Электронная микроскопия полупроводников с учетом реальных закономерностей освещения образца и рассеяния электронов

-2-
СОДЕРЖАНИЕ стр
ВВЕДЕНИЕ. ............................................................6
ГЛАВА 1. ДИФРАКЦИЯ ЧАСТИЧНО-КОГЕРЕНТНЫХ ПУЧКОВ ЭЛЕКТРОНОВ В
СОВЕРШЕННОМ КРИСТАЛЛЕ......................................18
1.1. Использование функций взаимной когерентности и взаимной интенсивности для описания реальных электронных пучков.............................................21
1.2. Взаимная интенсивность на входной поверхности кристалла......................................................28
1.3. Взаимная интенсивность на выходе из кристалла............40
1.3.1. Общий случай....................................... 40
1.3.2. Падающий пучок с малой расходимостью................48
1.3.3. Некогерентное освещение.............................52
1.4. Интенсивность проходящего пучка электронов для клиновидного кристалла.........................................53
1.5. Контраст на изображении дефекта упаковки при частично-когерентном освещении.................................63
1.6. Влияние когерентности освещения на распределение интенсивности на дифракционной картине.........................79
1.7. Заключение...............................................82
ГЛАВА 2. ДИФРАКЦИЯ ЧАСТИЧНО-КОГЕРЕНТНЫХ ЭЛЕКТРОННЫХ ПУЧКОВ В
КРИСТАЛЛЕ С ДЕФЕКТАМИ......................................86
2.1. Определение волновой функции электрона в кристалле с дефектами..............................................88
2.1.1. Уравнения для амплитуд квазиблоховских волн 88
2.1.2. Малоугловое рассеяние квазиблоховских волн..........92
2.1.3. Границы применимости колонкового приближения...102
2.2. Взаимная интенсивность на выходной поверхности кристалла с дефектами.........................................109
-3-
2.3. Моделирование дифракционных картин в сходящемся
пучке....................................................113
2.3.1. Распределение интенсивности на СВЕБ- и ЬАСВЕБ-картинах...........................................116
2.3.2. Локализация информации и ограничения традиционных приближений..................................120
2.3.3. ЬАСВЕБ-картины кристалла с дислокацией.............125
2.4. Заключение...............................................135
ГЛАВА 3. НЕУПРУГОЕ РАССЕЯНИЕ БЫСТРЫХ ЭЛЕКТРОНОВ НА ВНУТРЕННИХ
ОБОЛОЧКАХ АТОМОВ КРИСТАЛЛА.................................138
3.1. Описание неупругого рассеяние быстрых электронов в кристалле при возбуждении внутренних
атомных оболочек.........................................142
3.2. Неупругое взаимодействие быстрого электрона с внутренней оболочкой атома кристалла..........................148
3.2.1. Волновая функция электрона с характеристическими потерями энергии..................................148
3.2.2. Дифференциальное сечение рассеяния.................151
3.3. Толщинная зависимость интенсивности проходящего и дифрагированного пучков электронов с характеристическими потерями энергии...............................155
3.3.1. Моделирование профилей интенсивности...............155
3.3.2. Экспериментальные исследования.....................160
3.4. Погрешности ЕЕЬБ-микроанализа с использованием сильных брэгговских пучков....................................165
3.5. Заключение............................................. 170
ГЛАВА 4. ИСПОЛЬЗОВАНИЕ ОБЛАСТИ МАЛЫХ ПОТЕРЬ ЭНЕРГИИ ДЛЯ МИКРОАНАЛИЗА ПОЛУПРОВОДНИКОВ МЕТОДОМ СПЕКТРОСКОПИИ ЭНЕРГЕТИЧЕСКИХ ПОТЕРЬ 6ЫСТРЫХ ЭЛЕКТРОНОВ.............................172
-4-
4.1. Получение и обработка спектров неупруго рассеянных электронов............................................174
4.1.1. Запись спектра энергетических потерь...............174
4.1.2. Устранение вкладов от многократного рассеяния экспериментального спектра.............................178
4.2. Моделирование плазмонного вклада в спектрах и выделение характеристических краев............................184
4.2.1. Диэлектрический подход к описанию плазмонного вклада в спектр.......................................184
4.2.2. Моделирование плазмонного пика и выделение М-края галлия в ОэАб.......................................187
4.2.3. Моделирование плазмонного вклада в ^ и определение относительной концентрации
галлия.............................................191
4.2.4. Определение локальной толщины образца..............198
4.3 Заключение................................................202
ГЛАВА 5. РАЗВИТИЕ МЕТОДОВ АНАЛИЗА СТРУКТУРЫ КРИСТАЛЛИЧЕСКИ-АМОРФНЫХ ИНТЕРФЕЙСОВ В ЭЛЕКТРОННОЙ МИКРОСКОПИИ ВЫСОКОГО РАЗРЕШЕНИЯ.................................................204
5.1. Интенсивность на усредненных изображениях................207
5.2. Одномерное приближение для функции распределения атомов в аморфном слое .................................211
5.2.1. Вычисление усредненной интенсивности...............211
5.2.2. Моделирование изображений кристаллически-аморфных интерфейсов.......................................215
5.3. Усредненные экспериментальные изображения интерфейса кристаллический кремний - аморфный германий...................221
5.4. Двухмерная функция распределения для атомов аморфного слоя................................................225
-5“
5.4.1. Ограничения одномерного приближения.................225
5.4.2. Вычисление усредненной интенсивности в двухмерном приближении.........................................234
5.4.3. Метод моделирования усредненных изображений....241
5.5. Моделирование усредненных изображений интерфейса кристаллический кремний - аморфный германий...................247
5.6. Заключение...............................................253
ГЛАВА 6. ДЕФОКУСИРОВАННЫЕ ИЗОБРАЖЕНИЯ МАЛЫХ ДЕФЕКТОВ С
ЧЕРНО-БЕЛЫМ КОНТРАСТОМ.....................................256
6.1. Закономерности контраста на изображениях малых дефектов......................................................257
