2.
ОГЛАВЛЕНИЕ
Введе ниє
ГЛАВА І. ПРОЯВЛЕНИЯ ПРОСТРАНСТВЕННОЙ ДИСПЕРСИИ В ОБПАСТИ ЭКСИТОННЫХ РЕЗОНАНСОВ § І.І. Временная и пространственная дисперсия диэлектрической проницаемости § Г.2. Оптическая анизотропия кубических кристаллов
§ 1.3. Возникновение добавочных световых волн в области экситонных резонансов § 1.4. Экспериментальные подтверждения теории ПД
ГЛАВА П. ИССЛЕДОВАНИЕ ФАЗОВЫХ ХАРАКТЕРИСТИК ЭКСИТОННЫХ СПЕКТРОВ ОТРАЖЕНИЯ ГЕКСАГОНАЛЬНЫХ КРИСТАЛЛОВ Сс1&е к КУБИЧЕСКИХ 7п5е § 2.1. Экспериментальная методика § 2.2. Коэффициенты отражения при наличии добавочных волн и мертвого слоя § 2.3. СФОС: гексагональные кристаллы СсіЯе.
§ 2.4. СФОС: кубические кристаллы 7пВе
ГЛАВА Ш. ВЛИЯНИЕ ПРОСТРАНСТВЕННОЙ ДИСПЕРСИИ НА ДВУПРЕПОМЛЕШЕ И ПОГЛОЩЕНИЕ В ОБЛАСТИ КВАДРУПОЛЬНОГО ЭКСИТОННОП) ПЕРЕХОДА ЗАКИСИ МЕДИ
§ 3.1. Двупреломление кубических кристаллов Си^О
§ 3.2. Зависимость дисперсии и поглощения свето-зкситонов в области квадрупольного перехода закиси меди от константы затухания § 3.3. Интерференция светоэкситонных волн и тол-щинная зависимость оптических характеристик в области КПП § 3.4. Учет ушрения спектральных кривых двупреломления и поглощения ГЛАВА 1У. ДОПОЛНЕННЫЕ ДИСПЕРСИОННЫЕ СООТНОШЕНИЯ ДЛЯ ОПТИЧЕСКИХ ХАРАКТЕРИСТИК КРИСТАЛЛОВ В СПЕКТРАЛЬНОЙ ОБЛАСТИ ЭКСИТОННЫХ РЕЗОНАНСОВ § 4.1. Аналитические свойства коэффициентов отражения и пропускания § 4.2. Амплитудно-фазовые соотношения в спектрах отражения § 4.3. Амплитудно-фазовые соотношения в спектрах пропускания § 4.4. Возможности применения дополненных ДС § 4.5. Экспериментальная проверка и использование дополненных ДС Заключе ние ЛИТЕРАТУРА
4
Введе ниє
Круг вопросов, рассматриваемых в данной работе, связан с исследованием экситокных состояний электронного типа в полупроводниковых кристаллах. Экситоны, соответствующие элементарным возбуждениям электронной системы, формируют энергетический спектр полупроводников в одном из наиболее интересных и важных его участков - в области края полосы фундаментального поглощения. Экситонные спектры дают богатую информацию о физических процессах и явлениях в кристаллах, происходящих на уровне их микроскопической структуры. Глубокое и всестороннее изучение этих процессов и явлений, наряду с совершенствованием технологии создания высококачественных материалов, представляет интерес для бурно развивающейся в настоящее время полупроводниковой электроники.
В работе используется теория экситонов, включающая учет пространственной дисперсии - зависимости диэлектрической проницаемости вещества от волнового вектора. Влияние пространственной дисперсии в оптическом диапазоне значительно слабее, чем влияние временной (частотной) дисперсии - зависимости проницаемости от частоты. Однако именно в экситонной области спектра учет пространственной дисперсии в ряде случаев оказывается необходимым, поскольку приводит к новым явлениям, отсутствующим в классической кристаллооптике [І-І2]. Поэтому интенсивные исследования экситонных резонансов повлекли за собой и развитие теории пространственной дисперсии.
Вышесказанное позволяет заключить, что тематика представляемой диссертации является актуальной, а конкретные результа-
5
ты, получаемые при изучении эффектов пространственной дисперсии в области экситонного поглощения, имеют научную и практическую значимость.
