Содержание................................................................. 2
Введение................................................................... 5
1. Оптические процессы в полупроводниках со структурой вюрцита и металл-полуироводннковых нанокомпозитах на их основе. Проблемы, поднимаемые в диссертации. (Обзор литературы).............................. 15
1.1. Перенос излучения в конденсированных средах........................... 15
1.1.1. Перенос излучения в средах с резонансными линиями................. 16
1.1.2. Диффузное распространение света в “мутных” средах................. 17
1.2. Спектр экситонных и экситон-поляритонных состояний в ОаКг............... 18
1.2.1. Свободные экситоны. Экситон-поляритоны............................ 18
1.2.2. Связанные экситоны и их двухэлектронные сателлиты................. 25
1.2.3. Взаимодействие экситонов с фононами. Фононные реплики............. 26
1.2.4. Кинетика экситонной рекомбинации в GaN............................ 27
1.3.Экситоны и экситон-поляритоны в ZnO.................................... 29
1.3.1. Экситонный спектр. 11орядок следования зон........................ 29
1.3.2. Стимулированное излучение и кинетика рекомбинации................. 33
1.4. Полярность вюрцитных соединений и ее проявление в оптике объемных слоев
и наноструктур............................................................. 34
1.4.1 Пьезоэлектрическая и спонтанная поляризация в квантовых ямах....... 34
1.4.2. Структуры смешанной полярности. Инверсные домены.................. 36
1.5. Плазмонные эффекты в металл-нолуироводниковых нанокомпозитах............ 37
1.5.1. Усиление оптических процессов..................................... 37
1.5.2. Плазмонные свойства и электронная структура индия................. 41
1.5.3. 1пМ как возможная полупроводниковая матрица для создания нанокомпозитов........................................................ 42
2. Перенос излучения и “медленный” свет в Са1Ч 45
2.1. Отбор образцов для исследований. Микродисторсный метод анализа дефектов вюрцитных полупроводников.................................................... 45
2.2. Экспериментальное наблюдение задержки света спектроскопией с временным разрешением.................................................................. 48
2.3. Выделение баллистических и диффузных компонент прошедшего света 52
2.3.1. Интерференционные рефлексы 52
2.3.2. Угловые диаграммы прошедшего света 55
2.4. Моделирование процесса прохождения света в вюрцитном полупроводнике с
2
несколькими резонансными линиями............................................ 59
2.4.1. Баллистическое распространение света............................. 59
2.4.2. Диффузия фотонов при рассеянии на донорных центрах............... 65
2.5. Характеристики “медленного” света в ва!^............................... 68
3. Экситон-поляри'тоны в GaN и 7пО. Смешанные ноляритонные моды 70
3.1. Поляризационная микро-спектрокопия экситопных состояний................ 70
3.2. Экситон-поляритонные моды в ОаЫ........................................ 72
3.2.1. Дифференциация излучения смешанных поляритонных мод от линий связанного экситона в эпитаксиальных слоях.............................. 73
3.2.2. Фононные реплики экситон-поляритонов в эпитаксиальных слоях...... 77
3.2.3. Тонкая структура поляритонных мод в высококачественных кристаллах.. 79
3.3. Экситон-поляритоны в слоях и наноколоннах 7пО.......................... 84
3.3.1. Особенности экситонного спектра слоев и наноколонн............... 84
3.3.2. Смешанные поляритонные моды в ZnO................................ 87
4. Экситонный спектр и кинетика излучательной рекомбинации в ОаІЧ 93
4.1. Связанный на доноре экситон и его двухэлектронные сателлиты............ 93
4.2. Переходы свободных и связанных эксигонов с участием оптических фононов.. 95
4.2. Кинетика экситонной люминесценции в GaN................................ 100
5. Нанометрическая флуктуация внутренних полей и напряжений в структурах с инверсными доменами.............................................. 107
5.1. Экситонные переходы в ОаК/'ЛЮаК квантовых ямах смешанной полярности... 107
5.1.1. Структурные и оптические свойства исследуемых образцов........... 107
5.1.2. Исследование люминесценции с высоким пространственным и временным разрешением.................................................. 112
5.1.3. Внутренние электрические поля и эффект Штарка.................... 115
5.2. І Іолоса излучения с энергией 3.42 эВ в слоях и наноколониах........... 119
6. Локализация экси гонов в наноструктурах с инверсными доменами 125
6.1. Узкие линии экситонной люминссцснии в ОаН'АЮаЫ наноструктурах с инверсными доменами........................................................... 125
6.2. Дублеты узких линий. Экситонные комплексы................................ 130
6.3. Локализации носителей и стимулированное излучение в структурах с квантовыми ямами ZnO,ZY\MgO................................................... 133
