Люминесцентное детектирование неравновесных фононов в полумагнитных квантовых ямах

Оглавление
Введение...............................................................6
Глава 1. Методы фононной спектроскопии и снин-фононное
взаимодействие.................................................11
§1.1. Методы физики неравновесных фононов......................11
1.1.1. Генерация и детектирование неравновесных фононов...11
1.1.2. Спиновый фононный спектрометр......................15
1.1.3. Методы фононной спектроскопии в физике полупроводников...........................................17
1.1.4. Актуальные направления физики неравновесных фононов...................................................23
§1.2. Спин-фононное взаимодействие.............................27
1.2.1. Магнитный ион во внешнем магнитном поле............27
1.2.2. Спин-фононное взаимодействие, обусловленное модуляцией электрического поля кристалла..................28
1.2.3. Спин-фононное взаимодействие, обусловленное спин-спиновым взаимодействием магнитных ионов.............31
1.2.4. Эффект «фононного узкого горла»....................35
§ 1.3. Основные свойства полумагнитных полупроводников и
гетероструктур на их основе...............................37
1.3.1. Система магнитных ионов............................40
1.3.2. Носители заряда и их взаимодействие с системой магнитных ионов...........................................42
1.3.3. Гетероструктуры на основе полумагнитных полупроводн и ко в........................................46
3
Глава 2. Разогрев спиновой системы магнитных ионов
неравновесными фононами в полумагнитных квантовых
ямах...........................................................50
§2.1. Спиновый фононный спектрометр для полупроводниковых
наноструктур...............................................50
§2.2 Исследуемые структуры и основные экспериментальные
методы.....................................................52
2.2.1. Гетероструктуры.....................................52
2.2.2. Генерация неравновесных фононов.....................53
2.2.3. Спектры экситонной люминесценции и измерение динамических фононных сигналов.............................55
2.2.4. Люминесцентное детектирование фононов в полумагнитных квантовых ямах...............................59
2.2.5. Определение температуры спиновой системы в присутствии неравновесных фононов..........................62
§2.3. Основные экспериментальные результаты....................65
2.3. \. Динамические сигналы, индуцированные неравновесными
фононами.............................................66
2.3.2. Температура спиновой системы в присутствии неравновесных фононов......................................73
§2.4. Обсуждение полученных результатов........................73
2 А Л. Динамические сигналы А1(1)..........................75
2.4.2. Распространение фононов в СаАя......................77
2.4.3. Характер неравновесного фононного спектра...........80
2.4.4. Зависимость ТДВ) и спектр неравновесных фононов 81
2.4.5. Возможные механизмы спин-фононного взаимодействия.............................................84
Основные выводы главы 2........................................88
Глава 3. Исследование спин-решеточной релаксации магнитных
ионов в полумагнитных квантовых ямах (С<1,Мп)Те................89
§3.1. Спин-рсшеточная релаксация в полумагнитных полупроводниках - экспериментальные методы и основные теоретические модели..................................89
3.1.1. Ранние эксперименты по изучению спин-решеточной релаксации в полумагнитных полупроводниках................90
3.1.2. Известные модели спин-решеточной релаксации в полумагн итных полупроводниках............................95
§3.2 Исследуемые структуры и экспериментальные методы..........97
3.2.1. Исследуемая структура...............................97
3.2.2. Генерация неравновесных фононов.....................98
3.2.3. Спектры люминесценции и индуцированные неравновесными фононами сигналы...........................98
3.2.4. Измерение времен спин-решеточной релаксации.........99
§3.3. Основные экспериментальные результаты...................103
3.3.1. Индуцированные неравновесными фононами
сигналы и скорость спин-региеточной релаксации 103
3.3.2. Спектр неравновесных фононов.......................108
§3.4. Обсуждение результатов: возможный механизм
спин-решеточной релаксации................................111
Основные выводы главы 3.......................................116
Глава 4. Спин-решсточная релаксация магнитных ионов в