6.2. Интенсивность на дефокусированных изображениях...........262
6.2.1. Описание рассеяния электронов в кристалле с
малым дефектом.....................................262
6.2.3. Аналитический расчет контраста на дефокусиро-ванном изображении когерентного выделения..................265
6.3. Численное моделирование дефокусированных изображений...................................................267
6.4. Заключение............................................. 280
ЗАКЛЮЧЕНИЕ И ВЫВОДЫ..................................................282
ЛИТЕРАТУРА...........................................................289
ПРИЛОЖЕНИЕ...........................................................334
-6
ВВЕДЕНИЕ
Полупроводниковые материалы и изготовленные из них структуры, являясь основой для современной микро- и наноэлектроники, остаются предметом всесторонних научных исследований на протяжении последних десятилетий. Электрофизические свойства полупроводников и полупроводниковых гетерокомпозиций, используемые при создании приборов, сложным образом зависят от дефектов, структурного совершенства и вариаций состава в переходных областях, состояния и структуры поверхности и т.д. Для изучения их строения используется целый ряд методов: рентгено-, электроно- и нейтронография,
сканирующая и просвечивающая электронная микроскопия, атомно-силовая и туннельная микроскопия и др.
Среди методов исследования структуры материалов особое место занимает просвечивающая электронная микроскопия, обладающая высокой информативностью и позволяющая исследовать изучаемые объекты с атомарным разрешением. Она используется для фундаментальных исследований в физике твердого тела, таких как выявление атомарной структуры дефектов и границ между различными материалами, определение структурного фактора и установление распределения электронной плотности в пределах элементарной ячейки. Электронная микроскопия является одним из основных методов в материаловедении, позволяющим проводить анализ реальной структуры материалов, изучать структурные превращения, возникающие при термообработках и технологических воздействиях. В последнее время она находит все более широкое применение для решения прикладных задач. В частности, усложнение конструкции активных элементов микроэлектроники, увеличение числа используемых при их формировании химических элементов привело к тому, что ведущие
-7-
производители полупроводниковых микросхем все более широко используют этот метод в процессе отладки и контроля технологических режимов. Без электронной микроскопии невозможен контроль таких параметров изделий наноэлектроники, как размер, состав и структурное совершенство квантовых ям, проволок и точек.
Просвечивающая электронная микроскопия, которая во многих случаях ранее позволяла получать лишь качественную информацию об объекте, с начала 90-х годов постепенно становится количественным методом. Это обусловлено, с одной стороны, созданием новых поколений электронных микроскопов, обладающих улучшенными оптическими характеристиками и высокой стабильностью. Современные приборы позволяют записывать экспериментальные изображения в цифровом виде и точно фиксировать условия их формирования. Целый ряд возможностей открывается благодаря использованию электронной голографии, Q-фильтра для получения фильтрованных по энергии изображений, корректора сферической аберрации объективной линзы, детектора электронов, рассеянных на большие углы. С другой стороны, развитие методов математической обработки и фильтрации изображений, их компьютерного моделирования в сочетании с доступностью мощных вычислительных комплексов открыло пути для количественного сравнения расчетных и экспериментальных электронных микрофотографий друг с другом.
Наибольший прогресс в получении количественной информации о кристаллических объектах с атомарным разрешением достигнут в электронной микроскопии высокого разрешения (high-resolution electron microscopy - HREM) [1-3]. Интерференция рассеянных кристаллом электронных пучков, возникающая при формировании изображений, приводит к двухмерному периодическому распределению интенсивности с периодами, равными межплоскостным расстояниям в
-8-
образце. Хотя взаимосвязь между положениями атомов и максимумов интенсивности не является прямой и сложным образом зависит от толщины образца, передаточной функции микроскопа и условий получения изображения, этот метод позволяет исследовать атомарную структуру дефектов и границ между материалами (интерфейсов) [4-11].
Вторым важным методом современной просвечивающей электронной микроскопии является дифракция сходящихся пучков электронов (convergent-beam électron diffraction - CBED) [12-14]. Дифракционные картины, получаемые в рамках этого метода, позволяют не только определять пространственную и точечную симметрию кристаллических образцов [15, 16], измерять структурный фактор
[17, 18] и постоянную решетки с точностью, близкой к рентгеновской [19], но и изучать дефектную структуру образцов и локально исследовать поля деформаций [20-22].
Еще одна группа методов связана с использованием электронов, вступивших в неупругие взаимодействия с атомами образца [23, 24].
Такие электроны несут информацию о химическом составе образца, характере и свойствах химической связи, состоянии валентных электронов. Изучение процессов возникновения этих электронов, их последующего рассеяния в образце открывает возможности для развития аналитических методов, обладающих высокой локальностью.
Несмотря на быстрое развитие новых методов, в материаловедческих исследованиях по-прежнему находят широкое применение электронография с использованием плоскопараллельного освещения и изображения с дифракционным контрастом [25-28]. Эти методы используются для анализа структуры поликристаллических и аморфных материалов, выявления упорядочения, идентификации дефектной структуры и т.д.
