2
Оглавление
• Введение............................................................ 4
• Глава 1. Теоретические предпосылки уширения экситонной линии в
твердом растворе........................................... ^
П. 1.1 Экситон во флуктуирующем потенциале в кристалле 16
П. 1.2 Расщепление уровня валентной зоны вследствие
деформации кристалла и скрытое уширение экситонной
линии ..................................................... 26
П. 1.3 Механизмы однородного уширения экситонной линии з 1
П. 1.4 Экситонные поляритоны в твердом растворе. Ширина линии как фактор затухания в теории интегрального
поглощения................................................. 38
П. 1.5 Уровни Ландау и осциллирующее магнитопоглощение в
полупроводнике............................................. 48
П. 1.6 Экситон в полупроводнике в магнитном поле. Критерий сильного магнитного поля. Эффект Зеемана и
диамагнитный сдвиг......................................... 53
П. 1.7 Экситон в твердом растворе в магнитном поле............... 57
П. 1.8 Постановка исследования.................................... ^
П. 1.9 Основные параметры твердого раствора Alo.15Gao.85As 55
• Глава 2. Образцы, техника эксперимента и обработка
экспериментальных данных................................ ' ^д
П. 2.1 Исследовавшиеся образцы................................... 69
П. 2.2 Техника экспериментального исследования................... 74
П. 2.3 Обработка экспериментальных данных........................ 79
• Глава 3. Основные экспериментальные результаты..................... 82
П. 3.1 Спектры пропускания, отражения и спектры коэффициента
поглощения................................................. §2
3
П. 3.2 Явное и скрытое деформационное расщепление экситонной
линии........................................................... 89
П. 3.3 Выделение экситонного спектра из спектра коэффициента
поглощения...................................................... 94
П. 3.4 Контурный анализ линий экситонного поглощения................ 100
П. 3.5 Температурная зависимость параметров экситонного
поглощения..................................................... 108
П. 3.6 Зависимость экситонного поглощения от магнитного поля 115
П. 3.7 Осциллирующее магнитопоглощение твердого раствора
А1о.] 5^30.85 Аб............................................... 126
• Глава 4. Обсуждение экспериментальных результатов................... 133
Г1. 4.1 Температурная зависимость ширины экситонной линии в
твердом растворе Alo.15Gao.85As................................ 133
П. 4.2 Температурно-зависимое интегральное поглощение
экситонной линии в Alo.15Gao.85As.............................. 130
П. 4.3 Однородное уширение экситонной линии в AIo.15Gao.85As .... 144
П. 4.4 Неоднородное уширение экситонной линии в Alo.15Gao.85As .. 150
П. 4.5. Магнитооптика твердых растворов Alo.15Gao.85As................. ^3
П. 4.6 Ширина экситонной линии в твердом растворе Alo.15Gao.85As
157
в магнитном поле.............................................
П. 4.7 Интегральное поглощение экситонной линии в твердом
164
растворе Alo.15Gao.85As в магнитном поле.....................
• Заключение............................................................ 173
• Библиографический список литературы................................... 176
4
Введение
Системы на основе А^ва^Ав считаются весьма перспективными для создания полупроводниковых приборов на их основе, применения их в информационных, коммуникационных технологиях. Значительный интерес представляет возможность управления основными параметрами полупроводника путем изменения концентрации замещающей компоненты. Высокие значения подвижности носителей [31, 42, 42], отработанность технологии создания образцов высокой чистоты [32] создают условия для использования их в исследованиях и производстве. В тоже время, практически полное совпадение параметров решеток СэАб и А1хСа|_хЛ8 (разница не превышает 0.07%) [33], является предпосылкой для создания структур с малым количеством напряжений, дефектов кристаллической решетки. Учитывая изученность технологии создания высокосовершенных ОаАэ подложек можно утверждать, что указанные материалы привлекали, привлекаю!’ и будут привлекать разработчиков и технологов приборов и устройств.