легированных полумагнитных квантовых ямах...................118
§4.1. Исследуемые структуры и основные экспериментальные
методы....................................................120
4.1.1. Легированные квантовые ямы.........................120
4.1.2. Оптические свойства структур с двумерным электронным газом........................................122
5
4.1.3. Оптические свойства структуры с двумерным дырочным газом..........................................126
4.1.4. Измерение времени спин-решеточной релаксации в легированных квантовых ямах.............................129
§4.2. Ускорение спин-решеточной релаксации в квантовых
ямах с двумерным электронным газом.......................132
4.2.1. Основные экспериментальные результаты.............132
4.2.2. Теоретическая модель спин-решеточной релаксации в квантовых ямах, содержащих двумерный электронный газ.........................................140
4.2.3. Сравнение результатов расчета с экспериментальными данными..............................141
§4.3. Измерение времени спин-решеточной релаксации в
квантовых ямах, содержащих двумерный дырочный газ 148
§4.4. Легированные полумагнитные квантовые ямы:
возможность управления динамическими свойствами
магнитных ионов..........................................152
Основные выводы главы 4......................................155
Заключение...........................................................156
Приложение 1. Формулы, используемые при расчете
времени спин-решеточной релаксации в присутствии
двумерного электронного газа..........................159
Литература...........................................................161
Публикации по теме диссертации...............................161
Цитируемая литература........................................163
6
Введение
Актуальность темы. Появление новых направлений в физике полупроводников в сочетании со стремительным развитием полупроводниковых нанотехнологий диктуют необходимость поиска новых методов исследований, позволяющих получать актуальную на сегодняшний день информацию, важную как для развития общих представлений в физике твердого тела, так и для создания новых полупроводниковых приборов. Полумагнитные полупроводники считаются одним из наиболее перспективных материалов сформировавшегося недавно направления физики полупроводников - спиновой электроники. Обладая уникальным сочетанием полупроводниковых и магнитных свойств, полумагнитые полупроводники, и особенно низкоразмерные структуры на их основе, являются важными модельными объектами для изучения спин-зависисмых явлений.
На сегодняшний день наименее изученными остаются динамические свойства полумагнитных полупроводников, такие как спин-решеточная релаксация магнитных ионов, спин-спиновое взаимодействие, динамические процессы при взаимодействии магнитных ионов и носителей заряда. Именно эти свойства, как показали последние эксперименты, являются определяющими в контексте проблем спиновой электроники: инжекции поляризованных по спину носителей в немагнитный полупроводник, спинового транспорта через локализованные магнитные ионы, внешнего управления магнитными свойствами. Обширная информация о динамических свойствах полумагнитных полупроводников может быть получена с использованием методов физики неравновесных фононов, которые до настоящего времени в исследованиях полумагнитных структур не применялись.
Все вышесказанное определяет актуальность темы представленной диссертации, цслыо которой являлись: разработка нового метода физики
неравновесных фононов и исследование с его помощью динамических магнитных свойств низкоразмерных полумагнитных структур.
Научная новизна работы определяется тем, что в ней впервые:
1) с использованием методов физики неравновесных фононов осуществлены исследования динамических свойств полумагнитных полупроводниковых наноструктур;
2) проведены прямые измерения времен спин-решеточной релаксации маг нитных ионов в полумагнитных полупроводниках в полях до 7 Тл и температуре 1.6 К, не ограниченные эффектом «фононного узкого горла»;
3) продемонстрирована принципиальная роль низкоэнсргстических (с энергией меньше 1 мэВ) фононов в процессах спин-решеточной релаксации в полумагнитных полупроводниках и предложена модель спин-решеточной релаксации, согласующаяся с экспериментальными результатами, полученными при низких (гелиевых) температурах;
4) проведены исследования динамических свойств магнитных ионов в легированных полумагнитных квантовых ямах, содержащих двумерный электронный или двумерный дырочный газ.