-9-
Развитие количественных методов в электронной микроскопии связано с дальнейшим углублением теории дифракции, созданием более общих подходов для описания упругих и неупругих взаимодействий электронов с атомами образца. Они не должны опираться на упрощающие допущения, использование которых было достаточно для качественной интерпретации электронных микрофотографий. К одному из таких допущений относится представление реального частично когерентного пучка частиц, падающего на образец, в виде независимых друг от друга плоских волн, заполняющих конус освещения. Вторым допущением является колонковое приближение, применяемое при описании рассеяния электронов в кристалле с дефектами.
Реально существующие факторы, влияющие на дифракцию электронов, должны приниматься во внимание и в других случаях. Например, электроны, ионизирующие атомы кристалла, используются для проведения локального химического анализа неоднородных по составу образцов. Для повышения точности получаемых данных при описании их неупругого рассеяния на внутренних атомных оболочках должно учитываться влияние периодического потенциала кристаллической решетки на движение быстрых электронов как до, так и после процесса взаимодействия. Для получения количественной информации о структуре кристаллически-аморфных интерфейсов при моделировании рассеяния в аморфном материале в рассмотрение должен быть введен свойственный ему ближний порядок.
Закономерности дифракции электронов, установленные на основе теоретического анализа и экспериментальных исследований, открывают возможности для развития новых электронно-микроскопических методов идентификации структуры и состава материалов, разработки программ для моделирования дифракционных картин и изображений.
-10-
Целями диссертационной работы являлось:
-обобщение теории дифракции электронов на общий случай частично когерентных пучков, исследование закономерностей упругого рассеяния электронов и формирования изображений и дифракционных картин совершенного и нарушенного кристалла при частично когерентном освещении;
-исследование закономерностей неупругого рассеяния быстрых электронов на внутренних оболочках атомов кристалла;
-развитие на основе моделирования процессов рассеяния новых электронно-микроскопических методов, позволяющих проводить анализ состава слоев полупроводниковых гетероструктур, исследовать
ближний порядок вблизи кристаллически-аморфного интерфейса,
определять природу малых дефектов по изображениям с черно-бельзм контрастом.
Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения, списка использованных источников и приложения.
В первой главе вводятся функция взаимной когерентности и связанная с ней функция взаимной интенсивности, позволяющие
характеризовать реальные квазимоноэнергетические пучки электронов, эмитируемые протяженным источником. Для различных условий освещения, реализуемых в электронном микроскопе, вычислена взаимная интенсивность на входной поверхности образца.
Для описания распространения функции взаимной когерентности через совершенный кристалл использован формализм блоховских волн. Он позволил получить аналитическое выражение, связывающее взаимные интенсивности на выходной и входной поверхностях кристалла. На основе этого выражения рассмотрены частные случаи пучков малой расходимости и некогерентного освещения, исследовано влияние когерентности падающего пучка на конструктивную интерференцию
-11-
блоховских волн.
Развитая теория применена для моделирования толщинных контуров на дифракционных изображениях клиновидного кристалла и контраста полос смещения от кристалла с дефектом упаковки. Исследовано влияние расходимости падающего пучка и дефокусировки объективной линзы на амплитуду осцилляций интенсивности на изображениях, полученных в различных дифракционных условиях. Для кристалла с дефектом упаковки результаты моделирования сопоставлены с экспериментом.
В последнем разделе главы исследована зависимость распределения интенсивности на дифракционной картине, полученной в сходящемся пучке, от когерентности освещения.
Вторая глава посвящена развитию теории дифракции электронов в кристалле с дефектами. Для решения уравнения Шредингера волновая функция электрона представляется в виде суперпозиции квазиблоховских волн, амплитуды которых определяют степень возбуждения точек на ветвях дисперсионной поверхности и меняются по мере прохождения частицы через образец. Изменения амплитуд описываются системой интегро-дифференциальных уравнений, которые во многих случаях сводятся к системе обыкновенных дифференциальных уравнений. Вывод этих уравнений был выполнен без использования колонкового приближения. Погрешности этого приближения при моделировании электронно-микроскопических изображений рассмотрены на примере кристалла с когерентным выделением.
На основе формализма квазиблоховских волн установлена связь между взаимными интенсивностями на выходной и входной поверхностях для кристалла с дефектами. Исходя из взаимной интенсивности на выходе из кристалла вычислено распределение интенсивности электронного пучка на дифракционной картине для различных условий
-12-
освещения. Выполнено моделирование картин широкоугольной дифракции в сходящемся пучке (large-angle eonvergent-beam electron diffraction - LACBED) для кристалла с краевой наклонной дислокацией. Проанализированы ограничения приближения независимых плоских волн и колонкового приближения. Результаты моделирования сравнены с экспериментальными изображениями, полученными Вангом и ДР-
В третьей главе рассмотрено неупругое рассеяние быстрых электронов на внутренних атомных оболочках, приводящее к характеристическим потерям энергии. Предложен теоретический подход, позволяющий определять волновую функцию электрона после ионизации одного из атомов. Суммарная интенсивность электронов с характеристическими потерями энергии на выходной поверхности кристалла вычисляется некогерентным суммированием вкладов, обусловленных взаимодействием со всеми рассеивающими центрами.
На основе моделирования исследована толщинная зависимость интенсивности проходящего и дифрагированного пучков электронов, неупруго рассеянных на собственных или хаотично распределенных примесных атомах кристалла. Проанализирован предельный случай малых потерь энергии. Результаты моделирования толщинных контуров для электронов с характеристическими потерями энергии сравнены с зависимостями, полученными экспериментально.
