Электризация неорганических диэлектриков при импульсном электронном облучении

2
Оглавление
Введение................................................................6
Глава 1. Применение сильноточного электронного ускорителя ГИН-400 для исследования электризации твердых тел......................18
1.1. Ускоряющее напряжение и ток диода ускорителя ГИН-400..............19
1.2. Энергетический спектр пучка электронов............................23
1.3. Пространственное распределение термализованных электронов
пучка в веществе..................................................... 24
1.4. Пространственное распределение поглощенной энергии пучка
в веществе.............................................................29
Глава 2. Генерация, рекомбинация и захват неравновесных носителей заряда в ионных кристаллах...............................................31
2.1. Материалы исследования............................................32
2.1.1 Энергетические зоны щелочно-галоидных кристаллов.................33
2.2. Энергетический спектр вторичных электронов........................34
2.3. Средняя энергия создания электронно-дырочной пары.................40
2.4.Термализация вторичных электронов..................................41
2.5. Относительный выход свободных носителей заряда в ионных кристаллах.............................................................45
2.6. Радиационно-индуцированная проводимость диэлектриков..............48
2.7. Методика измерения РИП при рептгено- и фотовозбуждении............52
2.8. Рекомбинация носителей заряда.....................................55
2.9. Температурная зависимость концентрации носителей заряда
в ЩГК при возбуждении импульсным рентгеновским излучением..............56
2.10. Время жизни носителей заряда в ЩГК при рентгено- и фотовозбуждении....................................................................61
2.11. Центры захвата носителей заряда в ионных соединениях.............62
2.11.1. Механизм нелинейности ВАХ в сильном электрическом поле.........64
3
2.11.2. Кинетика радиационно-индуцированной проводимости кристаллов Сз1 в сильных электрических полях при возбуждении импульсным рентгеновским излучением...................................73
2.11.3. Мелкие центры захвата электронов в ЩГК........................79
Основные результаты и выводы к главе 2................................80
Глава 3. Образование приповерхностных объемных зарядов
при протекании радиационно-индуцированного тока
проводимости в структуре металл-диэлектрик-металл.....................82
3.1. Методика измерения рентгено- и фоторазрядного токов..............83
3.2. Время жизни приповерхностных зарядов.............................89
3.3. Амплитудные и временные характеристики плотности рентгеноразрядного и фоторазрядного токов.............................90
3.4. Значения приповерхностных зарядов и напряженности электрического
поля на переходе металл-диэлектрик....................................93
Основные результаты и выводы к главе 3................................99
Глава 4. Пространственное распределение напряженности электрического поля и заряда в диэлектрике при
импульсном электронном облучении.....................................101
4.1. Структура объемного заряда при низкоинтенсивном электронном облучении..................................................;...............102
4.2. Структура электрических полей в при импульсном электронном облучении................................................107
4.2.1. Методика измерения Е(х).......................................107
4.2.2. Пространственное распределение поля и заряда при
различных положениях электродов на образце...........................111
Основные результаты и выводы к главе 4...............................118
Глава 5. Амплитудно-временные параметры напряженности электрического поля в диэлектриках при импульсном электронном облучении 120
5.1. Накопление электрических зарядов при низкоинтенсивном
4
электронном облучении диэлектриков.....................................124
5.2. Электронная эмиссия из диэлектрика, при облучении ИЭП.............127
5.3. Поверхностная проводимость изолятора..............................130
5.4. Электризация диэлектриков ИЭП.....................................133
5.4.1. Измерение напряженности электрического поля в диэлектриках
при облучении ИЭП с помощью электрооптического эффекта.................134
5.4.2. Переходные токи и напряженность поля в диэлектриках
при облучении ИЭП......................................................137
5.4.2.1. Методика измерения и экспериментальные результаты.............137
5.4.2.2. Заполнение центров захвата электронами в диэлектрических материалах при интенсивном электронном облучении...............................143
5.4.2.3. Образование сильных электрических полей в диэлектриках при облучении ИЭП...............................................................152
Основные результаты и выводы к главе 5.................................157
Глава 6. Моделирование процесса заряжения диэлектриков при импульсном электронном облучении........................................160
6.1. Моделирование процесса накопления 03 с помощью методики равномерной объемной высокоэнергетической инжекции......................168
6.1.1. Основные соотношения............................................168
6.1.2. Модель РОБИ.....................................................171
6.1.3. Пространственно-временное распределение напряженности
электрического поля в модели РОВИ......................................173
6.2. Моделирование процесса электризации с помощью методики
эквивалентных схем.....................................................177
6.2.1. Характеристики тока и заряда в кристалле КС1 при облучении ИЭП... 182
Основные результаты и выводы к главе 6.................................189
Глава 7. Пробой ионных кристаллов в импульсных электрических нолях.....................................................................191