Научное и практическое значение работы состоит в том, что в ней разработан новый метод детектирования неравновесных фононов в полумагнитных квантовых ямах, который может быть использован для изучения динамических свойств как полумагнитных полупроводников, так и немагнитных полупроводниковых наноструктур. В работе получен ряд новых результатов по взаимодействию локализованных магнитных ионов с фононами и носителями заряда в полумагнитных полупроводниках, а также изучена и показана возможность управления динамическими магнитными свойствами полумагнитных полупроводников. Основные выводы отражают общие закономерности, присущие полумагнитным структурам и поэтому имеют большое значение для фундаментальной науки. Практическое значение полученных результатов обусловлено тем, что они описывают основные динамические свойства содержащейся в полумагнитных
8
полупроводниках магнитной системы и, таким образом, могут быть использованы при создании приборов спиновой электроники.
Основные положения, выносимые на защиту:
1. Разработана экспериментальная методика исследования динамических магнитных свойств полупроводниковых полумагнитных наноструктур, основанная на люминесцентном детектировании неравновесных фононов. С использованием предложенной методики может быть получена полезная информация о взаимодействии спиновой системы магнитных ионов с фононами и носителями.
2. В квантовых ямах (Сс1,Мп)Те/(Сс1,1\%)Те при взаимодействии неравновесных акустических фононов со спиновой системой магнитных ионов Мп основной вклад в разогрев спиновой системы дают низкоэнергегические баллистические фонолы с энергией меньше 1 мэВ. При низких (гелиевых) температурах основным механизмом спин-решеточной релаксации ионов Мп являются прямые спин-фононные переходы.
3. В полумагнитных полупроводниках (Сб,Мп)Те при низких (гелиевых) температурах энергия активных в процессе спин-решеточной релаксации фононов близка к зеемановскому расщеплению спиновых подуровней магнитных ионов Мп и, соответственно, увеличивается с ростом магнитного поля. Эта зависимость, а также полевая и температурная зависимости времени спин-решеточной релаксации могут быть объяснены в рамках модели спин-решеточной релаксации через спиновые пары и более сложные кластеры, образованные магнитными ионами «через один».
4. Наличие в легированных полумагнитных квантовых ямах (С^Мп)Те/(Сс1,М£)Те двумерного газа свободных носителей (электронов или дырок) приводит к значительному сокращению времени спин-решеточной релаксации магнитных ионов. При этом
9
время спин-решеточной релаксации сокращается с увеличением плотности и температуры газа свободных носителей в квантовой яме.
5. Время спин-решеточной релаксации магнитных ионов в квантовых ямах, содержащих двумерный газ носителей, сильно зависит от интенсивности оптического возбуждения, влияющего на плотность и температуру газа носителей. Таким образом, становится возможным внешнее управление временем спин-решеточной релаксации в полупроводниковых полумагнитных структурах.
Апробация работы. Основные результаты работы были представлены па: семинарах в ФТИ им. А.Ф.Иоффе РАН; Российской конференции по физике полупроводников (Москва, 1997 и Новосибирск. 1999); Международной конференции по оптике экситонов в твердых телах (Санкт-Петербург, Россия, 1997); Международных конференциях но рассеянию фононов в твердых телах (Ланкастер, Великобритания, 1998 и Дартмут Колледж, США, 2001); Городской научной конференции по физике полупроводников и наноэлектронике (Санкт-Петербург, 1998 - работа отмечена дипломом); Международных школах по полупроводниковым материалам (Яжовец, Польша, 1999, 2000); Международном симпозиуме по спиновой электронике (Халле, Германия, 2000), 25-ой Международной конференции по физике полупроводников (Осака, Япония, 2000); Международной конференции по II-VI материалам (Бремен, Германия, 2001 - доклад отмечен премией за лучшую работу, представленную молодым ученым).
Публикации. Основные результаты проведенных исследований опубликованы в 10-ти печатных работах, список которых приведен в конце диссертации.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, приложения и заключения. Объем диссертации составляет 175 страниц, включая 48 рисунков и список литературы из 135 наименований, включая работы автора.
10
Первая глава носит обзорный характер. В ней приводятся основные методы физики неравновесных фононов, а также основные результаты, полученные при исследовании полупроводников с использованием этих методов. Рассмотрены основные механизмы спин-фононного взаимодействия и приведены основные свойства полумагнитных полупроводников.
Во второй главе подробно представлена методика люминесцентного детектирования фононов в полумагнитных квантовых ямах и приведены результаты экспериментов в квантовых ямах с высокой (>5 %)
концентрацией магнитных ионов.