11а основе систем А^ва^Ав могут быть построены высокоэффективные излучающие (лазеры, лазерные диоды) [43, 44], принимающие (фотодиоды) [57] и управляющие элементы, характеризующиеся высоким быстродействием [32, 31, 34], низкими значениями порогов срабатывания, стойкостью к внешним воздействиям (например, температуре, электромагнитным помехам) [59] и возможностью к высокой степени интеграции [65]. Изменяя концентрацию л; становится возможным создавать приборы и устройства с широким спектром желаемых параметров, что, например, чрезвычайно актуально для излучающих устройств, фотоэлементов, СВЧ-транзисторов. Существующие приборы, например, построенные с использованием 1пР, не вполне удовлетворяют этим требованиям (ввиду, в частности, невысокого значения ширины запрещенной зоны, низкого показателя подвижности носителей) [33], другие, например ЭЮ, сталкиваются с технологическими трудностями отсутствия подложек надлежащего качества [68].
5
Полупроводниковые приборы и устройства характеризуются величиной энергии, требующейся для их активации (начала генерации света, переключения транзистора). Снижение величины энергии активации зачастую обозначает прогресс в той или иной области - ускорение работы переключателей, транзисторов, повышение КПД полупроводниковых лазеров, устранение проблем теплоотвода, снижение размеров и повышении интеграции в полупроводниковых устройствах и интегральных схемах [34, 65].
Обычный полупроводниковый прибор требует воздействия с энергией порядка разницы энергий уровней электронно-дырочных переходов, что составляет от нескольких до десятков электрон-вольт [33]. Экситонные приборы способны работать при воздействии на несколько порядков меньше — единицы и десятки миллиэлектрон-вольт: такова энергия квазичастицы образованной свободным электроном и дыркой в кристалле. Поляритонные приборы требуют затрат энергии еще на порядок меньше - они должны быть сравнимы с энергией продольно-поперечного расщепления. Потребляющий на порядок меньше, чем обычный твердотельный, поляритонный источник когерентного излучения [77] уже продемонстрировал впечатляющие результаты. Прибор с реализацией экситонного транспорта также [71] открывает перспективы к созданию «экситонных транзисторов», «экситонных I юрскл ючателей».
Актуальность темы исследования состоит в том, что в то время как возможность построения приборов нового поколения использующих экситонные или поляритонные эффекты была продемонстрирована на нескольких примерах [71, 77], процедуры точного учета параметров экситон-фотонного и поляригон-фотонного взаимодействия не были продемонстрированы для таких перспективных материалов, как твердые растворы, в особенности - А1хОа|.хАз. В данной работе впервые продемонстрированы как техники достоверного определения рода и параметров экситон-фотонного взаимодействия в неупорядоченной полупроводниковой
6
среде, так и техники корректного учета факторов, могущих остаться незамеченными, но вносящих значительную помеху в определяемые параметры. Впервые детально описывается методика анализа данных и определения рода и параметров взаимодействия экситона и поляритона со средой твердого раствора. Вносятся дополнения к фундаментальным работам в данной области, обычно рассматривающие изолированный аспект существования экситона в твердом растворе [9-14, 20].
Исследование тонкой структуры края поглощения полупроводника - это исследование относительно узких (2-10мэВ) особенностей спектра вблизи края поглощения - результата проявления экситонных эффектов в суперпозиции с континуумом и квазиконтинуумом поглощения. Такого рода исследования сталкиваются с необходимостью исключения любых иных вкладов в. поглощение, или механизмов обуславливающих изменения формы экситонных пиков, а равно и изменяющие вид края поглощения. К таким вкладам и механизмам можно отнести, в первую очередь, наличие примесей в кристалле, дислокаций, центров рекомбинации на поверхности, дефектов кристалла, наличие напряжений в кристалле и пр. и пр. Поэтому в качестве объекта исследования были выбраны свободные, сверхтонкие образцы высокосовершепного твердого раствора А1хСа|.хА5 с тремя значениями концентрации замещающей компоненты д: - 0.15, 0.209 и 0.27 выращенные методом молекулярно-пучковой эпитаксии в условиях глубокой очистки установки роста и использования особо чистых исходных материалов [32].
