламогордо (шт. Нью-Мексіко, США) 16 липня 1945 р. Після цього до 1952 р. була проведена серія ядерних вибухів невеликої потужності, внаслідок чого переважна частина продуктів вибухів надійшла в нижній шар атмосфери (тропосферу). Вибух першого термоядерного пристрою потужністю 14 Мт 1 листопада 1952 р. призвів до введення великих кількостей осколків у стратосферу. Відносно велике виділення ядерної енергії під час вибуху цього пристрою, основаного на синтезі, а також підвищений потік нейтронів значно збільшили утворення ТУЕ. Основна кількість ТУЕ та інших ядерних осколків, введених в атмосферу, обумовлена серією ядерних випробувань 1961-1962 рр. Договір про заборону ядерних випробувань у трьох середовищах, підписаний між СРСР, США і Великобританією на початку 1963 р., призвів до припинення атмосферних випробувань, проте наприкінці 1964 р. КНР здійснила свій перший ядерний вибух в атмосфері і продовжувала випробування ще протягом тривалого часу. Франція, що не брала участь у підписанні договору про припинення ядерних випробовувань, в середині 1966 р. почала проводити ядерні вибухи в атмосфері південної півкулі. Зазначений договір не поширюється на підземні вибухи, що не дають викидів в атмосферу. З 1963 р. було проведено підземні вибухи кількох сотень ядерних пристроїв, але вони лише в окремих випадках призвели до викиду радіоактивних речовин в атмосферу.
Дослідження ТУЕ, утворених при випробуваннях ядерної зброї, головним чином, стосуються вимірювань 239,240Pu. Повний розпад супутнього короткоіснуючого 241Pu (період напіврозпаду 15 років) призводить до утворення певної кількості 241Am. Основна кількість введеного в атмосферу 238Pu відноситься до квітня 1964 р., коли навігаційний штучний супутник Землі не змогли вивести на задану стійку орбіту і він вибухнув при вході в атмосферу. В результаті в атмосферу потрапило 0.63 ПБк 238Pu, що відносно небагато у порівнянні з 13 ПБк 239,240Pu, введених в неї при ядерних випробуваннях, проте це значно збільшило глобальні випадіння 238Pu. Таке просторово локалізоване джерело надходження в атмосферу дозволило отримати цінну інформацію для розробки моделей глобального перемішування атмосфери.
Внаслідок відмінностей у механізмі утворення відносний вміст трансуранових елементів у продуктах ядерних вибухів істотно відрізняється від їх співвідношення при виробництві ядерної енергії в реакторах. Процес захоплення нейтронів, що протікає надзвичайно швидко при ядерних вибухах, призводить до утворення ізотопів урану і плутонію з дуже великою масою; ці радіонукліди швидко розпадаються з подальшим утворенням широкого спектру трансуранових елементів. У цьому випадку немає умов для розпаду різних ізотопів урану, який міг би розірвати ланцюг наступного захоплення нейтронів. При утворенні радіонуклідів у реакторі нейтрони захоплюються лише випадково, і отриманий продукт може розпастися до захоплення додаткових нейтронів.
У табл. 2.1 порівнюються кількості трансуранових елементів, що утворилися при ядерному випробовуванні "Майк" і в ядерному енергетичному реакторі.
Таблиця 2.1 -
Відносний склад суміші трансуранових елементів, що утворилися в енергетичних реакторах і під час термоядерного вибуху "Майк" (значення нормовані відносно 239Pu)
ЕлементВідносний вмістЕлементВідносний вмістРеактори*"Майк"Реактори*"Майк"238Pu44.10.015246Cm4.510 -22.410 -4239Pu11247Cm6.210 -9240Pu1.651.35248Cm8.410 -8241Pu30663249Bk3.210 -3241Am95250Cm~6.510 -8242Pu4.310 -31.210 -3251Cf~3.810 -7242Am5.64252Cf9.310 -6243Pu6.910 -3253Cf2.510 -4243Am11.2254Cf7.410 -6244Cm15.113.510 -7255Es9.110 -6245Cm0.22 * Вважається, що глибина вигорання 30 000 МВтдобат- 1.
З наведених даних випливає, що кількість ТУЕ, особливо ізотопів з масою ядра близько 239-240, що утворюються в процесі виробництва ядерної енергії реакторами, значно перевищує кількість 239Pu і істотно відрізняється від співвідношення ізотопів, що утворюються при випробовуванні ядерної зброї. Подібні дані про утворення в ядерній технології ізотопів з масою більшою 246 не відомі, але, ймовірно, можна чекати більш високий у порівнянні з 239Pu вихід ізотопів з масою ядра до 252.
З 1962 по 1965 р. наявність 238Pu і 239,240Pu у приземному повітрі в м. Річленд (штат Вашингтон, США) була обумовлена, в основному, серією випробовувань 1961-1962 рр. Відношення 238Pu/239,240Pu у 1964 р. становило в середньому приблизно 0.02. Це відношення залишалось майже незмінним до 1965 р., але весною 1966 р. збільшилось до 0.042, що пояснюється викидом 238Pu при згорянні в атмосфері космічної системи SNAP-9A. Кількість 238Pu у SNAP-9A було визначено з концентрацій 238Pu і відношення 238Pu/239,240Pu; відношення активності в осколках від випробувань ядерної зброї вважалось рівним 0.020. Ці припущення показують, що в 1967-1971 рр. 238Pu надходив у повітря Річленда перш за все в результаті згорання SNAP-9A. З 1967 по 1969 р. концентрація плутонію в повітрі Річленда від цього джерела залишалася практично постійною, що свідчило про переміщення 238Pu в нижню стр