В конце главы приведены результаты теоретических и экспериментальных исследований применимости традиционных методов спектроскопии энергетических потерь быстрых электронов для анализа состава с помощью сильных брэгговских пучков.
В четвертой главе-развивается метод количественного микроанализа полупроводниковых материалов с использованием области малых (до 100 эВ) потерь энергии в спектроскопии энергетических
-13-
потерь быстрых электронов. Для получения из экспериментального спектра распределения интенсивности однократного рассеяния предложен способ его математической обработки, включающий в себя метод фурье-логарифмического преобразования с учетом реальной формы пика нулевых потерь и метод максимальной энтропии, позволяющий устранять приборное уширение.
Для последующего выделения из спектра характеристических краев проводится моделирование плазмонного вклада на основе диэлектрической модели. Исследована применимость известной из литературы трехпараметрической модели для аппроксимации формы плазмонного пика в баАз и в АЮаАз. Для описания формы пика в АЮаАв предложена новая модель, позволяющая учитывать два типа плазмонных возбуждений.
Развитый способ математической обработки экспериментального спектра и выделения характеристических вкладов применен для определения концентрации атомов галлия в А1 Сал Аб. Предложен
О > 4 О , 6
способ определения локальной толщины образца на основе параметров плазмонного пика, установленных в процессе моделирования.
В пятой главе рассмотрены возможности высокоразрешающей электронной микроскопии для выявления и идентификации ближнего порядка в аморфном материале вблизи кристаллически-аморфного интерфейса. Для исследования однородных вдоль границы интерфейсов предложено использовать серию дефокусированных изображений. Каждое из них усредняется вдоль интерфейса для получения средних профилей и двухмерных распределений интенсивности. На основе теоретического анализа установлено, что эти профили и изображения могут быть вычислены стандартным слоевым методом с использованием атомистической модели для кристаллической части каждого слоя и среднего одномерного или двухмерного распределения атомов в
-14-
перпендикулярном к интерфейсу направлении для его аморфной части.
Одномерная функция распределения для атомов аморфного слоя использована для исследования влияния параметров ближнего порядка, распределения ступеней на граничной поверхности и дефокусировки на интенсивность усредненных изображений. Для выявления границ применимости одномерного и двухмерного приближений для функции распределения атомов аморфного слоя проведено численное моделирование тестовых интерфейсов.
Развитый подход использован для исследования интерфейса кристаллический кремний - аморфный германий. Для определения позиций атомов и моделирования усредненных изображений предложена феноменологическая модель структуры интерфейса.
Шестая глава посвящена изучению закономерностей влияния дефокусировки объективной линзы на дифракционный черно-белый контраст от малых дефектов - дислокационных петель и когерентных выделений. В ней выполнено моделирование дефокусированных изображений этих дефектов, полученных в различных условиях. Исследована зависимость вариаций фигуры контраста, возникающих при дефокусировке, от глубины залегания несовершенства, их типа и размера, а также - для дислокационных петель - их ориентации в фольге. Для когерентных выделений, помимо численного моделирования, влияние дефокусировки на распределение интенсивности проанализировано на основе модельных аналитических вычислений. Предложена методика определения типа (внедренный или вакансионнкй) наклонных дислокационных петель.
На защиту выносятся:
1. Теория упругого рассеяния частично-когерентных пучков быстрых электронов в совершенном и нарушенном кристаллах.
2. Закономерности влияния когерентности освещения на
-15
конструктивную интерференцию блоховских волн при формировании электронно-микроскопических изображений.
3. Теоретический подход для описания дифракции электронов в кристалле с дефектами на основе использования квазиблоховских волновых пакетов.
4. Результаты анализа ограничений колонкового приближения при формировании электронно-микроскопических изображений и дифракционных картин.
5. Результаты исследования закономерностей формирования дифракционных картин в сходящемся пучке и моделирования широкоугольных картин дифракции с учетом когерентности освещения.
6. Теоретический подход для определения волновых функций и вычисления интенсивности электронов, неупруго рассеянных на внутренних оболочках атомов кристалла.
7. Результаты теоретических и экспериментальных исследований толщинной зависимости интенсивности электронов с
характеристическими потерями энергии.
8. Способ математической обработки спектров энергетических потерь быстрых электронов для выделения характеристических краев и проведения микроанализа полупроводниковых гетерокомпозиций в области малых потерь.
9. Метод усреднения и моделирования высокоразрешающих электронно-микроскопических изображений однородных вдоль границы кристаллически-аморфных интерфейсов.
10. Результаты исследования злияния дефокусировки на дифракционный черно-белый контраст малых дефектов и метод определения типа наклонных дислокационных петель.
Практическая значимость полученных результатов:
1. Разработан метод и соответствующий ему комплекс программ для
-16-
моделирования электронно-микроскопических изображений и картин в сходящемся пучке для кристалла с дефектами, не использующий колонковое приближение и позволяющий учитывать реальные условия освещения образца в электронном микроскопе..
2. Предложены рекомендации по использованию сильных брэгговских пучков в спектроскопии энергетических потерь быстрых электронов.
3. Развит способ определения состава и локальной толщины полупроводниковых гетерокомпозиций с использованием области малых потерь в спектроскопии энергетических потерь быстрых электронов.
4. Разработан метод выявления и идентификации ближнего порядка однородных кристаллически-аморфных интерфейсов с помощью высокоразрешающей электронной микроскопии.
5. Предложена методика определения типа малых дислокационных петель по дефокусированным изображениям с черно-белым дифракционным контрастом.