Цель данной работы заключалась в определении рода, и основных параметров взаимодействия экситона со средой кристалла путем анализа закономерностей изменения основных параметров экситонной линии в твердом растворе Al.xGai.xAs - амплитуды, ширины и также интегрального поглощения, как численного коэффициента объединяющего сразу несколько параметров экситонных линий и дающего информацию о силе осциллятора и поглощательной способности экситонов в кристалле. Изменения параметров
происходили под влиянием изменений температуры образца или интенсивности приложенного магнитного поля. Анализ, оценка и соотнесение полученных данных с рассмотренными теоретическими моделями позволили определить основные параметры взаимодействия экситона и среды в исследуемых образцах. Одним из важнейших результатов был ответ на вопрос о возможности существования экситонного поляритона в условиях флуктуирующего потенциала в твердом растворе.
В данной работе были поставлены следующие задачи:
1. Определить влияние деформационного расщепления валентных зон на ширину линии экситона и определить методику корректного определения
параметров экситонной линии в том числе, в случае малых, или скрытых
)
расщеплений.
2. Ввиду наличия вкладов неоднородного уширения и однородного уширения в экситонную линию найти теоретическую форму кривой, наилучшим образом описывающей форму экситонной линии и определить методику контурного анализа, учитывающую вклады континума и возбужденных состояний экситона.
3. Определить качественный характер и параметры светопоглощения в образцах полупроводникового твердого раствора А1хСа1-хАз при разной температуре образца или напряженности магнитного поля, в которое помещен образец.
4. В случае поляритонного характера светопоглощения в некоем диапазоне температур, выделить компоненту однородного уширения из наблюдаемого уширения и определить константы взаимодействия экситона с фононами и примесями.
5. Определить вклад неоднородного уширения, показать некорректность определения параметров взаимодействия экситона со средой через наблюдаемое уширен ие.
8
6. Исследовать зависимость ширины линии экситоиа от интенсивности магнитного поля
7. Изучить зависимость величины интегрального поглощения экситонного поляри гона в магнитном поле.
8. Определить эффективные массы носителей заряда, используя данные магнитооптических измерений.
Выбор методов исследования определялся задачами исследования. Экспериментальные исследования поглощения экситонных линий хорошо изученным методом люминесценции описаны во многих источниках [2] и сравнительно просты, однако обладает тем фундаментальным недостатком, что она не позволяег исследовать, собственно, край поглощения — континуум и квазиконтинуум в силу «сваливания» носителей в экстремумы энергетических зон. По этой же причине, исследование магнитопоглощения образца, позволяющее определить зонные параметры и эффективные массы носителей заряда в кристалле, невозможно методами люминесценции. Метод анализа отражения позволяет исследовать толстые образцы, или же образцы на подложке, что так же облегчает задачу, но наличие «мертвого» слоя сильно ее осложняет - корректный учет этого слоя, ввиду его зависимости от многих факторов, затруднен [3, 85, 45]. В данном случае оптимален метод анализа спектров пропускания и отражения - он дает непосредственную информацию о виде спектра поглощения образца, а в случае проявления эффектов интерференции Фабри-Перо в образце, позволяет исключить эту помеху из спектров поглощения.
Изучение экситонного края поглощения твердого раствора состоит в выделении и анализе параметров экитонных состояний — достаточно узких особенностей спектра в районе края поглощения. Поэтому метод определения параметров экситонных линий состоял, прежде всего, в выделении изолированной экситонной линии из экспериментальных спектров. В дальнейшем производился контурный анализ экситонных линий, позволяющий
9
методом подгонки известных кривых под экспериментальные данные связать искомые параметры с подгоночными коэффициентами для кривых. Анализ полученных с достаточной точностью параметров и данных, соотнесение их с литературными данными и теоретическими оценками, определение рода и характера процессов в кристалле позволяют вычленить искомую информацию об исследуемом явлении.