5
7.1. Электрический пробой ионных кристаллов в наносекундном диапазоне...............................................................203
7.2. Генерация носителей заряда в кристалле КВг в предпробойных импульсных электрических полях..........................................206
7.3. Модель электрического разряда в щелочно-галоидных кристаллах 209
Основные результаты и выводы к главе 7..................................220
Глава 8. Дозиметрия поглощенной энергии импульсного электронного пучка по акустической реакции твердых тел..................222
8.1. Акустический метод.................................................223
8.1.1. Термодинамические соотношения....................................223
8.1.2. Генерация акустических волн......................................227
8.1.3. Хрупкое разрушение диэлектрических материалов
под действием ИЭП.......................................................230
8.1.4. Поляризационно-оптическая методика измерения
характеристик АВ........................................................231
8.1.5. Влияние электрического поля на профиль D(x)......................236
8.1.6. Влияние давления АВ на аннигиляцию F-Я-центров окраски в ЩГК...239
8.2. Измерение пространственного распределения короткоживущих центров окраски в ЩГК...................................................239
8.3. Измерение характеристик акустических волн высокой интенсивности...241
8.3.1. Прохождение волн высокой интенсивности через границу
раздела сред............................................................241
8.3.2. Регистрация акустических волн в твердых телах при мощном
импульсном электронном облучении........................................243
Основные результаты и выводы к главе 8..................................245
Основные результаты и выводы............................................246
Литература..............................................................249
6
ВВЕДЕНИЕ
Актуальность исследований. Явление электризации диэлектриков под действием ионизирующего излучения занимает важное место в радиационной физике твердого тела, обусловленное необходимостью разработки высокоэффективных электретов, нашедших широкое применение в различных областях техники и технологии. Установлено, что объемный заряд в ионных кристаллах влияет на каталитические и абсорбционные свойства веществ [1, 2]. Электретный эффект используется при создании электрофильтров, дозиметров, искусственных сосудов, поскольку наличие разности потенциалов уменьшает свертываемость крови, препятствует образованию тромбов [3, 4]. В большинстве современных микрофонов в качестве датчика сигнала используется электретная пленка [3]. Другим не менее важным вопросом являются создание научных методов прогнозирования поведения материалов и их защита в полях ионизирующих излучений. Опыт эксплуатации атомной и космической техники показал, что радиационная электризация определяет радиационную стойкость диэлектрических материалов [5-8]. Нельзя не отметить влияние даже очень слабых электрических полей на чувствительную электронную аппаратуру.
При изучении радиационного заряжения основное внимание уделено электризации материалов под действием коронного разряда [4], низкоинтенсивных квазистационарных потоков заряженных частиц [3, 4, 9] и у -квантов [1, 3, 9, 10, 11]. Установлено, что накопление заряда при облучении органических соединений, стекол, керамики связано с локализацией заряженных частиц центрами захвата. Характерными особенностями электризации диэлектриков слаботочными электронными пучками являются высокая напряженность электрического поля, значения которой могут достигать пробивной (более-106 В/см), и медленные процессы релаксации заряда с характеристическим временем до суток и более [1, 3, 9, 12, 13]. Однако ука-
7
занные исследования не исчерпывают наши потребности в знаниях о возможном поведении диэлектриков в ноле радиации. Требуют оценки процессы электризации материалов при высоких уровнях инжекции электронов. Стимулом к таким исследованиям служит создание и интенсивное использование сильноточных электронных ускорителей. Сильноточные электронные ускорители обеспечивают мощное -109-1010 Гр/с и сверхмощное свыше -1016 Гр/с радиационное воздействие [14] и применяются для накачки газовых и твердотельных лазеров, радиационно-термической обработки материалов в технологических целях, генерации СВЧ колебаний, в термоядерных экспериментах и т.д.
Состояние вопроса. Имеющиеся к началу 1980 -1985 годов сведения об электризации диэлектриков под действием высокоинтенсивных пучков электронов были малочисленны и имели противоречивый характер. Это объясняется, в первую очередь, отсутствием прямых экспериментальных измерений напряженности электрического поля и накопленного заряда в процессе облучения. Так, из анализа результатов исследования радиационно-индуцированной проводимости (РИП) был сделан вывод о том, что электрический заряд в условиях высокоинтенсивного импульсного облучения не может существовать заметное время вследствие высоких значений проводимости, и в результате релаксационных процессов напряженность ноля не превышает -10'1 -105 В/см [15, 16]. С другой стороны, авторы [17, 18] считали, что в процессе воздействия импульсного электронного пучка (ИЭП) скорость накопления объемного заряда существенно превышает скорость его переноса за счет проводимости и, как следствие, напряженность электрического поля велика - до -106 В/см. В существовании электрического поля высокой напряженности убеждены и авторы работ [19, 20], наблюдавшие пробои.
Существенно отметить, что при воздействии ИЭП на диэлектрические материалы изменяются не только уровень проводимости и зарядовое со-
8
стояние вещества. Высокие скорости инжекции электронов приводят к возникновению термоупругих напряжений, генерации акустических и ударных волн, образованию плазмы [15, 18], что существенно усложняет изучение процесса электризации.