6.3.1. Кинетика экситонной рекомбинации в квантовых ямах 2пО/7.п\^0..... 133
6.3.2. Стимулированное излучение в двойных гетероструктурах 7пО/7п\^0 с квантовыми ямами....................................................... 136
3
7. Основные свойства металл-полупроводникового нанокомпозита 1п1\/1п......... 139
7.1. Общая характеристика образцов и методик исследования.................. 139
7.2. Фундаментальные параметры нестехиометрического 1пМ...................... 141
7.3. Просвечивающая электронная микроскопия кластеров индия.................. 145
7.4. Фотолюминесцентные свойства нанокомпозитов ІпМ/Іп..................... 147
7.5. Ми резонансы. Приближение эффективной среды........................... 150
7.6. Пространственное разделение оптических процессов в нанокомпозитах 153
8. Усиление оптических процессов локальными плазмонами в нанокомпозитах 1п]Ч/1п....................................................... 165
8.1. Основные закономерности............................................... 156
8.2. Пространственная локализация и усиление люминесценции около металлических кластеров.................................................... 157
8.3. Спектры усредненного усиления в нанокомпозитах........................ 165
8.3.1. Подавление усиления межзониыми переходами........................ 165
8.3.2. Моделирование термически детектируемого поглощения............... 167
Заключение................................................................... 172
Цитируемая литература........................................................ 175
Работы, вошедшие в диссертацию............................................. 196
4
Введение
Исследования в области физики экситонов и экситон-поляритонов представляют собой замечательные достижения отечественной физической школы. Вплоть до настоящего времени активно используются работы Я. И. Френкеля [1*], С. И. Пекара [2*], Е. Ф. Гросса [3*,4*] и их последователей. Немалая часть фундаментальных эффектов была открыта с использованием полупроводников со структурой вюрцита [4*-6*], т. с.
соединений, принадлежащих к пространственной группе симметрии С1 с гексагональной
6»'
кристаллической решеткой и полярной осью [7*]. Развитие этой области физики в части таких материалов, как АЗ-нитриды, А2-оксиды и наноструктуры на их основе, непосредственно связано с прогрессом в области создания оптоэлектронных приборов следующего 1 юколе н и я.
В истории исследования и свойствах соединений обеих групп - нитридов и оксидов, есть много общего. Они относятся к классу полярных полупроводников, для которых существенны явления пьезоэлектрической и спонтанной поляризаций. Основные компаунды, GaN и ZnO, отличаются большой шириной запрещенной зоны (3.42 и 3.37 эВ при 300К, соответственно) и доминированием экситонных особенностей в оптических спекзрах вплоть до комнатной температуры вследствие больших энергий связи экситонов. Гетероструктуры на основе этих материалов потенциально способны излучать свет в широчайшей спектральной области. Варьирование составов нитридных соединений перекрывает диапазон от инфракрасного излучения (InGaN) до глубокого ультрафиолета (AlGaN). В составах ZnO с добавлением Mg и Cd возможно изменение ширины запрещенной зоны от 1.9 эВ (ZnCdO) до 3.7 эВ (ZnVIgO). Характерной особенностью этих соединений является их высокая химическая, тепловая и радиационная устойчивость, что существенно расширяет области нотенци&тыюго использования.
Экситоиные свойства данных вюрцнтных кристаллов активно исследовались, начиная с 70-х годов прошлого столетия, вслед за пионерскими работами Хопфилда [5*] и Томаса [6*]. Следует отметить уникальную экспериментальную работу Дингла и соавторов [8*], установившую принятую ныне структуру валентных зон в GaN. Лавинообразный рост числа публикаций был стимулирован применением нитридных соединений для создания светоизлучающих приборов 19*] и аналогичными перспективами для ZnO.
В результате, за прошедшие более чем три десятка лет были уточнены многие параметры как АЗ-нитридов, так и А2-оксидов. Однако до сих пор ряд свойств кристаллов,
5
слоев и наноструктур остаются неопределенным. Кратко, не исследованы фундаментальные процессы переноса излучения в вюрцитных полупроводниках с резонансными линиями, в том числе обусловленными экситон-примесными комплексами. Не прояснены до конца особенности экситонного и экситон-поляритонного излучения в ОаМ и ZnO при наличии точечных и протяженных дефектов. Не определено влияние формирования участков противоположной полярности - инверсных доменов (ИД), на оптические свойства слоев и наноструктур. Отсутствует четкое представление о влиянии металлических нано-преципитатов на оптические свойства соединений. Специфика этих проблем позволяет охарактеризовать их как проблемы неидеальных вюрцитных полупроводников, даже в случае, когда их исследование осуществляется с использованием лучших на мировом уровне образцов.