В третьей главе представлены результаты исследования спин-решеточной релаксации ионов Vin в полумагнитных квантовых ямах (Cd.Mn)Te/(Cd,Mg)Te с концентрацией магнитных ионов до 3.2%.
В четвертой главе приведены результаты исследований спин-решеточпой релаксации в легированных полумагнитных квантовых ямах, содержащих двумерный электронный или дырочный газ.
В заключении приводятся основные выводы работы, которые также даны в конце каждой главы.
В приложении даны основные формулы, используемые для расчета времени спин-решеточной релаксации магнитных ионов в присутствии двумерного электронного газа.
Библио1рафия разделена на две части: в первой представлены работы автора, в которых опубликованы основные результаты исследований по теме диссертации, во второй части приведена цитируемая литература.
11
Глава 1. Методы фононной спектроскопии и спин-фоионное взаимодействие
§1.1. Методы физики неравновесных фононов
1.1.1. Генерация и детектирование неравновесных фононов
Первые эксперименты, в которых исследовались неравновесные фононы в твердых телах, были проведены Гутфельдом и Нетеркотом в 1964 году [1]. В этих исследованиях был развит метод тепловых импульсов, который до настоящего времени широко используется в экспериментах с неравновесными фононами (см. обзор [2].) Эта экспериментальная методика имеет сходство, как с ультразвуковыми исследованиями, так и с экспериментами по измерению теплопроводности. Однако в отличие от ультразвуковых экспериментов, тепловой импульс не является когерентной волной, а представляет собой набор акустических фононов с энергиями, которые лежат в широкой полосе вблизи центральной энергии ЗквТь, где Тъ - температура теплового генератора. При этом на опыте величина ЗквТь может достигать значений в 25 мэВ (Гь«100 К, частота фонона ~1013 Гц), что на два порядка превышает энергию ультразвуковых квантов (<Ю10 Гц), используемую в большинстве ультразвуковых экспериментов.
Гутфельд проводит аналогию развитого им метода с импульсной теплопроводностью. Однако, в экспериментах по измерению теплопроводности спектр фононов является плаиковским и определяется как:
где со - частота фонона, Т - температура образна. В экспериментах же с тепловыми импульсами спектр фононов - неравновесный (непланковский) и не может быть описан плаиковским распределением с определенной температурой.
1
12
Генерирование фононов по методу тепловых импульсов используется нами во всех исследованиях, представленных в настоящей диссертации. Генератор фононов (h) наносится на одну из граней твердотельного образца и представляет собой тонкую металлическую пленку (рис. 1.1), которая нагревается импульсами тока. Эксперименты осуществляются при гелиевых температурах. Температура Th, до которой нагревается пленка, может быть определена из плотности мощности, приложенной к генератору в течение токовою импульса [3]. Это оправдано большой ролью процессов электрон-фононного взаимодействия в металле, приводящего NfJ) к равновесному распределению в h [3]. Величина 7h поддается расчет}' и может быть оценена из теории акустического рассогласования [4].
Фононный тепловой импульс из h инжектируется в образец и распространяется в его объеме. Очевидно, что кинетика фононов и их спектр N(0 в образце зависят от процессов их взаимодействия (рассеяния) друг с другом, с другими возбуждениями и дефектами. Почти во всех случаях спектр фононов, распространяющийся в образце, является неравновесным и не описывается выражением (1.1).
В первых экспериментах с тепловыми импульсами фононы детектировались на противоположной к h стороне образца с помощью сверхпроводящего болометра [1,2] (рис. 1.1). Такой болометр имеет короткое
Л
время отклика (~10‘ с) и, если фононы проходят через образец баллистически (без рассеяния), то детектируемый сигнал представляет собой несколько импульсов с временами прихода /ьы> которые соответствуют временам прохождения акустических фононов различных МОД (/ьаГ''/ty-, где г -расстояние от фононного генератора, а Oj - групповая скорость фонона поляризации j - LA, FTA, STA).