Апробация работы. Результаты диссертации докладывались и обсуждались на: Всесоюзном совещании по дефектам структуры в
полупроводниках (Новосибирск, 1984); V международной конференции по свойствам и структуре дислокаций в полупроводниках (Звенигород, 1986); Всесоюзной конференции по физическим методам исследования поверхности и диагностике материалов и элементов вычислительной техники, (Кишинев, 1986); И, 12, 13 Международных конгрессах по электронной микроскопии (Киото, 1986, Сан-Франциско, 1990, Париж, 1994); XIII, XIV, XV, XVI, XVII Всесоюзных и Российских конференциях по электронной микроскопии (Сумы, 1987, Суздаль, 1990, Черноголовка, 1994, 1996, 1998); I Всесоюзном симпозиуме по методам дифракции электронов в исследовании вещества (Звенигород, 1991); 14 Международном конгрессе по рентгеновской оптике и
микроанализу (Гуанчжоу, 1995); X, XI Европейских конгрессах по
-17-
электронной микроскопии (Испания, 1992, Дублин, 1996); XVII Конгрессе и Генеральной ассамблеи международного кристаллографического союза (Сиэттл, 1996); Конференции по микроскопии полупроводниковых материалов (Оксфорд, 1999); а также на семинарах в Институте кристаллографии РАН (1990), в IV Физическом институте (1987, 1993, 1995, 1998) и в Институте
металлофизики (1988) Геттингенского университета (ФРГ), в Институте металлофизики общества Макса Планка (Штуттгарт, 1993, 1997).
Основные результаты работы опубликованы в 24 статьях [29-52].
-18-
ГЛАВА 1. ДИФРАКЦИЯ ЧАСТИЧНО-КОГЕРЕНТНЫХ ПУЧКОВ ЭЛЕКТРОНОВ
В СОВЕРШЕННОМ КРИСТАЛЛЕ
Дифракция электронов с энергией свыше 100 кэВ в кристалле обычно описывается или в приближении плоской падающей волны, или, если пучок является сходящимся, в приближении независимых плоских волн, падающих на образец в пределах конуса освещения. Эти приближения идеализируют реальный, обладающий определенной энергетической шириной электронный пучок, который испукается протяженным источником, и когерентные свойства которого в просвечивающем электронном микроскопе могут меняться в широких пределах. Их точность зависит от условий освещения, рассеяния электронных волн в кристалле и формирования изображения. С другой стороны, приближение когерентной дифракции [53] может быть использовано только для описания рассеяния пучков электронов, имеющих нанометровые размеры на входной поверхности образца.
При моделировании изображений, получаемых в электронной микроскопии высокого разрешения, как празилс, рассматривается влияние расходимости падающего пучка и энергетический разброс частиц на передаточную функцию микроскопа, а для функции прохождения образца используют приближение ’’тонкого’1 объекта [54-63). В рамках такого подхода не принимаются во внимание различия в рассеянии плоских волн, падающих на образец под разными углами. Учет этих различий с использованием метода возмущений был осуществлен в [64]. Указанные приближения для функции пропускания образца являются справедливыми для кристаллов толщиной порядка 10 нм и не могут быть применены в общем случае. Для преодоления ограничений ’’тонкого” объекта Розе в [65] было предложено описывать рассеяние электронов с помощью функции взаимного динамического спектра объекта (mutual dynamic object spectrum).
-19
Однако вычисления этого спектра были выполнены только для слабо рассеивающих образцов и в приближении тонкого фазового объекта.
При моделировании дифракционных картин в сходящемся пучке электронов обычно предполагают, что образец освещается эффективным некогерентным источником, заполняющим конденсорную диафрагму (некогерентное освещение). В этом случае считается, что плоские волны, падающие на кристалл под разными углами в пределах конуса освещения, независимы друг от друга [13]. Справедливость такого приближения основывается на качественных соображениях и на экспериментальных данных, свидетельствующих о независимости распределения интенсивности на дифракционной картине от когерентности освещения [66].
При освещении образца протяженным источником электронов падающий пучок представляет собой смешанный ансамбль частиц. Для описания таких ансамблей з квантовой механике используют матрицу плотности [67, 68]. Ее эволюция определяется уравнением Лиувилля, которое выводится из уравнения Шредингера. Формализм матрицы плотности в теории рассеяния быстрых частиц в кристалле использовался в ряде работ. Каган и Кононетц [69, 70] описывали на его основе каналирование положительно заряженных частиц (протонов) в кристалле. Формулировка динамической теории рассеяния электронов, учитывающая их неупругое взаимодействие с кристаллом, на основе применения матрицы плотности предлагалась в [71-77]. В [78] матрица плотности была использована для качественного анализа корреляций между волнами, возникающими при термическом диффузном рассеянии быстрого электрона в кристалле. Однако определение матрицы плотности из уравнения Лиувилля в многолучевом случае затруднено, так как требует решения И2 уравнений, где N - число принимаемых во внимание дифрагированных пучков. Сравнительно
-20-
недавно авторами [79] было получено интегральное уравнение для матрицы плотности на основе использования функции Грина для задачи рассеяния электрона в кристалле.
В упомянутых выше работах формализм матрицы плотности использовался для описания состояний кристалла, который рассеивает падающий на него отдельный электрон. При этом его волновая функция на входной поверхности образца представлялась в виде плоской падающей волны. Поэтому полученные в них результаты не могут быть непосредственно использованы для анализа рассеяния пучка электронов, испускаемого протяженным источником.