За пределом внимания исследователей остались вопросы электризации, связанные с локализацией носителей центрами захвата. Центры захвата существуют в диэлектрических материалах, и появляется неоднозначность в соотношении между значениями заряда, локализованного центрами захвата и свободного.
При использовании ИЭП сопротивление утечки вместе с сопротивлением облученного слоя определяет интенсивность релаксационных процессов и выступает фактором, способным задавать уровень накопления заряда.
В теоретическом плане для построения динамической модели электризации, описывающей пространственно-временное поведение избыточного заряда в образце, необходимо решение уравнения полного тока с учетом временной и пространственной зависимости наведенной радиационной проводимости и тока пучка в образце, что представляет большие математические трудности. Наиболее доступным для аналитических расчетов может служить приближение равномерной объемной высокоэнергетической инжекции заряда (РОВИ) [17, 18, 21]. В приближении постоянства амплитуды тока электронного пучка во времени выполнен аналитический расчет [22] и расчеты с использованием вычислений на ЭВМ [23,24].
Первые исследования по электризации диэлектриков ИЭП показали определяющую роль радиационно-индуцированной проводимости в процессе накопления и релаксации объемного заряда. С точки зрения электризации материалов важны оценки концентрации, времени жизни электронов в зоне проводимости диэлектрика, зависимости изменения концентрации носителей от плотности тока электронного пучка.
9
В ионных кристаллах сильное электрон-фононное взаимодействие ограничивает длину свободного пробега электронов и их подвижность. В результате в генерируемых парах пространственное разделение электронов и дырок на стадии термализации достаточно мало. За счет кулоновского взаимодействия велика вероятность их парной рекомбинации, что может существенно снизить выход и время жизни свободных носителей [25,26].
Теоретические исследования процессов генерации электронов и дырок в ионных кристаллах под действием ионизирующего излучения и их термализации, включая и полученные методом компьютерного моделирования, представлены в работах [25-32]. Процессы переноса носителей в щелочногалоидных кристаллах изучались в [33, 34]. Экспериментальные исследования РИП в ЩГК при возбуждении наносекундным и пикосекундным электронными пучками приведены в работах [15, 34-39]. Авторами [34-39] в кристаллах NaCl, KCl, КВг получены зависимости изменения проводимости от плотности тока пучка до -1000 А/см2, в кристаллах KCl, Csl сделаны оценки энергии активации процесса термического разделения носителей. В тоже время, несмотря на значительные усилия исследователей, ряд вопросов требует более детальной проработки. Оказалось, что измерение времени жизни электронов в образцах NaCl, KCl, КВг, за исключением Csl, по методике, основанной на изучении кинетики спада амплитуды проводимости после окончания импульса возбуждения, ограничено временным разрешением аппаратуры, которое составляло ~2*Ю'10с [36]. Отсутствуют значения энергии активации процесса термического разделения носителей при возбуждении импульсным рентгеновским излучением.
Интерес к радиационно-индуцированной проводимости вызван также тем, что явление РИП используется в методике исследования центров захвата. Поведение РИП при действии температуры, электрического поля, оптического излучения позволяет оценить концентрацию и глубину залегания энергетических уровней захвата в запрещенной зоне диэлектрика, способ-
10
ствует установлению природы центров захвата и механизма их освобождения. При фото- и рентгеновском возбуждении концентрация носителей меньше, чем при электронном облучении, и уровень проводимости более чувствителен к захвату носителей ловушками.
В экспериментах по исследованию свойств радиационно-индуцированной проводимости высокоомных материалов, в оптоэлектронных приборах используются структуры металл-д и электрик-металл. При протекании радиационно-индуцированного тока проводимости в структуре металл-диэлектрик-металл происходит накопление положительного приповерхностного заряда у отрицательного электрода. Эффект накопления положительного заряда можно рассматривать как частный случай радиационного заряжения. Негативной стороной эффекта является экранирование внешнего электрического поля приповерхностным зарядом дырок, что приводит к снижению и полному прекращению тока проводимости в образце. Поэтому при измерении тока проводимости необходимы количественные данные по падению напряжения на переходе металл-диэлектрик и времени экранирования поля. Данные исследования по протеканию тока в структуре металл-диэлектрик -металл позволяют оценить степень омичности контактов металл-диэлектрик и диэлектрик- металл. Омическим контактом по определению [40] является контакт, который может поставлять носители заряда и отводить их из объема материала точно с требуемой скоростью, не вызывая накопления избыточных зарядов и не мешая их продвижению. Сопротивление контакта диэлектрик- металл играет важную роль в процессе релаксации инжектированного в образец заряда при электризации материалов электронным пучком.