Рассмотрение динамики исследования экситон-поляритонов в ОаЫ и 2пО слоях и наноколоннах [1 ()*,!!*] свидетельствует, что, несмотря на фундаментальный интерес и отмеченную возможность практического применения в поляритонных “беспороговых” лазерах [12*], число экспериментальных исследований поляритонных эффектов скорее сокращается, чем растет в настоящее время. Причина состоит в осознании факта, что дальнейшее уменьшение средней плотности дефектов, рассеивающих поляритоны, практически невозможно. Это выдвигает на первый план задачу исследования механизмов переноса излучения в неидеальных структурах, где, наряду с баллистическим (поляритонным), возможно и диффузное распространение света [1], и где актуальна проблема рассеяния между поляритонными ветвями, обусловленная сложной структурой поляритонных ветвей [2,3]. Без детального изучения этих особенностей невозможно создание ни поляритонных приборов, ни устройств, эксплуатирующих явление “медленного” света [13*].
Развитие технологии квантоворазмерных структур, казалось бы, создает базу для их практического применения. Однако хорошо известно, что в вюрцитных квантовых ямах (КЯ) существуют сильные электрические поля, приводящие к штарковскому сдвигу и ослаблению интенсивности фотолюминесценции (ФЛ) [14*]. Эти поля хорошо исследованы в ваМ, где полоса люминесценции из квантовой ямы может оказаться ниже края поглощения в объемном материале. Для ZnO экспериментальные данные о величинах встроенных электрических полей в квантовых ямах более противоречивы. Во всех предыдущих исследованиях эти ноля полагались макроскопически однородными, тогда как данные вюрцитные материалы характеризуются наличием значительного количества ИД. Электрические поля флуктуируют вдоль структур смешанной полярности и, как результат, имеют меньшую величину, что позволяет наблюдение яркой
6
люминесценции вплоть до комнатных температур [4]. Однако эго же явление может приводить к размытию плотности состояний, ухудшая пороговые характеристики лазерных структур [5].
Близкая ситуация сложилась и с исследованием экситонов и экситонных комплексов. Их энергия связи должна увеличиться в условиях низкоразмерного ограничения. Однако экситон в квантовой яме, поляризованной внутренним электрическим полем, разрушается вследствие взаимодействия со свободными электронами двумерного электронного газа [15*]. Наблюдение экситонных эффектов в вюрцитных квантоворазмерных структурах возможно при реализации специфического ограничения в области инверсных доменов [6]. Важным вопросом также является прояснение экситон-фононного взаимодействия [7], которое может определять приборные характеристики при высоких температурах [16*].
Тройные соединения нитрида индия с GaN используются для получения голубых светоизлучающих диодов, установленных на всех перекрестках мира. Однако бинарный компаунд 1пЫ имеет тенденцию к нестехиометрическому рос ту (1п/М*1) и преципитации металлического индия. Локальные плазменные возбуждения в металлических частицах (кластерах) или Ми резонансы [17*] могут приводить к ряду специфических эффектов -факт, который ускользал от внимания исследователей до публикации наблюдения таких резонансов в слоях 1пМ со спонтанно формируемыми кластерами [8].
Отметим, что создание и исследование металл-полупроводниковых нанокомпозитов имеет самостоятельное значение для реализации устройств плазмоники - одной из быстро развивающихся областей современной физики, оперирующей коллективными электронными возбуждениями в металлических включениях на поверхности или внутри диэлектрической матрицы [18*]. Данных по оптическим свойствам нанокомпозитов с оптически активной полупроводниковой матрицей явно недостаточно. Система 1пЛ с кластерами 1п может служить хорошим модельным объектом для изучения основных свойств подобных нанокомпозитов.
Дальнейший прогресс в области создания и применения наноструктур на основе АЗ-нитридов и А2-оксидов требует прояснения всех этих вопросов. Их условно можно разделить на три группы. К первой группе относятся задачи продолжения канонического исследования свойств экситонов н экситон-поляритонов в кристаллах полупроводников со структурой вюрцита, включая исследование механизмов переноса излучения. В случае специально отобранных образцов с низким уровнем дислокаций и других протяженных дефектов для задач этой группы определяющим является влияние точечных дефектов, в первую очередь донорных центров. Вторая группа объединяет эффекты, связанные с наличием специфических для вюрцитных полупроводников протяженных дефектов
инверсных доменов. Эти эффекты наиболее существенны в наногетероструктурах, где они могут влиять на все оптические свойства, включая лазерные характеристики. К задачам третьей группы относятся исследования металл-полупроводниковых нанокомпозитов, где вкрапления металлической фазы являются своеобразным дефектом в полупроводниковой матрице, радикально изменяющей вес се оптические свойства вследствие возбуждения плазмонных резонансов. Диссертационная работа представляет ряд актуальных исследований, имеющих отношение ко всем трем группам задач.