Для исследования влияния когерентности освещения на дифракцию электронов в кристалле при выполнении данной работы был развит теоретический подход, отличающийся от решения уравнений для матрицы плотности [40, 47]. Его смысл состоит в списании рассеяния каждого из электронов и последующем учете когерентных свойств падающего на кристалл пучка частиц. Преимущество такого подхода обусловлено тем, что методы определения золновой функции электрона в кристалле хорошо развиты. Для характеристики когерентности пучка электронов была использована обычно применяемая в электронной микроскопии функция взаимной когерентности и связанная с ней функция взаимной интенсивности. Эти функции, подобно матрице плотности, позволяют определять усредненное по времени распределение интенсивности как на электронно-микроскопическом изображении, так и ка дифракционной картине.
В настоящей главе проводится последовательное изложение указанного подхода. В разделах 1.1 и 1.2 вводится определение функций взаимной когерентности и взаимной интенсивности для пучка электронов и вычисляются их значения на входной поверхности кристалла. Распространение взаимной интенсивности через
-21-
совершенный кристалл описано в 1.3. Влияние когерентности падающих электронных волн на осцилляции интенсивности проходящего пучка, возникающие после рассеяния в клиновидном кристалле и кристалле с дефектом упаковки, анализируются в 1.4 и 1.5. В разделе 1.6 рассмотрено распределение интенсивности на дифракционных картинах при частично-когерентном освещении.
1.1. Использование функций взаимной когерентности и взаимной интенсивности для описания реальных электронных пучков
В просвечивающих электронных микроскопах исследуемые образцы облучаются квазимоноэнергетическим пучком быстрых электронов, средняя энергия Eq которых составляет сто и более килоэлектронвольт. Отличия энергии отдельных электронов ОТ Ео определяют энергетическую полуширину пучка дЕ, которая зависит от конструкции осветительной системы и находится в пределах дЕ < 1,5
эВ. Этот разброс связан с максвелловским распределением скоростей испущенных источником (катодом) частиц, с эффектом Боерша [80], обусловленного взаимодействием между электронами пучка, и с нестабильностями высокого ускоряющего напряжения.
Для описания движения электронов начало декартовой системы координат совместим с точкой пересечения оптической оси микроскопа с входной поверхностью кристалла, а ось z направим вдоль нормали к поверхности вглубь его. Начало системы координат в обратном пространстве совместим с одним из узлов обратной решетки кристалла, а оси к , к , к выберем параллельными соответствующим
х у Z
осям прямого пространства (рис. 1.1). Будем полагать, что элементом поверхности источника дв момент времени ti начинает испускаться электрон, энергия которого у входной поверхности образца будет равняться Et. С квантовомеханической точки зрения каждая эмитированная катодом частица появляется вследствие
-22-
Рис. 1.1. Выбор системы координат для описания дифракции электронного пучка в кристалле. Пунктирной линией показана оптическая ось электронного микроскопа.
-23-
распада системы, включающей в себя источник и находящийся внутри
него электрон. Поэтому энергия отдельной испущенной частицы
определена с точностью бЕ в окрестности значения Е4. Величина зЕ связана с временем испускания электрона источником т соотношением
е
зЕт - И, где Ь - постоянная Планка [67]. Ясно, что величина зЕ
в
меньше полуширины пучка дЕ, а точное значение зЕ не существенно для дальнейшего рассмотрения.
При небольших плотностях тока пучка эффектом Боерша можно пренебречь и для описания движения каждого из электронов использовать одночастичную волновую функцию
*(?^4)авФ(?,д<г1 Она описывает волновой пакет, который
распространяется от катода через образец к экрану микроскопа.
Квадрат модуля этой функции определяет плотность вероятности
нахождения в точке г* в момент времени t частицы, испущенной элементом источника Лег в момент t .
1 I
Считая падающий пучок электронов стационарным, введем функцию взаимной когерентности, которая характеризует его корреляции в точках и ?2 в моменты времени t+т и Ъ соответственно
Г(?1,?2,т) = <£ £ ф(?1Л+тД)фЛ(?2^,Ю>, (1.1)
1 1 *
где угловые скобки означают усреднение по времени.
Выражение (1.1) отличается от определения функции взаимной когерентности, используемой в оптике (см., например, [81]) и теории дифракции рентгеновских лучей [82]. Хотя оптическое определение функции взаимной интенсивности часто заимствуют в электронной микроскопии [59 3, оно не является вполне корректным. Его некорректность обусловлена тем, что для электронных волн, в отличие от электромагнитных волн, нельзя определить функцию, которая описывает изменяющееся во времени возмущение в точке ?, возникающее благодаря всем элементам источника. Введенная
-24-
выражением (1.1) функция взаимной когерентности позволяет с одной стороны избежать этой трудности, а с другой стороны, как будет видно из дальнейшего, характеризует пучок электронов также, как ее оптический аналог.
представляющие интерес времена задержек т обычно много меньше времени когерентности пучка электронов т =11/дЕ. В этих случаях выражение для функции взаимной когерентности упрощается и может быть записано в виде
где Л? ,? ) = г(? ,? ,0) - взаимная интенсивность,
2. 2 12
характеризующая пространственную когерентность пучка.
Исходя из функции взаимной интенсивности, средняя интенсивность пучка в точке ? вычисляется по формуле
которая для чистого ансамбля совпадает с определением
интенсивности, используемым в электронной микроскопии.