Предмет исследования данной работы - линия экситонного поглощения высокосовершенных твердых растворов А^ва^Ав (х=0.15, 0.209, 0.27). Подробный анализ выделенной из спектра поглощения экситонной линии позволял получать данные об ее форме и ширине, вычислять интегральное поглощение в зависимости от температуры и состава образца, а также в зависимости от интенсивности приложенного магнитного поля. Температурные зависимости интегрального коэффициента поглощения дают качественный ответ на вопрос о возможности существования экситонного поляритона в кристаллах твердого раствора АЬсСаЬхАэ [8, 69]. Основываясь на этой информации, становится возможным применение теории интегрального поглощения в среде с пространственной дисперсией, что позволяет определить параметры поляритона и связывать однородное уширение с константой затухания, также проясняя соотношение между однородной и неоднородной компонентами затухания [8]. Исследование однородной компоненты затухания позволяет проявить истинные параметры диссипативного нерадиационного рассеяния экситона в кристалле.
Исследования интегрального поглощения при разной интенсивности магнитного поля позволяют проанализировать и оценить достоверность результатов опытов по температурным зависимостям процессов экситон-фотонного и экситон-поляритон-фотонного взаимодействия, очевидно выявляя характер экситонного поведения в образцах данного класса [14, 15]. Включение магнитного поля как бы понижает температуру кристалла для компенсированных примесей - происходит «вымораживание» носителей на
10
примесях. Анализ результата двух механизмов - увеличения и уменьшения интефального поглощения твердого раствора позволяет на качественном уровне подтвердить выводы температурных экспериментов и дополнить существующие теории изменения формы экситонных линий с полем, не учитывающих описанного механизма.
По результатам проведенной работы выносятся на защиту следующие положения:
1. Деформационное расщепление экситонной линии полупроводниковых твердых растворов АЦСакхАэ может остаться незамеченным при небольших концентрациях замещающей компоненты х, и восприниматься, в таком случае, как скрытое уширение, растущее пропорционально д:. Учет деформационного расщепления необходим для корректного определения ширины экситонной линии и других параметров экситонного поглощения.
2. Уширение экситонной линии вследствие структурного беспорядка в твердом растворе А1о.^Сао.^Аэ более чем на порядок превосходит уширение вследствие взаимодействия экситона с фонолами, дефектами и заряженными примесями (однородное уширение), т.е. является, в основном, неоднородным. Наблюдаемая ширина линии не может использоваться для определения параметров взаимодействия экситона и среды.
3. Форма экситонной линии в ПТР Alo.15Gao.g5As определяется и однородным, и неоднородным уширением. Контурный анализ экситонных линий, проводимый с использованием функций Войта, одновременно учитывающих Гауссово (неоднородное) и Лоренцево (однородное) уширение, а также с учетом вкладов континуума и квазиконтинуума, позволяет наиболее точно зафиксировать параметры экситонной линии и сделать оценки соотношения однородной и неоднородной компонент уширения.
4. Температурная зависимость интегрального поглощения экситонной линии высокосовершенного твердого раствора Alo.15Gao.g5As вплоть до критической температуры ГС=155К определяется экситон-поляритонными
11
эффектами с учетом пространственной дисперсии и насыщается до = 90.2 эВ/см, что соответствует силе осциллятора экситона / = 1.16x10-4 в пересчете на элементарную ячейку и параметру продольно-поперечного расщепления Ьо)1Г = 0.101 мэВ.