ЦЕЛИ И ЗАДАЧИ РАБОТЫ
Целью диссертационной работы является изучение оптических свойств, определяемых экситонными и плазмонными эффектами в неидеальных объемных кристаллах и наноструктурах на основе вюрцитных полупроводников. Особенность предлагаемого подхода состоит в систематическом учете несовершенства вюрцитных структур, изобилующих точечными и протяженными дефектами, такими как примесные центры, инверсные домены и металлические кластеры. В качестве объектов исследования были исспользованы: кристаллы ОаМ. слои и наноколонны ОаК1 и ХпО, квантовые ямы ОаН'АЮа!^ и 'А\л01Ъ\\М%0. нанокомпозиты 1п1М/1п с кластерами 1п.
Поставленная цель достигалась посредством решения следующих задач:
1. Определение типов доминирующих дефектов на основе сопоставления данных спектроскопии фотолюминесценции (ФЛ) с результатами рентгено-дифракционного анализа тензора микродисторсин, просвечивающей электронной микроскопии (ПЭМ) и других методов структурной характеризации.
2. Развитие методов поляризационной спектроскопии с высоким пространственным разрешением для проведения измерений микро-фотолюминесценции (р-ФЛ) и микроотражения с целью уточнения правил отбора для экситонных переходов, структуры поляритонных мод и наблюдения узких линий люминесценции одиночных локализованных экситонов.
3. Применение методов спектроскопии с временным разрешением для исследования процесса переноса излучения и кинетики экситонной рекомбинации в исследуемых структурах.
4. Развитие методов экспериментального и теоретического анализа механизмов переноса излучения в вюрцитных кристаллах с целью разграничения двух возможных способов:
8
баллистического (поляритонного) и диффузного, вызванного резонансным рассеянием на примесных центрах.
5. Экспериментальное наблюдение и теоретическая интерпретация влияния областей инверсной полярности на оптические свойства вюрцитных эпитаксиальных слоев и наноструктур, включающая анализ возможных нано-метрических флуктуаций толщин, встроенных электрических полей и локализующих потенциалов.
6. Исследование поведения экситонов и их комплексов при трехмерном ограничении в местах пересечения квантовых ям инверсными доменами. Установление взаимосвязи между дефектами, кинетикой рекомбинации и возможностью достижения стимулированного излучения в гетероструктурах с квантовыми ямами смешанной полярности.
7. Теоретическое и экспериментальное рассмотрение нанокомпозита как среды с эффективной диэлектрической функцией, особенности которой определяются плазмонными возбуждениями в металлических кластерах (Ми резонансами), наряду с эффектами нестехиометрии в полупроводниковой матрице.
8. Развитие методов экспериментального наблюдения эффектов, связанных с присутствием металлических кластеров в полупроводниковой матрице, в первую очередь:
\) метода термического детектирования оптического поглощения (ТДОП) для определения оптических потерь, вносимых кластерами;
и) метода микро-катодолюминссцеицин (р-КЛ), сопровождаемого структурным микроанализом, для исследования усиления излучения около кластеров локальными электромагнитными полями.
9. Экспериментальное исследование и моделирование электромагнитного усиления в нанокомпозитах, где металлические кластеры могут иметь случайную форму и ориентацию относительно внешнего электромагнитного поля. Определение влияния структуры электронных зон в индии на плазмонные резонансы.
Научная новизна и практическая значимость работы заключаются в следующем:
• Впервые проведено исследование переноса излучения в кристаллах ваМ важное для создания оптоэлектронных приборов, для работы которых существенны времена прохождения светового импульса. Продемонстрировано уменьшение скорости света в окрестности экситонных резонансов и дана теоретическая интерпретация наблюдаемому явлению как результату совокупной задержки вследствие изменения
9
групповой скорости распространения поляритонов и упругого рассеяния фотонов на донорных центрах.
• Впервые проведено совместное рассмотрение и анализ спектров отражения, поглощения и задержки света в высококачественных кристаллах, позволившее уточнить экситонные параметры в ОаМ, необходимые для расчета оптоэлектронных приборов.