С проблемой заряжения высокоомных материалов непосредственно соприкасаются вопросы, связанные с электроразрядными явлениями в облученных диэлектриках. В общем случае в процессе электризации диэлектриков заряженными частицами могут формироваться сильные электриче-
11
ские поля, которые приводят к электрическому пробою материала. Электрический пробой по отношению к заряжению диэлектрика, в свою очередь, выступает фактором, ограничивающим накопление заряда.
Особый интерес представляет импульсный пробой. Такой пробой наблюдается при взаимодействии ИЭП с диэлектриками [19, 20]. Для импульсного пробоя характерно более высокое пробивное напряжение но сравнению с квазистатическим (длительность приложения поля ~1 мкс). Структура канала анодного пробоя зависит от напряженности электрического поля. В кристалле ЫаС1 при напряжениях, близких к пробивным в квазистатическом режиме, в анодной области формируется первичный канал пробоя, ориентированный по “катодному” направлению <100>. Затем канал разряда начинает распространяться по основному направлению <110>. Первичный участок прорастает с дозвуковой скоростью, скорость по
п
основному направлению -10' см/с. С увеличением напряжения протяженность первичного канала уменьшается до визуально неразличимых размеров [41-43].
Несмотря на значительное внимание, уделяющееся исследованию механизмов импульсного пробоя, является актуальным вопрос об источнике первичных электронов на стадии формирования канала основного пробоя. При высокой скорости пробоя и малом времени жизни носителей источник первичных электронов должен быть достаточно мощным, чтобы обеспечить начало развития процесса электрического разряда. Не менее важно найти решение проблемы кристаллографической направленности канала пробоя, так как данная проблема не решена до сих пор. Существует зависимость напряжения пробоя от длительности приложения поля.
Следует отметить, что хрупкое раскалывание кристаллических диэлектриков и стекол за счет термоупругих сил также ограничивает накопление заряда. Пороговый флюенс частиц хрупкого разрушения отличается для различных материалов и может быть больше или меньше чем пороговый
I
12
флюенс электрического пробоя. Для ЩГК хрупкое разрушение наступает при плотности тока импульсного электронного пучка-100-200 А/см2 [15], электрический пробой -300 А/см2.
Исходными данными при решении задачи накопления заряда служат функции прохождения электронов пучка в материале (кривая трансмиссии) и пространственного распределения поглощенной энергии пучка. Производная от кривой трансмиссии по пространственной координате определяет структуру термализованных электронов пучка в веществе, т.е. распределение избыточного заряда. Функция поглощенной энергии дает представление о пространственном распределении наведенной радиационной проводимости, позволяет оценить значение максимального пробега электронов пучка в материале и величину напряженности электрического поля по изменению профиля пространственного распределения поглощенной энергии. Функцию пространственного распределения поглощенной энергии пучка характеризуют профиль упругих волн и пространственное распределение центров окраски по глубине образца.
Цель работы. Установление закономерностей электризации неорганических диэлектриков в процессе мощного импульсного электронного облучения.
Достижение поставленной цели потребовало решения следующих основных задач.
1. Экспериментальное и теоретическое исследование процесса электризации диэлектриков при мощном импульсном электронном облучении, включая: измерения и теоретическое моделирование пространственных, амплитудно-временных характеристик напряженности электрического поля, оценки соотношения между захваченным и свободным зарядами первичных термализованных электронов пучка, зависимости напряженности поля от плотности тока пучка, геометрических размеров образца, сопротивления утечки.
13
2. Исследование процессов генерации, рекомбинации и захвата носителей заряда в ионных соединениях при импульсном рентгеновском возбуждении по данным измерения РИЛ.
3. Изучение процесса прохождения электронов через контакты металл-диэлектрик и диэлектрик-металл при протекании радиационно-наведенного тока проводимости в структуре метал л-диэлектрик-металл.
4. Создание модели образования основного канала разряда в щелочногалоидных кристаллах в импульсных электрических полях наносекундной длительности.
Научная новизна работы
1. В процессе облучения диэлектриков импульсным электронным пучком в диапазоне значений мощности дозы (109 - Ю10) Гр/с с наносекундным временным разрешением сделаны оценки амплитудно-временных значений напряженности электрического ноля в некоторых щелочно-галоидных кристаллах, стеклообразном и кристаллическом кварце, полиметилметакрила-те. Для широкозонного полупроводника Z:\Se получено пространственное распределение напряженности электрического поля с учетом функций пространственных распределений: термализованных электронов пучка и наведенной радиационной проводимости. Эти данные необходимы для воссоздания реальной картины накопления избыточного заряда и построения динамической модели электризации диэлектрических материалов.