5. Зависимость величины интегрального поглощения экситонной линии в высокосовершенном твердом растворе Alo.15Gao.85As от интенсивности приложенного магнитного поля при 7М.7К определяется конкуренцией двух механизмов изменения формы экситонной линии. Первый механизм уширяет экситонную линию во флуктуирующем потенциале твердого раствора, вследствие сжатия и утяжеления экситона в магнитном иоле, и увеличивает ее интегральное поглощение вследствие роста силы осциллятора экситона. Второй механизм выражается в уменьшении интегрального поглощения экситонной линии из-за угнетения процесса рассеяния экситона на заряженных примесях -основном механизме, который обуславливает экситон-поляритонное поглощение и однородное уширсние экситонной линии при низких температурах.
6. Экситон в твердом растворе Alo.15Gao.s5As продолжает существовать в относительно сильных магнитных полях, таких что /?£1, где /? = Ю/2Ку (П-сумма циклотронных частот электрона и дырки, /?у-экситонный Ридберг) что позволяет наблюдать спектры диамагнитного экситона до Н=7Тп и определить основные зонные параметры и эффективные массы носителей заряда в этом полупроводнике.
Научная и практическая значимость результатов определяется тем, что:
1. Детально исследованы температурные зависимости ШЛ и ИП экситона в Alo.15Gao.s5As.
2. Установлено, что в полупроводниковом твердом растворе А1о.|5Са085А8 в диапазоне температур 0-155К светопоглощсние в районе экситонного резонанса определяется экситон-поляритонными эффектами.
12
3. Из экспериментально измеряемой ширины линии выделены данные по однородному уширению экситонной линии в Alo.15Gao.85As и показано, что однородное уширение экситонной линии, определяемое параметрами диссипативного затухания, которое напрямую связано с материальными параметрами среды, на порядок меньше наблюдаемого уширсния.
4. Показана необходимость учета деформационного расщепления экситонной линии в образцах со скрытым расщепленным состоянием экситона.
5. Для описания формы экситонной линии в полупроводниковом твердом растворе использовались контуры Войта, одновременно учитывающие однородное и неоднородное уширение.
6. Впервые был показан немонотонный ход зависимости интегрального поглощения ЭКСИТОННОЙ ЛИНИИ В Alo.15Gao.85As при изменении интенсивности магнитного поля.
7. Разработана процедура определения параметров взаимодействия экситона со средой посредством изучения однородного уширения экситонной линии, извлекаемого из опытных данных с учетом деформационного расщепления и. перекрытия экситонной линии с квазиконтинуумом и континуумом состояний.
8. Предложенное использование контуров Войта для контурного анализа экситонной линии в Al.xGai.xAs повышает точность измерения ее параметров.
9. Продемонстрирована возможность повышения точности определения параметров экситонной линии путем учета ее деформационного расщепления.
10. Показано, что применение магнитного поля изменяет условия существования экситонного поляритона в кристаллах Al.xGai.xAs, как в сторону уменьшения интегрального поглощения, так и его увеличения в сильных магнитных полях.
13
11. Полученные данные могут быть использованы при построении приборов на основе Al.xGai.xAs с использованием экситон-поляритонных эффектов.
По результатам проведенных исследований были опубликованы 3 статьи в реферируемых научных журналах [19], [46], [90] а также представлены доклады на 4 научных конференциях [41], [101], [39], [36].
Структурно диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка цитированной литературы. Работа содержит 183 страниц, 49 рисунков и 97 библиографических ссылок.
Краткое содержание диссертации:
Во введении обоснована актуальность темы, определены объекты исследования, даны цель, задачи работы, приведены методы, позволяющие их выполнить, указан предмет исследования. Излагаются положения, выносимые на защиту. Подчеркивается научная и практическая значимость работы, приводятся данные об апробации основных результатов диссертации в рецензируемой научной литературе и на конференциях (указаны ссылки). Приведена структура и объем работы.
- Первая глава содержит 9 параграфов и в смысловом отношении разбита на четыре части. В первой части приведены основные элементы теоретических обоснований процессов, ведущих к изменению формы линии экситонного поглощения в твердых растворах. Это флуктуационное, деформационное и истинное уширение. Так же приведены положения теории интегрального поглощения в твердом растворе.