• Выполнено исследование спектров фотолюминесценции и отражения света с поляризационным разрешением в кристаллах, слоях и наноколоннах, позволившее подтвердить существование смешанных экситон-поляритонных мод в ОаЫ и гпО.
• Систематически исследована кинетика излучения свободных экситонов, экситонов связанных на доноре и их двухэлектронных сателлитов, а также фононных реплик свободных и связанных экситонов. Это позволило определить характерные времена излучательной рекомбинации, пространственную идентификацию излучающих областей и правила отбора переходов е участием фононов.
• Впервые исследовано влияние инверсных доменов на оптические свойства слоев и квантовых ям. Продемонстрировано возникновение дополнительных полос излучения и краев поглощения и уменьшение уровня внутренних электрических полей, приводящее к возможности существования интенсивной ФЛ вплоть до комнатных температур.
• Впервые продемонстрированы узкие линии экситонной фотолюминесценции в квантовых ямах Са1Ч7А10аМ пересекаемых инверсными доменами, свидетельствующие о трехмерном характере квантоворазмерного ограничения в местах пересечений. Показано, что наблюдаемые дублеты узких линий служат проявлением формирования заряженных экситонных комплексов - трионов.
• Впервые проанализировано влияние смешанной полярности на достижение стимулированного излучения. Продемонстрирована возможность лазерной генерации при оптической накачке в двойных гетероструктурах ZnO/ZnMgO с одиночной квантовой ямой 1пО в активной области.
• Впервые обнаружены диэлектрические аномалии - Ми резонансы в кластерах 1п, расположенных внутри вюрцитного полупроводника. Исследованы фундаментальные параметры нсстсхиометричсской полупроводниковой матрицы и эффективная диэлектрическая функция нанокомпозита 1пКЛп.
• Продемонстрировано, что для нанокомпозитов является характерным протекание процессов люминесценции, поглощения света и генерации фототока в
10
пространственно различных областях, находящихся под различным влиянием плазмонов.
• Впервые обнаружено усиление ФЛ за счет плазмонных возбуждений в кластерах индия, расположенных внутри вюрцитного полупроводника - эффект, перспективный для увеличения эффективности светодиодов. Проведена оценка средней величины усиления оптических процессов в нанокомпозитах при статистическом разбросе формы и положения кластеров.
• Обнаружено селективное подавление плазмонных резонансов межзонными переходами в InN и электронными переходами между параллельными зонами в 1п, которые являются типичными для ряда поливалентных металлов.
НА ЗАЩИТУ ВЫНОС ЯТСЯ СЛЕДУЮЩИЕ ПОЛОЖЕНИЯ
1. Перенос излучения в GaN осуществляется двумя способами: баллистическим, соответствующим экентон-поляритонному механизму распространения света, и диффузным, определяемым резонансным рассеянием фотонов на донорных центрах. Соответствующие времена задержки сигнала в окрестности резонанса экситона. связанного на нейтральном доноре, близки и зависят линейно от длины образна. Распространение света в окрестности экситонных резонансов в GaN существенно замедлено - эффективная групповая скорость падает до 2 ! 00 км/сек.
2. Аномально поляризованный пик фотолюминесценции в окрестности А экситона. наблюдаемый методом поляризационной спектроскопии с высоким пространственным разрешением в кристаллах, эпитаксиальных слоях и наноколоннах GaN и ZnO, возникает как результат замешивания продольных и поперечных экситон-поляритонных мод, а также процессов рассеяния между ноляритонными ветвями, частично объединенными вследствие близости резонансов экситонов разных типов с одинаковой поляризацией.
3. Кинетика излучения в GaN различна для безфононных экситонных линий и для их фононмых реплик и двухэлекгронных переходов. Это различие определяется разной длиной поглощения и сеченном рассеяния на частоте переходов, и, как следствие, неодинаковым влиянием поверхности. Излучательные времена жизни экситонов в объеме материала наиболее адекватно описываются кинетикой двухэлектронных переходов и фононных реплик, поляризация которых зависит от симметрии вовлекаемых в процесс фононов и примесей.
11
4. В слоях и наноструктурах на основе АЗ-нитридов и А2-оксидов в областях сосредоточения инверсных доменов существует нано-метрическая флуктуация потенциального рельефа. В результате, в структурах смешанной полярности появляются дополнительные полоса излучения и край поглощения, а также происходит снижение величины встроенных электрических полей, обусловленных явлениями спонтанной и пьезоэлектрической поляризации.
