1
СОДЕРЖАНИЕ
ВВЕДЕНИЕ 3
ГЛАВА 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР
1.1. Структура поверхности кристаллизации полупроводников 9
Г 1.1. Адсорбционный слой 13
1.1.2. Шероховатость поверхности кристаллизации 15
1.2. Вычислительные методы исследования физических свойств поверхности кристаллизации. Потенциалы взаимодействия 20
1.2.1. Метод Монте-Карло 20
1.2.2. Метод молекулярной динамики 24
1.2.3. Потенциалы парного взаимодействия 30
1.3. Использование метода молекулярной динамики при моделировании поверхностных процессов 33
1.3.1. Моделирование поверхности 34
1.3.2. Прилипание, аккомодация, адсорбция, рассеяние 35
1.3.3. Поверхностная диффузия 38
1.3.4. Взаимодействие кластеров с поверхностями 39
ВЫВОДЫ К ПЕРВОЙ ГЛАВЕ 42
ГЛАВА 2. МОДЕЛИРОВАНИЕ ДВУХФАЗНОЙ СИСТЕМЫ ЖИД-КОСТЬ-ТВЕРДОЕ ТЕЛО МЕТОДОМ МОЛЕКУЛЯРНОЙ ДИНАМИКИ
2.1. Реализация метода молекулярной динамики для двухфазных систем 43
2.2. Выбор временного шага 52
2.3. Вычисление параметров межмолекулярного потенциала 53
2.4. Оптимизация метода молекулярной динамики 59
выводы ко второй главе
ГЛАВА 3. МОЛЕКУЛЯРНО-ДИНАМИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ФАЗОВОГО РАВНОВЕСИЯ В СИСТЕМЕ РАСТВОР-РАСПЛАВ ФОСФИДА-ГАЛЛИЯ - КРИСТАЛЛ ПОЛУПРОВОДНИКА
3.1 Модель фазового равновесия атомов раствора-расплава с подложкой полупроводникового соединения при постоянной температуре
3.2 Обсуждение результатов моделирования фазового равновесия атомов раствора-расплава с подложкой полупроводникового соединения
3.3. Описание программы молекулярно-динамического моделирования двухфазной системы «раствор-расплав - кристалл»
ВЫВОДЫ К ТРЕТЬЕЙ ГЛАВЕ
ГЛАВА 4. МОЛЕКУЛЯРНО-ДИНАМИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ КИНЕТИКИ КЛАСТЕРООБРАЗОВАНИЯ В РАСПЛАВЕ НАД ПОВЕРХНОСТЬЮ КРИСТАЛЛА
4.1 Модель кинетики равновесия кластеров с подложкой полупроводникового соединения при постоянной температуре
4.2 Обсуждение результатов моделирования фазового равновесия кластеров раствора с подложкой монокристаллического фосфида галлия
4.3. Описание программы молекулярно-динамического моделирования кластерообразования в системе расплав-кристалл
ВЫВОДЫ К ЧЕТВЕРТОЙ ГЛАВЕ ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ СПИСОК ИСПОЛЬЗУЕМОЙ ЛИТЕРАТУРЫ
ВВЕДЕНИЕ
Актуальность темы. Современные представления о морфологическом строении и структуре межфазной поверхности, а также кинетических процессов, протекающих на границе раздела фаз жидкость-кристалл, становятся все более необходимыми для объяснения многих явлений, связанных с кристаллизацией. В современной твердотельной электронике предъявляются высокие требования к получению материалов с точно заданным составом, незначительные изменения в содержании компонента могут резко повлиять на свойства материала. Это определяет повышенные требования к контролю технологических операций, что требует глубокого изучения закономерностей протекания отдельных процессов, включая их математическое описание. В частности, в таких основных технологических операциях производства полупроводниковых приборов, как молекулярнолучевая эпитаксия, жидкофазная эпитаксия широко используются процессы с присутствием явления межфазного массопереноса. Необходимо иметь точные модели, позволяющие описать всю совокупность протекающих процессов.
Исследование кинетических процесса в системе кристалл полупроводника - конденсированная фаза можно использовать для получения важной информации о величине потенциальных барьеров на границе раздела фаз, механизме транспортировки и структуре переходного слоя. Кинетика межфазного массопереноса будет определяться структурой и свойствами пограничного слоя расплава и приповерхностной области кристалла. При макроскопическом описании оперируют усредненными величинами, поэтому исследование процессов в переходной области между фазами в рамках этого подхода затруднительно. Микроскопические методы моделирования, такие как метод молекулярной динамики или метод Монте-Карло,
4
позволяют моделировать термодинамические и структурные свойства веществ в различных агрегатных состояниях. Для корректно определенной модельной системы эти данные эквивалентны экспериментальным результатам. Такой подход к исследованию процессов, протекающих в гетеро-фазных системах, более глубок и позволяет раскрыть основные качественные и количественные особенности процессов, как в газовой, так и в конденсированной фазе.
Следует отметить, что знание точного вида потенциала описывающего взаимодействия атомов в системе раствор-расплав - кристалл позволяет получить адекватные данные по кинетике процессов протекающих на границе раздела фаз, однако для реальных систем он не известен. Поэтому необходимо проводить численные эксперименты по выявлению характера взаимодействия поверхностных атомов кристалла с атомами, составляющими раствор-расплав.
Таким образом, с учетом вышесказанного, можно считать тему диссертации, посвященную исследованию кинетических процессов в гете-рофазных системах кристалл - конденсированная фаза, актуальной.