Цель диссертации состоит в исследовании спектров отражения и пропускания полупроводниковых кристаллов вблизи головных экситонных линий, соответствующих переходам в состояния с главным квантовым числом п = I. Данные линии наиболее удалены от края поглощения и остальных линий экситонного спектра. Поэтому к ним с большим основанием монет быть применена модель изолированного резонанса, существенно упрощающая теоретическое рассмотрение. Кроме того, состояниям с максимальной энергией связи соответствует, очевидно, минимальная вероятность безызлучательной гибели, что, как будет видно ниже, приводит к наиболее отчетливому проявлению эффектов пространственной дисперсии.
В дополнение к достаточно хорошо изученным амплитудным (энергетическим) спектрам отражения и пропускания в работе рассмотрены менее известные фазовые спектры. В обычной кристаллооптике фазовые характеристики, как правило, не содержат дополнительной информации по отношению к амплитудным, поскольку связаны с ними интегральными соотношениями Крамерса-Крони-га. При учете пространственной дисперсии соотношения Крамер-са-Кронига требуют особого подхода и в ряде случаев оказываются несправедливыми [3,8-12]. Поэтому фазовые характеристики являются дополнительными к амплитудным, и можно искать способы выделения содержащейся в них дополнительной информации.
Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения.
6.
В первой главе дается обзор литературы по теории и экспериментальным проявлениям пространственной дисперсии в области экситонных резонансов. При этом основное внимание уделяется двум наиболее важным для данной работы эффектам: возникновению добавочных световых волн и двупреломлению кубических кристаллов. В отборе материала для литературного обзора существенную помощь оказали монографии [1,2,8].
Во второй, третьей и четвертой главах изложены результаты, выносимые на защиту. Основные защищаемые положения распределены по главам следующим образом.
Во второй главе исследуются спектры фазы отраженного света в окрестности экситонных состояний А 1 гексагональных кристаллов Сс!3е и п = I кубических кристаллов Zn.Se при различных температурах и углах падения. Соответствие экспериментальных и расчетных спектров достигается вариацией параметров теории: константы экситонного затухания ^ и толщины мертвого слоя О. . Наилучшее согласие получается при учете пространственной дисперсии и толщине мертвого слоя порядка размеров экситона. Изучена угловая зависимость величины у , разграничивающей при заданном ^ две области значений затухания, соответствующие качественно различным типам фазовых спектров. В одном из случаев экспериментально получен двухмодовый спектр фазы. Рассмотрено влияние псевдобрюстеровского эффекта и интерференции добавочных волн на фазовую функцию.
В третьей главе описывается впервые обнаруженное явление двупреломления кубических кристаллов (м20 в спектральной области квадрупольного экситонного перехода, обусловленное пространственной дисперсией. Показано, что величина двупрелом-
7
ления соответствует величине интегрального поглощения только при учете добавочных волн. Проведен расчетный анализ влияния константы затухания и толщины кристалла на результат интерференции обычной и добавочной волн. Введено понятие эффективного (интерференционного) показателя преломления для пропускания при заданной толщине кристалла и указан метод его расчета. Экспериментальные функции пропускания сравниваются с расчетами, проведенными при учете уширения.
В четвертой главе обоснованы аналитические свойства коэффициентов отражения и пропускания как функций комплексной частоты при учете пространственной дисперсии. Получены дополненные амплитудно-фазовые дисперсионные соотношения для функций отражения и пропускания и исследованы некоторые возможности их применения. Из экспериментальных амплитудно-фазовых спектров отражения кристаллов Сс/£е и 21/7 £е при помощи до-полненных дисперсионных соотношений определяются величины ё. и ц , находящиеся в хорошем согласии с результатами главы П, полученными независимым образом. Достигнуто хорошее согласие экспериментальных амплитудно-фазовых спектров экситонного отражения ( Со!5>в , Ип£е ) и пропускания ( Сиг 0 ) с допол-
ненными дисперсионными соотношениями.
Основные результаты работы отражены в 6 публикациях и докладывались на ХУ Всесоюзном семинаре "Зкситоны в кристаллах" (Черновцы, 1981) и У Всесоюзном совещании "Физика и технические применения полупроводников А2В6" (Вильнюс, 1983).
Работа изложена на 153 стра!шцах машинописного текста, содержит 25 рисунков и 109 библиографических ссылок на литературу.