5. В местах пересечения квантовых ям с инверсными доменами реализуется трехмерное ограничение экситонов, приводящее к появлению узких линий экситонной люминесценции, характерная дублетная структура которых в GaN/AlGaN квантовых ямах отражает формирование экситонных комплексов (трионов). При наличии подобной локализации в квантовых ямах ZnO/ZnMgO возможность достижения стимулированного излучения определяется статистическим распределением локализованных экситонных состояний в ямах и барьерах.
6. Полупроводниковые соединения с металлическими включениями (кластерами) представляют собой нанокомпозиты, эффективная диэлектрическая функция которых зависит от формы, количества кластеров и отклонения матрицы от стехиометрии. В таких материалах, в частности в InN/In, процессы излучения и поглощения свега, а также генерации фототока могут происходить в пространственно различных областях, в разной степени подверженных влиянию локальных плазмонов (Ми резонансов), возбуждаемых в кластерах.
7. В нанокомпозите InN/In яркая инфракрасная люминесценция, области излучения которой пространственно совпадают с металлическими кластерами, и край термически детектируемого поглощения определяются, соответственно, радиационным и диссипативным затуханием плазменных резонансов, наряду с усилением дипольных переходов локальными электрическими полями плазмонов. Величина усредненного усиления (<102) и спектральное положение его максимума зависят от статистического распределения кластеров. Переходы между параллельными зонами в In и межзонные переходы в InN селективно подавляют плазмонное усиление.
Апробация работы. Основные материалы диссертационной работы докладывались на 33
Всероссийских и Международных конференциях и симпозиумах:
- 29 Международной конференции по физике полупроводников (ICPS-29), Рио-дс Жанейро, Бразилия, 2008 (приглашенный доклад);
- 16 Международном симпозиуме "Nanostructures: Physics and Technology", Владивосток, Россия, 2008 (приглашенный доклад);
12
5 Международной конференции по физике взаимодействия света с веществом в наноструктурах, PLMCN5, Глазго. Шотландия, 2005 (приглашенный доклад); Европейской Международной конференции Общества исследования материалов, Е-MRS Fall Meeting 2005, Варшава, Польша (приглашенный доклад);
Европейской Международной конференции Общества исследования материалов, Е-MRS Spring Meeting 2004, Страсбург. Франция (приглашенный доклад); Международном симпозиуме по нитридным компаундам, IWN4, 2004, Питсбург, США (приглашенный доклад);
11 Международном симпозиуме “Nanostructures: Physics and Technology”, С. Петербург, Россия. 2003 (приглашенный доклад);
Российско-Тайванском симпозиуме по нитриду индия, JSNS-2005, С. Петербург, Россия, 2005 (приглашенный доклад);
15 Международной конференции по сверхрешеткам, наноструктурам и наноприборам (ICSNN 2008), Натал, Бразилия, 2008;
VII и VIII Российских конференциях по физике полупроводников: Москва, 2005; Екатеринбург, 2007;
27 и 28 Международных конференциях по физике полупроводников: ICPS27, Флагстаф, США, 2004: ICPS28, Вена, Австрия, 2006;
Международном симпозиуме но нитридным компаундам: IWN2000, Нагоя, Япония, 2000; IYVN2002, Аахен, Германия, 2002; IWN2006, Киото, Япония, 2006;
4 и 5 Международной конференции по нитридным полупроводникам ICNS4, Денвер, США, 2001; ICNS5, Нара, Япония, 2005;
3 Международной конференции по когерентным процессам в экситонных системах, Лез Ош, Франция. 2007;
Зимней школе по физике полупроводников, С. Петербург-Зеленогорск, 2005;
9, 12 и 13 Международных симпозиумах "Nanostructures: Physics and Technology", С. Петербург, Россия: 2001, 2004, 2005;
2 и 3 Международном симпозиуме по нитриду индия: Кайлуа-Кона, Гавайи, США 2005: Ильабела, Бразилия, 2006;
1, 2. 4 и 7 Международной конференции по физике взаимодействия света с веществом в наноструктурах: PLMCN1, Рим, Италия, 2001; PLMCN2, Ритимион, Греция. 2002; PLMCN4, С. Петербург, Россия, 2004; PLCMN7, Гавана. Куба, 2007.;
1 и 2 Всероссийской конференции “Нитриды галлия, индия и алюминия - структуры и приборы”: Москва, 2001; С. Петербург, 2003:
13
- 3 Русско-Французском совещании по современной физике, Клермонт-Ферранд, Франция, 2006;
- 5 Российско-Белорусском совещании “Semiconductor lasers and systems”, Минск, Белоруссия. 2005.