Цель работы: Установить закономерности протекания
кинетических процессов на границе раздела фаз раствор фосфора в расплаве галлия полупроводникового соединения А3В:> - кристалл фосфида галлия. Для достижения поставленной цели решались следующие задачи:
1. Разработать и исследовать микроскопическую модель процесса взаимодействия двухкомпонентного раствора-расплава с кристаллом фосфида галлия.
2. Разработать методику молекулярно-динамического моделирования системы раствор-расплав - монокристалл полупроводника. Определить потенциалы взаимодействия и их параметры.
5
3. Па основании результатов численного моделирования провести исследование кинетики процессов в системе раствор-расплав - кристалл полупроводника.
Научная новизна диссертации состоит в следующем:
1. Разработана новая микроскопическая модель строения слоя раствора-расплава (5 - слоя) на межфазной поверхности жидкая фаза - кристалл полупроводника. Показано, что адекватно кинетические явления на поверхности кристалла и в прилегающей к ней жидкой фазе описываются комбинацией двух потенциалов: Леннарда-Джонса и Борна-Майера.
2. Разработана методика молекулярно-динамического моделирования системы раствор-расплав - кристалл полупроводника
3. Разработана новая молекулярно-динамическая модель кластерооб-разования в 5 - слое жидкой фазы, учитывающая влияние поля кристаллической решетки подложки на кинетику образования и взаимодействие кластеров в растворе-расплаве.
4. Выявлена зависимость времени установления равновесия в системе жидкая фаза - кристалл от параметров модели.
5. Вычислены основные параметры динамики кластерообразовапия в б - слое у поверхности кристалла.
Основные положения н результаты, выносимые на защиту:
1. Новая молекулярно-динамическая модель кластерообразования в 5 - слое расплава, учитывающая влияние поля кристаллической решетки подложки на кинетику образования и взаимодействие кластеров в жидкой фазе.
2. Новая микроскопическая модель строения слоя раствора-расплава (б - слоя) на межфазной поверхности жидкая фаза - кристалл полупроводника. Кинетические явления на поверхности кристалла и в прилегающем к
6
ней слоя жидкой фазы, адекватно описываются комбинацией двух потенциалов: Леппарда-Джонса и Борна-Майера.
3. Коэффициент диффузии атомов фосфора в 5 - слое раствора-расплава у поверхности кристаллического фосфида галлия, но данным расчета, зависит от температуры по закону Аррениуса. Энергия активации процесса диффузии 1.94*10*' эВ.
4. Результаты молекулярно-динамического моделирования кинетики установления равновесия в системе кристалл - расплав. Коэффициент диффузии кластеров с содержанием атомов ~ 70 в 8 - слое раствора-расплава составляет 8.6* 10'11 м2/с.
5. Время установления равновесия между кристаллом ваР и раствором фосфора в расплаве галлия состава, при постоянной температуре, составляет менее 10',2с.
Научная и практическая значимость диссертации. Полученные в работе данные дают более полное представление о кинетических процессах, протекающих на поверхности раздела фаз кристалл ОаР - раствор фосфора в расплаве галлия, а также в аналогичных полупроводниковых системах. Расчет с помощью микроскопической модели позволяет получить такие данные о кинетических процессах в 5 - слое раствора-расплава, как потоки адсорбированных и десорбированных атомов у поверхности кристалла, коэффициенты диффузии атомов, время установления равновесия в системе. Исследование массопереноса в гетерофазной двухкомпонентной системе с помощью молекулярно-динамического моделирования позволяет получить данные о величине потенциальных барьеров на границе раздела фаз, механизме транспортировки и структуре переходного слоя. Разработанная методика молекулярно-динамического моделирования может быть использована для дальнейшего исследования подобных систем.
7
Апробация работы. Результаты исследований доложены на 14 международных и национальных конференциях:
38-я Научно-техническая конференция профессорско-преподавательского состава, научных работников, аспирантов и студентов, Россия, Воронеж, Fourth international conference «Single crystal growth and heat & mass transfer», Obninsk, Russia, 2002, 12-й Международного симпозиума «Тонкие пленки в электронике», Харьков, Украина, 2001, International meeting «Order, disorder and properties of oxides», Big Sochi, Russia, 2001, Харьковская научная ассамблея, Украина, Харьков. 14-й Международный симпозиум «Тонкие пленки в оптике и электронике», 2002, 6-я Всероссийская научная конференция студентов-физиков и молодых учёных, г. Томск, 2000, 9-й национальной конференции по росту кристаллов, г. Москва, 2000, 7-я Всероссийская научная конференция студентов-физиков и молодых учёных, г. Санкт-Петербург, 2001, Europhysics conference on computational physics, Aachen, Germany, 2001, 6th International Conference on Inter-molecular Interactions in Matter, Gdansk, Poland, 2001, The Thirteenth International Conference of Crystal Growth, Kyoto, Japan 2000, 2nd Conference on the Elementary Processes in Atomic Systems, Gdansk, Poland, 2002, Granada Seminar on Computational and Statistical Physics, Granada, Spain, 2002, Eighth International Conference on Plasma Surface Engineering, Garmisch-Partenkirchen, Germany, 2002.
Публикации. По теме диссертации опубликовано 14 работ в виде 5 статей и 9 тезисов докладов.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, 4 глав и заключения. Общий объем диссертации составляет 105 страницы, включая оглавление, 31 рисунок, 6 таблиц и список литературы из 75 источников. Личный вклад автора. Все исследования представленные в диссертационной работе проведены лично соискателем. Научный руководитель д.ф.-
- Київ+380960830922