Сверхпроводящий болометр не обладает частотной селективностью, и поэтому в методе тепловых импульсов невозможно напрямую получить информацию о спектре неравновесных фононов. Развитие экспериментальных частотно-селективных методов в конце 60-х годов привело к появлению нового
13
Болометр
Г енератор фононов
Неравновесные
фононы
Импульс тока
Рис. 1.1. Схема экспериментов с тепловыми импульсами [1,2]
14
направления в физике твердого тела - фононной спектроскопии.
В электрических методах генерации и детектирования фононов в узкой полосе частот используются туннельные сверхпроводящие диоды. Впервые такие методы были применены в группах Киндера [5] и Айзенменгера [6]. Благодаря возможности перестройки генерируемой или детектируемой частоты фонона, стало возможным создание фононных спектрометров высокого разрешения. В течение 70-х - 80-х годов результаты экспериментов с использованием туннельных сверхпроводящих диодов дают обширную информацию о процессах рассеяния фононов в кристаллических и аморфных телах, электрон-фононного взаимодействия, отражения фононов от границ раздела и пр. (см. обзор [7]). Однако электрические методы фононной спектроскопии имеют ряд существенных недостатков. К ним можно отнести ограничение по частоте фонона (со<\ ТГц), принципиальное наличие интерфейса между твердым телом и детектором (генератором), а также техническую сложность изготовления сверхпроводящих туннельных диодов высокого качества и работы с ними. Существенным ограничением в применении таких методов также является необходимость проведения измерений в отсутствие магнитного поля.
Методами детектирования и генерации фононов, не требующих нанесения детекторов (генераторов) в виде пленок, являются оптические методы фононной спектроскопии. В первую очередь выделим люминесцентное детектирование фононов в примесных диэлектриках, впервые примененное Ренком и Дейзенхофером [8]. Затем в группах Каплянского [9], а также и ряде других групп [10,11], этот метод получил широкое распространение в экспериментах с неравновесными фононами в примесных диэлектриках.
Основным достоинством оптических методов является их частотная избирательность. Более того, с помощью приложения к кристаллу одноосного сжатия появилась возможность перестраивать частоту детектируемых/ генерируемых фононов - пьезоспектроскопический фононный детектор. В некоторых экспериментах детектором служит анти-стоксова люминесценция
15
вблизи бесфононных линий — вибронный фононный спектрометр. Эти и другие эксперименты, в которых использовались люминесцентные методы детектирования фононов в примесных диэлектриках, а также основные результаты, полученные с использованием этих методов, к настоящему времени изложены во многих обзорах и сборниках (см., например, [12]).
1.1.2. Спиновый фононный спектрометр
В 1967 году Андерсоном и Сабиски была предложена идея спинового (или зеемановского) фононного спектрометра для детектирования фононов субтерагерцового диапазона в твердых телах [13]. Предложенный метод обладал высокой частотной избирательностью и позволял перестраивать частоту детектируемых фононов в довольно широком диапазоне. Подробное описание спинового спектрометра может быть найдено в [14], мы же ограничимся лишь основными принципами работы, особенностями и возможностями этого метода.
Принцип работы спинового спектрометра основан на факте, что парамагнитные примеси при небольшой их концентрации в кристалле взаимодействуют с решеткой преимущественно через поглощение или испускание фононов резонансных с зеемановским расщеплением основного состояния парамагнитного иона. Следовательно, эффективная температура спиновой системы парамагнитной примеси в какой-либо точке кристалла определяется эффективной температурой резонансных фононов в этой точке.
В качестве парамагнитной примеси в своих экспериментах Сабиски и
л |
Андерсон выбрали ионы Тш" в кристаллах флюоритов СаР2, 8гР2, ВаР2. В этих кристаллах в основном состоянии ион Тш2+ имеет 13 электронов на 4Р оболочке с с орбитальным числом Ь~3. Спин-орбитальное взаимодействие приводит к расщеплению основного состояния на два спин-орбитальных состояния 2Р5/2 (верхнее) и 2¥7г2 (нижнее), с £-фактором, равным «3.45. Величина зеемановского расщепления для каждой из компонент составляет 48.3 ГГц/Тл.