Результаты исследований также неоднократно докладывались и обсуждались на Низкоразмерном семинаре ФТИ им. А. Ф. Иоффе, на семинарах в Токийском Университете (Япония), Ритцумейкан Университете (Кусатсу, Япония), Токийском технологическом Университете (Япония), Университете Монтнелье 2 (Монтпелье, Франция), Университете Блез Паскаля (Клермонт-Ферранд, Франция), Университете г. Линчепинга (Швеция).
14
1. Оптические процессы в полупроводниках со структурой вюрнита и мегалл-полупроводниковых нанокомпозитах на их основе. Проблемы, поднимаемые в диссертации. (Обзор литературы).
1.1. Перелое излучения в конденсированных средах
Проблема переноса излучения в различных средах всегда представляла не только фундаментальный, как часть оптики [19*], но и практический интерес. Достаточно упомянуть ее связь с процессом освещения и световой коммуникации. Современный интерес к этой проблеме определяется тем, что реализация полностью оптических схем квантовых устройств передачи и обработки информации зачастую требует прохождения света с замедленной скоростью. В качестве компонент подобных схем рассматриваются нелинейные приборы, использующие электромагнитное наведение прозрачности [20*], квантовая логика и устройства памяти со статистически реализуемым доступом, оптические буфера, блоки синхронизации данных и корреляции изображений [21 *-24*]. Можно предположить, что, помимо перспективных исследований, явление задержки светового импульса имеет значение для ряда уже существующих оптоэлектронных приборов: высокочастотных или тех. где свет должен проходить достаточно длинный путь. Среди них - вертикально излучающие лазеры и поляритонные лазеры с полупроводниковыми микрорезонаторами [12*], а также обычные лазерные волноводные гстсросгруктуры с длиной порядка 1-2 миллиметра. Частотные и пороговые характеристики таких устройств зависят от механизма переноса света.
Прохождение электромагнитного излучения через среду может быть либо баллистическим с сохранением волнового вектора, либо диффузным, когда волновой вектор (и, возможно, частота) изменяю гея в процессе многократных актов рассеяния [25*]. Оба механизма могут обеспечивать необходимую задержку сигнала. Однако помимо изменения скорости света, необходимо прохождение светового импульса без существенного искажения формы (уширения). Иначе говоря, необходима достаточно большая величина отношения Т/То, где Т - задержка сигнала, а То - его длительность па выходе устройства.
К настоящему времени наиболее впечатляющие результаты по изменению скорости света были получены с использованием атомных газообразных систем и кристаллов с центрами окраски. Исследования с использованием таких методик современной физики, как охлаждение лазерным лучом до температуры 50 иК, позволили наблюдать замедление
15
света до скоростей порядка 17 м/с в специально созданном конденсате [21*]. Полная остановка светового импульса, точнее, преобразование его в стоячую электромагнитную
лазером [24*]. В целом продемонстрировано, что возможно контролируемое замедление света до скоростей в несколько метров в секунду, остановка света и даже получение “отрицательных” скоростей.
Очевидно, что изощренность методик и сложность приготовления специальных сред ограничивают использование наблюдаемых эффектов. Максимальная величина 777V-4, достигнутая в атомной системе с наведенной электромагнитной прозрачностью [26*], может иметь ограниченное приборное применение. Проводится поиск новых систем, позволяющих реализовать “медленный” свет с заданными параметрами, в том числе полупроводниковых [27*], пригодных для использования в современной твердотельной оптоэлектронике и квантовой оптике.
1.1.1. Перенос излучения в средах с резонансными линиями
Основы теории прохождения света были заложены классическими работами Зоммерфельда и Бриллюэна [19*], продемонстрировавших увеличение времен прохождения света в среде с оптической дисперсией и наличие сигнала, предшествующего основному фронту. Современная теория баллистического прохождения, близко примыкающая к поляритонпон концепции [2*], развивалась, начиная с 70-х годов прошлого столетия [28*,29*]. Лаудой (Loudon) провел рассмотрение прохождения электромагнитной волны с частотой со в диэлектрической среде с одиночным классическим осциллятором на частоте сот,, заострив внимание на особенностях переноса энергии [28*]. Комплексная диэлектрическая проницаемость среды в этом рассмотрении определялась как
где /и Г обозначают силу осциллятора и параметр затухания, соответственно. Гарретт и МакКумбер (Garrett и McCumber) [29*] показали, что когда электромагнитный импульс проходит через среду с показателем преломления п, его групповая скорость
формально может принимать любые, включая отрицательные, значения в окрестности соа.