8.
Глава I
ПРОЯВЛЕНИЯ ПРОСТРАНСТВЕННОЙ ДИСПЕРСИИ В ОБЛАСТИ ЭКСИТОННЫХ РЕЗОНАНСОВ (ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ)
§ 1.1. Временная и пространственная дисперсия диэлектрической проницаемости.
В макроскопической теории твердого тела пространственная дисперсия (ПД) является выражением нелокальное™ связи между величинами, описывающими электромагнитные процессы в среде [I, § ЮЗ]. Данное положение лучше всего пояснить на примере наиболее фундаментальной из используемых в кристаллооптике характеристик среды - тензора диэлектрической проницаемости [2, введение]. Линейные соотношения между вектором напряженности электрического поля Е и удельной поляризацией вещества Р , либо электрической индукцией Е>~Е + наиболее просто выглядят в бездисперсионном случае*:
; а - Е, «>
где = I при I = } , = О при С 4 / .
Соотношения (I) справедливы лишь в приближении малости частоты электромагнитного поля О по сравнению с собственными частотами среды, соответствующими процессам установления электрической поляризации. Эти собственные частоты могут, од-
* При использовании тензорных величин подразумевается суммирование по повторяющимся индексам: Е^ Е} ~ 2. Е^
9
нако, в различных веществах изменяться в очень широких пределах. Так, для интересующих нас полупроводниковых кристаллов они перекрывают, по крайней мере, весь оптический диапазон. Поэтому значительно более общим является приближение, в котором учитывается конечность времени установления поляризации:
со
YJjrj LCyllJ-OyJ C-^t-bJdZ (2)
Здесь отражено то обстоятельство, что значения Pit) определяются напряженностью поля во все предшествующие моменты времени: t-t' , где t' > 0 (принцип причинности).
Учет немгновеиного установления поляризации, очевидно, приводит к частотной зависимости компонент тензора , ,
связывающих фурье-образы векторов D(t) , P(t) и вектора E(t) [i, §77; 2, введение]:
D, Ы) = EjШ) ; Р.(и)) - lull
СО
м'.„ (3)
При вещественном значении Е(Ь) векторы ЬЦ) и РИ) также должны быть вещественны. Согласно (2), это означает, что функции Еп(Ь) должны принимать вещественные значения. При этом из (3) легко получить [2, §1]:
4(-<эм - с, й<«>
V
Обозначение $ показывает, что рассматривается комплексная частота. Такие обозначения в дальнейшем будут использоваться для всех величин в случаях, когда важно различать принимаемые
10
ими комплексные и вещественные значения.
При подстановке комплексной частоты интеграл в третьем выражении (3) представляет собой преобразование Лапласа функции основании этого можно утверждать [I,
§82], что функции 8ц (и)) обладают аналитическим продолжени-ем в верхнюю полуплоскость комплексной и (в дальнейшем обозначается через 1+ Ы) ). Важно отметить, что данное обстоятельство является следствием использования линейной связи (2), существенную роль в которой играет ограничение пределов интегрирования на основании физического принципа причинности. Именно это и приводит к получению третьего из выражений (3) с интегрированием по полубеоконечному промежутку (преобразова-
Л'. /V.
ние Лапласа). Аналитичность функций СпМ в 1 + (и)) позволяет записать дисперсионные соотношения Крамерса-Кронига (ДС) между их вещественными и мнимыми частями. Это будет сделано ниже, а здесь хотелось бы отметить тот факт, что аналитичес-
Л/
кие свойства Су (и)) , приводящие к ДС, являются общими для всех функций, описывающих причинно-следственную связь типа (2) в линейных средах при наличии только временной дисперсии [I, §82].
Временная дисперсия является определяющей для полупроводников в оптическом диапазоне, поскольку характеризующий ее величину параметр ь)/сДу , где о)& - ближайшая к и) собственная частота среды, как уже указывалось, в данной области не может считаться малым. Кристаллооптику, рассматриваемую на основе материальных уравнений (3), будем, как и в [2], называть классической.
При рассмотрении временной дисперсии считается, что по-
II.