2. Установлено, что в процессе облучения диэлектрика мощным электронным пучком происходит эффективное опустошение ловушек, захвативших термализованные электроны, за счет процесса ударной ионизации под действием первичных электронов пучка и вторичных электронов, а в явлении заряжения диэлектрика определяющую роль играют термализованные электроны пучка в зоне проводимости диэлектрика. Свободные термализованные электроны пучка, их электрическое поле и радиационно-индуцируемая проводимость определяют: вид функции пространственного
14
распределения плотности заряда в образце с пиком плотности заряда, смещенным в область экстраполированного пробега электронов; кинетику релаксации заряда по экспоненциальному временному закону с постоянной времени, определяемой эффективной емкостью образца и сопротивлениями объема и утечки; зависимость напряженности электрического поля в образце от плотности тока пучка, которая, при квадратичном характере рекомбинации неравновесных носителей, пропорциональна корню квадратному от плотности тока пучка.
3. Получено решение дифференциального уравнения полного тока с учетом зависимости наведенной радиационной проводимости и плотности тока пучка в образце от пространственной и временной координаты, геометрических размеров и диэлектрической проницаемости с помощью методики эквивалентных схем.
4. В рамках исследования радиационно-индуцированной проводимости сделаны оценки значения приповерхностного положительного заряда в диэлектрике на переходе металл-диэлектрик (на примере кристаллов КВг, Сб1), возникающего при протекании тока проводимости в структуре металл-д и электрик-металл под действием импульсного рентгеновского излучения. Установлено, что значения плотности заряда, переносимого током проводимости, и приповерхностного положительного заряда на момент завершения импульса радиации имеют близкие значения. Сделан вывод, что в процессе протекания тока проводимости на переходе металл-диэлекчрик отсутствует инжекция электронов из металла в диэлектрик, а на переходе диэлектрик- металл нет накопления электронов.
5. Для условий возбуждения ЩГК наносекундным рентгеновским излучением, в рамках модели процесса термически активированного разделения генетических электронно-дырочных пар, сделаны оценки: энергии активации разделения носителей заряда, относительного выхода носителей заряда, времени жизни электронов зоны проводимости в кристаллах Сб1,
15
ИаС1, а также концентрации центров захвата электронов и положения их энергетического уровня в запрещенной зоне чистых кристаллов Се!.
6. Предложена модель формирования канала электрического пробоя в щелочно-галоидных кристаллах. Генерация первичных электронов в зону проводимости диэлектрика осуществляется посредством каскадных Оже-иереходов в валентной зоне кристалла. Модель объясняет кристаллографическую направленность и анодный характер пробоя, значение скорости движения канала пробоя, а также генерацию предпробойного тока без привлечения механизма ударной ионизации валентной зоны кристалла электронами зоны проводимости.
Положения, выносимые на защиту
1. Основные характеристики процесса заряжения диэлектрика при мощном электронном обучении: вид функции пространственного распределения напряженности электрического поля и плотности заряда в облученном объеме, зависимость напряженности электрического поля от плотности тока пучка в различных по структуре и свойствам диэлектриках и их физическая интерпретация с учетом зависимости удельной радиационно-индуцированной проводимости от координаты и времени, процессов локализации электронов на центрах захвата.
2. Возникающий при облучении диэлектрика мощным электронным пучком эффект опустошения ловушек, захвативших термализованные электроны, за счет процесса ударной ионизации под действием первичных электронов пучка и вторичных электронов, указывающий на определяющую роль свободных термализованных электронов пучка в явлении электризации диэлектрика.
3. Динамическая модель электризации диэлектрика в процессе облучения импульсным электронным пучком, основанная на положении об определяющей роли в накоплении заряда термализованных электронов пучка в зоне проводимости диэлектрика, проводимости зонного типа и решении
16
уравнения полного тока с помощью методики эквивалентных схем.
4. Модель формирования канала электрического пробоя в щелочногалоидных кристаллах, основанная на механизме генерации первичных электронов в зону проводимости диэлектрика посредством каскадных Оже-переходов в валентной зоне кристалла. Модель позволяет сделать прогноз кристаллографической направленности канала пробоя в этих диэлектриках.
Практическая значимость работы
1. Полученные данные по пространственному распределению, амплитудно-временным параметрам напряженности электрического поля, проводимости в совокупности с моделью заряжения и моделью электрического пробоя могут быть использованы для прогнозирования поведения материалов в условиях воздействия импульсного электронного пучка, в частности, при: разработке радиационно-стойких материалов для нужд космической и ядерной техники; разработке методов защиты изделий от действия импульсных электрических полей; генерации электронно-дырочной плазмы с целью ее использования в импульсных источниках излучения; использования пробоя для разрушения материалов.
2. Явление накопления заряда при протекании радиационно-наведенного тока проводимости в структуре металл-диэлектрик-металл может быть применено для получения электретов.
3. Разработанные поляризационно-оптическая методика и методика исследования пространственного распределения короткоживущих центров окраски могут быть положены в основу дозиметрии поглощенной и распределенной в образце энергии электронного пучка.