волну, наблюдалась в парах 8 Ю> при возбуждении атомных уровней дополнительным
/
(1.1)
-со' - ісоГ + соп2 ’
(1.2)
16
Задержка сигнала при баллистическом прохождении пути длиной L равна Г,-—. (1.3)
Факторы, ограничивающие задержку сигнала, проанализированы Бойдом (Boyd) и др. [30*]. Показано, что отсутствие ограничений на величину задержки возможно только при наличии квантовых эффектов, таких как наведенная электромагнитная прозрачность. В остальных случаях максимальная длина прохождения сигнала определяется поглощением в системе. Поэтому эффект поглощения, сопутствующий резонансным линиям, который собственно и обеспечивает дисперсию в среде, ограничивает величину задержки при ноляритонном прохождении света.
Разумное согласие между теоретическими расчетами групповой скорости и задержки в рамках поляритонной модели и экспериментальными данными получено для GaP:N вокруг изолированной линии связанного экситона линии [31*], в CuCI около резонанса свободного экситона [32*] и в ZnO в окрестности связанного экситона [33*]. Эти данные, казалось бы, свидетельствуют о распространенности баллистического прохождения света в полупроводниках. Следует отметить, что прохождение света в районе линий связанного экситона в полупроводниках трактовалось исключительно в рамках поляритонной модели. К примеру, рассмотрение с использованием проблематичного термина “связанного экситон-поляритона” было сделано в [33*] для объяснения экспериментально наблюдаемой методом пролетной спектроскопии задержки света в ZnO. Возможные эффекты рассеяния на экситонах, связанных на нейтральном доноре [34*], не были приняты во внимание. По-видимому, исследование этого эффекта было затруднено в ZnO вследствие большого набора разнообразных доноров в этом материале. Замедление света в GaN, где число типов доноров ограничено, ранее не исследовалось.
1.1.2. Диффузное распространение света в “мутных” средах
Диффузия света в мутных средах - процесс, распространенный в природе. Достаточно напомнить, что значительная часть солнечной энергии пробивается к поверхности земли через плотный облачный покров. Этот процесс связан с такими неординарными явлениями как слабая локализация и когерентное обратное рассеяние света [35*,36*], а также с резонансным рэлесвским рассеянием в квантоворазмерных структурах [37*].
При множественных актах рассеяния фотонов в системе рассмотрение процесса переноса электромагнитной энергии посредством диффузии [38*] производится зачастую
17
в рамках классической (гидродинамической) диффузионной модели, описывающей изменение концентрации фотонов п во временных ( / ) и пространственных ( х ) координатах [39*]:
,,.4)
ai ex'
Основными параметрами являются коэффициент диффузии D и средняя длина свободного пробега !,г, которые связаны соотношением
0-5)
где vF - транспортная скорость. Средняя длина свободного пробега определялась через сечение рассеяния ст. При заданной концентрации рассеивающих цен гров N
I". - (N<r)~l. (1.6)
Обсуждение проблемы скорости переноса электромагнитной энергии при диффузии [40*,41*] привлекло внимание к тому, что этот процесс также сопровождается существенной задержкой, т. е. скорость переноса энергии при диффузии существенно меньше фазовой ciп , где с - скорость света. Также было показано, что групповая скорость, в отличие от баллистического прохождения, нс может адекватно описать процесс диффузии вблизи резонансных рассеивателей. Экспериментально, диффузия фотонов наблюдалась в различных средах, включая диэлектрические и полимерные наносферы [42*], жидкие кристаллы [43*] и ZnS нанокристаллы [44*]. Представляется удивительным факт, что к моменту начала данной диссертационной работы не было экспериментальных свидетельств диффузии света в полупроводниках. Первое доказательство диффузии фотонов в GaN, спектральные зависимости диффузного и баллистического механизма переноса света и уточненные на основе исследования этих механизмов экситонные параметры GaN [1,11] будут приведены во второй главе.
1.2. Спектр экситонных и экситон-поляритонных состояний в GaN
1.2.1. Свободные эксиюны. Экситон-ноляритоны
Экситонные свойства вюрцитных кристаллов активно исследовались, начиная с 70-х годов прошлого столетия [6*,7*]. В GaN, прямозонном полярном полупроводнике, энерг ия связи экситонов достаточно велика (-25 mcV), также как и продольно-поперечное расщепление (1-2 мэВ), являющееся мерой свето-экситоиного взаимодействия. Исследование экситонных особенностей в GaN началось с работы Дингла и соавторов [8*].
18
- Київ+380960830922