ляризация (или электрическая индукция) в точке 7 определяется значением напряженности электрического поля только в той же самой точке. В общем случае, однако, на Р(2) оказывает влияние также и электрическое поле в некоторой окрестности данной точки:
оо
р, Л'1 ^г /Л,] (Г-Г, Ь-п
(5)
где интегрирование по пространству согласно конечности скорос-
,1
ти распространения взаимодействия при фиксированном Ъ должно проводиться в объеме шара ЪГ с центром в точке X и радиусом с £ (С - скорость света в вакууме) [3]. Нелокаль-ность взаимодействия света с веществом в терминах фурье-обра-зов означает зависимость диэлектрической проницаемости от волнового вектора К :
= (Л)*) (6)
} * I *г ' *
Данная зависимость и определяет ПД в макроскопической теории.
В обычной ситуации влияние ПД значительно слабее, чем влияние временной дисперсии. Это обусловлено тем, что ядро
1') - О-- существенно убывает на расстояниях , где
о о
а - характерный размер (в кристаллах О - порядка постоянной решетки) [I, §103; 2, введение]. Поэтому коэффициент при У) -м члене в разложении К ) по степеням /Г оказыва-
ется величиной порядка (Я/Л)*7 , где Л - длина электромагнитной волны в веществе. В оптическом диапазоне данный параметр, как правило, является малым, чем и объясняется пренебре-
12.
же кие эффектами ПД, имевшее место в кристаллооптике до недавнего времени. Однако это обстоятельство не играет роли в том случае, когда ПД приводит к явлениям, необъяснимым на основе классической кристаллооптики. В работе [4] показано, что давно известное явление естественной оптической активности (гиро-тропии) кристаллов может быть последовательно трактовано только при учете ПД первого порядка, т.е. линейных по К членов в разложении (и), /Г) . ПД второго порядка приводит к появлению оптической анизотропии кубических кристаллов [4], рассмотренной ранее как эффект квадрупольного взаимодействия света с веществом [5] и впервые обнаруженной экспериментально в области квадрупольного экситонного перехода закиси меди [6]. Помимо понижения симметрии кристалла, ПД в области экситонных линий поглощения приводит также к появлению дисперсии резонансной частоты, т.е. к зависимости и)$ (К) [у]9 При этом в результате светоэкситонного взаимодействия в кристалле могут возбуждаться добавочные поперечные волны (количество решений дисперсионного уравнения возрастает по сравнению с классической кристаллооптикой) и продольная волна с отличной от нуля групповой скоростью [7,8,4]. В некоторых случаях, а именно для экситонов Ванье-Мотта, обладающих малой эффективной массой, последние эффекты оказываются существеиными. Оптическая анизотропия кубических кристаллов и возникновение добавочных световых волн, как проявления ПД, представляют особый интерес для данной работы, в связи с чем целесообразно более подробно обсудить эти явления. Еще одно важное проявление ПД в экситон-ной области заключается в нарушении соотношений Крамерса-Кро-нига между показателем преломления и коэффициентом поглоще-
13
ния, которое было обнаружено экспериментально [9,ю] и рассмотрено теоретически [11,12]. Обобщение ДС на среды с ПД для одного из частных случаев зависимости К (и)) проделано в работе [3]. Исследованию соотношений Крамерса-Кронига в экситон-ной области спектра при существенном влиянии ПД посвящена глЛУ настоящей работы, в которой, в частности, показано, что нарушения ДС могут трактоваться в рамках теории добавочных волн.
§ 1.2. Оптическая анизотропия кубических кристаллов.
Оптическая анизотропия кубических кристаллов впервые была предсказана Лорентцом в классической электронной теории дисперсии. Разлагая смещение электрона в кристалле под действием электромагнитной волны в ряд по малому параметру а /Д ,
2
Лорентц заметил, что при учете членов ( О/Л ) кубические кристаллы становятся анизотропными. При этом в кристалле существует семь выделенных направлений: три оси 4-го порядка (ребра куба) и четыре оси 3-го порядка (пространственные диагонали), таких, что при распространении света вдоль данных направлений кристалл остается изотропным по отношению к состоянию поляризации. В этом смысле упомянутые кристаллические оси аналогичны оптическим осям в теории двупреломления Френеля. Таким образом, кубический кристалл становится "оптически семиосным", хотя данное понятие весьма условно, поскольку, согласно теории Френеля, оптических осей не может быть больше, чем две. На основании такого подхода Лорентц предсказал слабое двупреломление кубических кристаллов, обладающее до-
- Київ+380960830922