Апробация работы. Результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на: V, VI, и VII Всесоюзных и XIII, IX, X, XI Международных конференциях по радиационной физике и химии ионных кристаллов (Рига, 1983, 1986, 1989, Томск 1993, 1996, 1999, 2000, 2003), Всесоюзном семинаре "Интерференционно-оптические методы механики твердого
17
деформируемого тела и механики горных пород" (Новосибирск, 1985), Прибалтийских семинарах по физике ионных кристаллов (Рига, 1985, 1989), Всесоюзной научно-технической конференции "Материаловедение в атомной технике" (Свердловск, 1986), Всесоюзных совещаниях по радиационным гетерогенным процессам (Кемерово, 1986, 1990, 1995), Международных конференциях “Физико-химические процессы в неорганических материалах” (Кемерово, 1998, 2001), VI Всесоюзной конференции по физике диэлектриков (Томск, 1988), I Региональном семинаре "Физика импульсных радиационных воздействий” (Томск, 1989), Международных конференциях “Модификация свойств конструкционных материалов пучками заряженных частиц” (Свердловск, 1991, Томск, 1994, 1996, 2003), Всесоюзной научно-практической конференции по НИР “Электризация”(Томск, 1990), III Всесоюзном семинаре по нелинейной физике твердого тела при сильных радиационных воздействиях (Томск, 1991), IX Совещании по дозиметрии интенсивных потоков ионизирующих излучений (Обнинск, 1992), I Международной конференции “Оптические методы исследования потоков” (Новосибирск, 1993), Международной конференции “KORUS” (Томск, 1998), " 4th International conference on Electric Charges in Non-Conductive Materials (France, 2001), Международных конференциях по радиационнотермическим эффектам и процессам в неорганических материалах (Томск, 1998, 2000, 2002, 2006).
Материалы диссертационной работы опубликованы в 60 работах. В коллективных работах автору принадлежат результаты и выводы, изложенные в диссертации.
Объем и структура диссертационной работы. Диссертация состоит из введения, восьми глав и заключения. Изложена на 275 страницах машинописного текста, содержит 76 рисунков, 6 таблиц и библиографию из 280 наименований.
18
ГЛАВА 1. ПРИМЕНЕНИЕ СИЛЬНОТОЧНОГО ЭЛЕКТРОННОГО УСКОРИТЕЛЯ ГИИ-400 ДЛЯ ИССЛЕДОВАНИЯ ЭЛЕКТРИЗАЦИИ
ТВЕРДЫХ ТЕЛ
В настоящее время сильноточные ускорители электронов разрабатываются для конкретных областей применения и с определенным диапазоном параметров пучка. Электронный пучок мощных ускорителей, таких как ускорители НИИ ЯФ ТПУ "ДУБЛЬ" и "ТОНУС-2" с плотностью тока ~ 0.6 кА/см и ~20 кА/см , энергией электронов ~0.6 Мэв и ~ 1 МэВ и длительностью импульса ~ 0.8 мке и ~ 60 не соответственно, способен менять состояние вещества мишени [44-49]. Низкоэнергетические электронные пучки с
•у
энергией электронов^ 10-50 кэВ и плотностью тока~1 кА/см применяются в технологических целях для термической обработки материалов [47, 52]. Малогабаритные электронные ускорители и созданные на их базе генераторы рентгеновского излучения эффективно используются в дефектоскопии и медицинской рентгенографии [47].
Для исследования радиационных эффектов в твердых телах хорошо зарекомендовал себя ускоритель типа ГИН-400, выполненный по аналогии с ускорителями, разработанными в Институте сильноточной электроники СО РАН г. Томска под руководством Г.А. Месяца, Б.Н. Ковальчука [15, 53, 54].
В данной главе приведены значения основных параметров используемого нами ускорителя ГИН-400: ускоряющего напряжения и тока вакуумного диода, энергетического спектра ускоренных электронов, флюенса энергии электронного пучка в импульсе. Представлены функции прохождения (трансмиссии) электронов и пространственного распределения поглощенной энергии пучка в А1 мишени. Эти характеристики особенно актуальны при исследовании процессов заряжения. Производная от кривой трансмиссии но пространственной координате определяет распределение остановившихся электронов пучка в веществе, характеризуя распределение избы-
19
точного заряда. Функция распределения поглощенной энергии дает представление о пространственном распределении наведенной радиационной проводимости. Функции трансмиссии и пространственного распределения поглощенной энергии позволяют определить значение максимального пробега электронов пучка в материале.
1.1. Ускоряющее напряжение и ток диода ускорителя ГИН-400
Генератор импульсных напряжений (ГИН) ускорителя собран по схеме Аркадьева-Маркса и нагружен через коаксиальную линию на вакуумный диод (для согласования волновых сопротивлений ГИН и вакуумного диода). Выходной каскад электронного ускорителя показан схематически на рис. 1.1.