Вычислим взаимную интенсивность точек г*с1 и г*с2 на входной поверхности кристалла. Используя волновые функции стационарных состояний, для падающего на образец электронной волны получим
где функция ф (?,ЕД) представляет собой произведение собственной
V ъ
функции оператора энергии и амплитуды состояния, соответствующих энергии Е. Она отлична от нуля при Е отличающихся от Е1 на величину порядка аЕ. Отсутствие пределов у интеграла здесь и в дальнейшем означает, что область возможных значений переменной интегрирования неограниченна.
Введем функцию отклика (функцию Грина) осветительной системы
При рассмотрении квазимоноэнергетических пучков
(1.2)
К?) = Л?,?),
(1.3)
*„(?,М) = ¥уз(?,ЕД)ехр(-27П^)<1Е,
й
(1.4)
-25-
микроскопа К(? ,? ,Е), которая равна амплитуде волновой функции
С 3
электрона в точке ? в стационарном состоянии с энергией Е при
с
единичной амплитуде его волновой функции в точке Тогда, исходя из (1.4), имеем
К(?
,f ,Е)Ф (г* ,Е,i) expf-2ni^WdE, (1.5)
s VS s ^ h )
Act
i
где der - элемент поверхности.
Подставляя (1.5) в (1.1) и выполняя интегрирование скачала по времени, а затем один раз по энергии, для взаимной интенсивности на входной поверхности кристалла получим
J (? ,? )« lim —У У [hK(? ,? ,Е)Ф (? ,Е,i)
с с 1 с 2 гг L L del V S si
т -> со Г , . . .
1 1 Асг Асг
i i
хК*(? 0,? .Е)ф‘ (? , Е, i' )d<7 der dE, (1.6)
с 2 s 2 VS s 2 1 2
В дальнейшем будем полагать, что источник электронов является некогерентным. Такое допущение справедливо в большинстве случаев и означает, что процессы испускания электронов не зависят друг от друга. Поэтому в (1.6) будут отличны от нуля только те слагаемые, для которых i=i'. Формально этот вывод можно получить, если при вычислении (1.5) учесть, что функции ф (? ,ЕД) включают в себя
V Ь S
Et ч
быстроосциллирующий множитель exp -2ni рД , появление которого
обусловлено разновременностью испускания частиц катодом. Благодаря этому множителю влияние слагаемых с i*i' становится несущественным после интегрирования по энергии.
Для некогерентногс источника положение областей Асг. на его поверхности является случайным. Следовательно, в выражении (1.6) фазовые множители произведения волновых функций, отличные от нуля при г* , являются независимыми друг от друга для разных
si s 2
слагаемых. Поэтому при рассмотрении ансамбля частиц вклад в
-26
величину интеграла (1.6) будут давать точки ? , расположенные в
пределах области когерентности в окрестности ? . Для
э 1
некогерентного источника эта область во много раз меньше его
размеров, и можно приближенно полагать, что
И-?)
где $(?) - дельта-функция Дирака.
С учетом сделанных замечаний выражение (1.6) можно переписать в виде
К(? .? ,Е)К*(? .? ,Е)1 (? ,Е)(1<гс1Е, (1.8)
с 1 з С 2 Я Я 5
Л (?,,?)= Т)
с с 1 с2
СГ
8
где I (? ,Е) - средняя интенсивность источника для электронов с
з 3
энергией Е, о-з- поверхность источника, л - константа, имеющая размерность площади.
Константа л обеспечивает равенство выражений (1.6) и (1.8) при замене (1.7). Она определяет уровень интенсивности и не влияет на пространственную структуру Л (г* ,? ). Поскольку для
о с 1 с 2
квазимоноэнергетического пучка зависимостью произведения функций отклика от энергии в пределах энергетической ширины пучка 2дЕ, как правило, можно пренебречь, то получим
л (?>?,)= -п
с с 1 с2
КО* .? , Е ) К (? .? ,Е)І'(? )скг, (1.9)
с 1 э О с 2 э О з я
<7
8
где
I'(? ) =
К? ,ЕШ.
Выражения (1.8) и (1.9) в сочетании с (1.2) позволяют охарактеризовать когерентные свойства падающего на образец пучка электронов, исходя из функции Грина оптической системы и достаточно общих предположений об источнике частиц. Они аналогичны соответствующим формулам, используемым в оптике [81]. Из проведенного анализа также следует, что закономерности
-27-
распространения взаимной интенсивности в вакууме, ее прохождения через линзы являются одинаковыми для электромагнитных и электронных волн. Если в выражениях (1.8) и (1.9) выполнить нормировку, то функции б левых частях будут эквивалентны усредненной по времени матрице плотности падающего пучка электронов в х-представлении.
При определении взаимной интенсивности на входной поверхности образца во многих случаях можно полагать, что одно из промежуточных изображений катода, например, расположенное перед конденсорнои диафрагмой, представляет собой эффективный некогерентный источник электронов. В этом случае функции К(? ,? ,Е ) определяются обычным образом - путем описания
с э О
распространения электронной волны от источника до линзы, ее прохождения через линзу, конденсорную диафрагму и дальнейшего распространения до образца. Соответствующие формулы приведены, например, в [83].
Другой возможностью для нахождения Л (? ) является
с с 1 с 2
непосредственное описание распространения и прохождения через элементы оптической системы взаимной интенсивности. Такой подход хорошо известен в оптике [84]. Для электронного пучка соответствующие формулы можно получить, исходя из (1.1), (1.2),
(1.5). Пренебрегая зависимостью функции отклика от Е в пределах интервала дЕ, имеем
Л (? ,? )=
с с 1 с 2
сг сг
з з
где Л (? ,? ) - взаимная интенсивность источника электронов.