Рис. 1.1. Выходной каскад электронного ускорителя Конструкция генератора включает 14 ступеней емкостных накопителей, соединенных параллельно друг другу через большие сопротивления (-1 ГОм). Емкостные накопители связаны между собой разрядниками. При пробое разрядных промежутков секции накопителей оказываются включенными последовательно. В результате на выходе ГИН формируется напряжение, близкое к значению зарядного напряжения, умноженного на число секций ГИН. Полученный таким образом импульс высокого напряжения отрицательной полярности подается на острийный кольцевой катод 1 уско-
20
ряющего диода. Анодом служит заземленная сетка или алюминиевая фольга 2.
При достижении критической напряженности электрического ПОЛЯ и величины тока автоэмиссии происходит взрыв микроострий на катоде. Для диодов электронных пушек, эмитирующих электроны при взрыве микроострий, зависимость плотности тока / от ускоряющего напряжения V при межэлектродном расстоянии (2 удовлетворительно описывается формулой Чайлда-Ленгмюра [46]:
/= 2.33 10'6 У3,2сГ2. (1.1)
Как видно из (1.1), возможна регулировка плотности тока диода изменением межэлектродного зазора и ускоряющего напряжения. В используемом диоде ускорителя межэлектродное расстояние составляло ~4.5 мм. Изменение исходного расстояния анод-катод на 1-1.5 мм позволяло менять ток диода на 10-20 %. Регулирование I с помощью размера <2 имеет ограниченный диапазон, так как при больших с! падает напряженность электрического поля в зазоре и снижается эффективность взрывной эмиссии. Уменьшение (1 приводит к более раннему закорачиванию диодного промежутка проводящей плазмой остаточных газов, до момента выхода импульса ускоряющего напряжения на максимальное значение. Поэтому в качестве основного переменного параметра использовалось ускоряющее напряжение. Блок питания ГИН позволял прикладывать к диоду напряжение от 250 до 400 кВ. С увеличением ускоряющего напряжения растет как плотность тока пучка, так и энергия ускоренных электронов.
Измерение импульса напряжения на вакуумном диоде проводилось с помощью емкостного делителя напряжения, состоящего из двух коаксиальных емкостей. Емкость С\ -образована като до держателем 3 и медной фольгой 4 (проложенной между двумя изоляторами 5, б), С2 - медной фольгой 4 и корпусом ускорителя 7 (рис. 1.1). Напряжение на катододержателе в месте расположения емкостного делителя У=У] + У2 , где У\ и У2 - падение напря-
21
жения на емкостных сопротивлениях. Коэффициент ослабления емкостного делителя к- У/У2. Для калибровки емкостного делителя напряжения по коэффициенту ослабления использовался импульс напряжения, который подавался на катододержатель. С емкостного делителя снимался импульс напряжения У2 и регистрировался осциллографом 8. Напряжение на катодо-держателе определялось как У~кУ2.
Измерение тока пучка проводилось с помощью цилиндра Фарадея. Цилиндр Фарадея представлял собой медный блок с полостью для сбора электронов. Заряд с цилиндра Фарадея стекал на землю через известное сопротивление шунта. Выделенное на сопротивлении шунта напряжение регистрировалось осциллографом. В вакуумной камере плотность тока пучка уменьшается с увеличением расстояния от заземленной сетки 2.
Погрешности в измерении тока возникают вследствие плазмообразова-ния и вторичной эмиссии электронов с поверхности полости цилиндра Фарадея. Применение вакуумной откачки уменьшало образование плазмы, а тонкая алюминиевая фольга на входе цилиндра исключала потери вторичных электронов.
На рис. 1.2, а показаны осциллограммы импульсов напряжения и генерируемого диодом тока. Осциллограммы тока и напряжения совмещены во времени таким образом, что значению напряжения на диоде соответствует ток, протекающий через диод. Совмещение можно производить либо путем записи выходных сигналов датчиков синхронизованными осциллографами, либо совмещая окончание импульсов напряжения и тока в один момент времени, так как начало импульса тока отстает по времени от начала импульса напряжения, что связано с порогом взрывной эмиссии [15].
С целью получения более короткого импульса напряжения, подаваемого на диод, в конструкцию ускорителя введен срезающий разрядник. Работа разрядника основана на явлении запаздывания электрического пробоя газового промежутка относительно момента приложения к нему напряжения.
22
По истечении времени запаздывания разрядный промежуток замыкается и ускоряющее напряжение закорачивается на корпус ускорителя. Время запаздывания пропорционально размеру разрядного промежутка, давлению газа и обратно пропорционально значению ускоряющего напряжения. Ме-
няя размеры разрядного промежутка, вания и, следовательно, длительность и тока пучка (рис. 1.2, в).
I А/см2
можно регулировать время запазды-импульсов ускоряющего напряжения
10-6 К л/см2
а
10' Кл/см2
0.3
0.2
30 /, нс
0.1
ттмШТПГ
о
100 200 300 щ кэВ
Рис. 1.2. Осциллограммы импульсов напряжения (1) и тока (2) вакуумного диода (а, в); гистограммы энергетического спектра электронов пучка (б, г); данные (ву г) получены при использовании срезающего разрядника
23
1.2. Энергетический спектр пучка электронов
Наиболее прямые и достоверные измерения энергетического распределения ускоренных электронов в пучке сильноточного ускорителя можно получить с помощью магнитного спектрометра. Однако, как показано в работе [451, удовлетворительное согласие с данными магнитного спектрометра дает метод, основанный на обработке осциллограмм импульса ускоряющего напряжения и тока пучка.
Суть метода заключается в том, что амплитуда ускоряющего напряжения разбивается на интервалы с одинаковым приращением ускоряющего напряжения. По границам интервалов напряжения совмещенные осциллограммы напряжения и тока делятся на временные интервалы. В пределах каждого временного интервала определяются среднее значение энергии электронов по ординате осциллограммы напряжения и уровень заряда по произведению среднего тока на длительность временного интервала. По этой методике сделаны оценки спектрального распределения энергии электронов пучка ускорителя (рис. 1.2, б, г). Из рис. 1.2, б видно, что в энергетическом спектре присутствуют электроны с энергией от десятков килоэлектронвольт до значения, соответствующего амплитуде ускоряющего напряжения. Однако основной вклад в переносимую пучком энергию вносят высокоэнергетические электроны. Оценка средней энергии ускоренных электронов составляет -250 кэВ.
Энергетический спектр электронов пучка при включенном разряднике показан на рис. 1.2, г. Укорочение импульса напряжения и тока ухудшает моноэнергетичность спектра.
Для измерения энергии электронного импульса ГИН-400 нами использовался выпускаемый серийно калориметрический датчик "Измеритель средней мощности и энергии лазерного излучения (ИМО-2)". Измерительная часть прибора адаптирована для работы в вакуумной камере. Пороговая чувствительность прибора ИМО-2 ~10'3 Дж/см2 [54]. При плотности тока
24
пучка —300 А/см2 значение флюенса энергии электронного импульса составляло -1.4 Дж/см2.
Ранее возможность применения прибора ИМО-2 для дозиметрии нано-секундных электронных пучков исследовалась в работах [55, 56], где показана хорошая пригодность прибора для измерения коротких электронных импульсов.
Технические параметры ускорителя ГИН-400
•у
Максимальная плотность тока пучка до - 600 Л/см .
Максимальная энергия ускоренных электронов до ~ 0.4 МэВ.
Длительность импульса тока пучка А/ на уровне 0.5 меняется от 7 до 18 не. Дчителыюсти нарастания фронта импульса тока - 3 не.
Минимальный период срабатывания - 40 с.
1.3. Пространственное распределение термализованных электронов
пучка в веществе
Заряженные частицы, проходя через вещество, испытывают упругие и неупругие столкновения с атомами, в результате которых происходит их рассеяние и передача энергии веществу [57-62].
Для электрона с энергией меньше 1 МэВ основным механизмом передачи энергии является нсупругое столкновение со связанными электронами тормозящей среды, при которых теряемая частицей энергия расходуется на ионизацию и возбуждение атомов и молекул - так называемые ионизационные потери, а так же потери энергии, связанные с образованием тормозного излучения при неупругом столкновении заряженной частицы с ядрами атомов, - радиационные потери.
В упругих столкновениях часть кинетической энергии передается ядрам вещества, при неизменной суммарной кинетической энергии сталкивающихся частиц. В этих столкновениях передача энергии веществу не превышает 1-2% и в большей степени сказывается эффект рассеяния падающих частиц.
25
Средние ионизационные потери прямо пропорциональны плотности среды и слабо зависят от атомного номера 2 химического элемента. Потери энергии на ионизацию приводят к образованию вторичных электронов в веществе. Вторичные электроны, в свою очередь, также ионизируют среду.
Потери энергии быстрым электроном на испускание электромагнитного излучения связаны с торможением частицы в кулоновском поле ядер. Радиационные потери растут с увеличением атомного номера в зависимости ~ 2'2, пропорционально плотности вещества и энергии электрона. Спектр тормозною излучения непрерывен и содержит кванты с энергиями от нулевой до максимальной энергии тормозящейся частицы IV. При многократном рассеянии электронов в среде форма спектра близка к треугольной с максимумом в области низких значений энергии.
В качестве примера на рис. 1.3 приведен рентгеновский спектр тормозного излучения, полученный при бомбардировке вольфрамовой мишени электронами с энергией ~ 250 кэВ [61]. Два пика при 58 и 78 кэВ соответствуют характеристическому излучению вольфрама. Как видно из рис. 1.3, интенсивность характеристического излучения достаточно мала по сравнению с интенсивностью тормозного излучения.
Рис. 1.3. Распределение интенсивности рентгеновского излучения Уот энергии при торможении электронов с энергией 0.25 МэВ в вольфрамовой мишени [61]
Наряду с процессами передачи энергии быстрый электрон в веществе испытывает изменение направления движения. Основным фактором, при-