в 8 1 з2
На основе (1.10) можно установить взаимосвязь между взаимными интенсивностями на двух перпендикулярных оптической оси микроскопа плоскостях Р и С}, удаленных друг от друга на расстояние и.
-28-
йспользуя малоугловое приближение дифракции Френеля, функцию отлика в этом случае можно представить в виде [83]
К<*0Л.Е0> = - ^ехр(2^)ехр(^_(йр- 20)2),
о
где ао=а(Ео) - длина волны электрона, вычисленная с учетом релятивистских поправок, #р и - проекции векторов и ?р на плоскости Р и С соответственно. После подстановки к^д»?Р.Е0) в выражение (1.10) получим
л (3 ,й )х 0 01 02
еХр[21-(„*г в“а)]ехр[- (111)
О
Взаимная интенсивность Л'(Й ,ц ) после прохождения
1^ Ь1 1_. 2
электронного пучка через линзу, как и в оптике электромагнитных волн, связана с взаимной интенсивностью 0 (2 ,2 ) пучка перед
Ь Ь1 И 2
линзой следующим соотношением
(112>
о
где f - фокусное расстояние линзы.
1.2. Взаимная интенсивность на входной поверхности кристалла
Взаимная интенсивность на входной поверхности кристалла определяется конструкцией осветительной системы микроскопа и выбранными условиями освещения. Если пучок фокусируется на входной поверхности образца (критическое освещение), а конденсорная диафрагма представляет собой эффективный некогерентный источник электронов, то взаимная интенсивность определяется хорошо известным выражением [81]. Ее фурье-образ при таком освещении был вычислен в [47]. Однако критическое освещение является лишь одной из возможностей, используемых при получении электронно-микроскопических изображений и дифракционных картин. В частности, при
-29-
формировании ЬАСВЕБ-картии падающий пучок фокусируется ниже или выше входной поверхности образца.
Для вычисления взаимной интенсивности в общем случае расфокусированного освещения рассмотрим более подробно закономерности ее распространения через оптическую систему микроскопа, которая схематически показана на рис. 1.2. Чтобы увеличить угол расходимости падающего пучка и уменьшить его поперечный размер, ка входной поверхности образца в осветительной системе современных микроскопов используют две дополнительные линзы I и I , которые находятся между конденсорной диафрагмой и
3 4
образцом.
Конденсорнак диафрагма, расположенная после линзы I является аппертурной диафрагмой осветительной системы микроскопа, так как она ограничивает угловую ширину пучка, падающего на образец. Поэтому удобно сначала вычислить взаимную интенсивность на плоскости В', которая находится перед линзой I и сопряжена с плоскостью В', совпадающей с входной поверхностью образца при его нормальной ориентации относительно оптической оси микроскопа. Плоскости В' и В7 удалены от плоскостей сфокусированных изображений источника Э и В на расстояния дио и Див соответственно. Для осветительных систем без дополнительной линзы Ьз, широко используемых ранее, плоскость В' совпадает с входной поверхностью образца.
Будем полагать, что промежуточное изображение -источника Ба (рис. 1.2) представляет собой однородный некогерентный эффективный источник электронов, то есть его размер во много раз больше размеров области когерентности электронного пучка з плоскости А. Такое приближение справедливо в большинстве случаез, так как при критическом освещении когерентные свойства падающего на образец
-30-
Рис . 1.2. Оптическая схема освещения образца в электронном микроскопе при А2в<0. Э и 8д - источник электронов и его промежуточное изображение, I и Ь - конденсорные линзы, Ь
12 3
конденсорная мини-линза, I - объективно-конденсорная линза, С
4 а
конденсорная диафрагма, 8р - образец.
-31-
пучка зависят от отношения размера области когерентности к размеру освещенной области и определяются радиусом конденсорной диафрагмы. Если при выведенной конденсорной диафрагме это отношение во много раз меньше единицы, то, следовательно, Ба является эффективным некогерентным источником.
Для определенности будем полагать, что промежуточный источник Б представляет собой равномерно освещенный круг радиусом с! , хотя
А * А
такое предположение не является обязательным для последующего рассмотрения. Его взаимную интенсивность Л (2 ,д ) представим в
А Л1. А 2
виде
^Д1Аг> = (і-13)
где 1о - интенсивность источника Зд, дд. - вектор на плоскости А, я (д ) - функция формы, равная 1 при |д |*б и нулю при других
Л А А А
значениях дл. Константу V, следуя Гудмену [84], будем полагать равной і?=а2/тт.
Используя выражения (1.11) и (1.13), взаимную интенсивность падающего на линзу Ь2 электронного пучка можно представить в виде
а..)-
I- "Ь2
(л и )
О А
8*Ч)вхР[- Х^а^АЛН’ (1.14)
где ф = (д2 - д2 )/х г . г. - расстояние между плоскостью А и
I. 1-1 и2 ОА А
линзой Ь2, 2 - вектор в плоскости ЛИНЗЫ 12.
После интегрирования (1.14) получим хорошо известное
выражение (теорема Ван Циттерта-Цернике) [81]
Ілшґ'ехрЦтга ) 2Л (X)
А2} =---------------------------- ’--------------------------• (1Л5)
ь Ь1 Ь2 (лоид) X
где Х=2яс1 | д -д |/(л г ), Л (X) - функция Бесселя первого
^ ь 1 Ь 2 ОА 1
порядка.
График зависимости функции 2Л^Х)/Х приведен на рис. 1.3. Согласно выражению (1.15) и рис. 1.3, модуль взаимной интенсивности |Л (2 ,2,,)| принимает максимальные значения при
1^ І. і и с