Вторая часть освещает особенности поведения экситона в полупроводнике и в твердом растворе в магнитном поле, дается понятие диамагнитного экситона и критерия «сильного» магнитного поля как
14
соотношения экситонного радиуса и магнитной длины. Приводятся понятия теории ОМП - осциллирующего магнитопоглощения.
Третья часть содержит постановку исследования
В четвертой части содержится справочная информация об изучаемом материале, в ней приведены основные материальные данные и параметры, используемые в дальнейшем для расчетов и оценок.
Вторая глава содержит детальное описание изучаемых образцов, метода их роста и обработки, подготовки их к эксперименту, а также описание техники экспериментов по спектроскопии в температурно-регулируемом режиме и снятию спектров магнитопоглощения. Приведена расширенная методика обработки полученных экспериментальных данных учитывающая особенности работы с тонкими (~5мкм) образцами требующая учета интерференции Фабри-Перо.
- В третьей главе приводятся результаты экспериментов по снятию температурных и магнитных зависимостей пропускания и отражения изучаемых образцов. Описаны методики обработки этих результатов, позволяющие вычленить предмет исследования - экситонную линию. Комментируется вид спектров поглощения образцов и делаются пояснения по поводу дальнейшего хода обработки данных. Приводятся пояснения к учету деформационного расщепления валентной зоны в кристалле, корректирующего процедуры вычитания континуума и квазиконтинуума из спектров поглощения и дальнейшую процедуру контурного анализа. На примерах контурного анализа спектров поглощения доказывается положение о необходимости использования контуров Войта для аппроксимации экситонных пиков. Для каждого вида зависимости приводятся замечания, уточняющие процедуру выделения экситонного пика и контурного анализа в каждом специфическом случае. Делаются оценки корректности и достоверности полученных результатов. Приводится обработка и анализ спектров ОМП образца Alo.15Gao.85As №1, вычисляется эффективная масса носителей и ширина запретной зоны.
15
- Четвертая глава посвящена обсуждению и анализу экспериментальных результатов, соотнесению их с теоретическими оценками, оценкой их достоверности. В этой главе делаются основные выводы и приводятся доказательства положений о характере и закономерностях взаимодействия экситона и среды. Из связи теоретических и экспериментальных данных, рафинированных от искажающих реальную картину вкладов, делаются выводы о роде экситонных процессов в полупроводнике, расчеты параметров среды и экситонного поглощения. В конце главы приводится сводная таблица параметров, полученных в ходе описанной обработки экспериментальных результатов.
- В заключении сформулированы итоги выполнения задач исследования, дан обзор полученным результатам. Делаются оценки их достоверности и надежности. Сведены в таблицу полученные параметры экситон-материального взаимодействия.
16
Глава 1 П. 1.1 Экситон во флуктуирующем потенциале в кристалле
Ширина линии экситонного поглощения в твердом растворе, как правило, оказывается шире, чем в каждом из его компонентов взятых по-отдельности [20]. Основная причина этому - структурная неупорядоченность кристаллической решетки [11, 12, 14]. Твердый раствор - это кристалл, в которой атомы составляющих расположены в общей кристаллической решетке. Квазибинарный твердый раствор двух полупроводников АВХС].Х - это система, в которой два компонента АВ и АС, обладающие близкими значениями постоянных решеток, встроены в общую кристаллическую решетку, а атом замещения - В, заменяет атом С в ее узлах хаотическим образом. На микроскопических масштабах, в каждой ячейке решетки может находиться либо С либо В компонент с вероятностями (1-х) или х соответственно. В результате, в каждой точке кристалла, в соответствие с правилом Вегарда [33], образуется свой индивидуальный набор параметров - величин запрещенной зоны, параметров кристаллической решетки и пр. Разброс их значений очевиден, и находится между значениями параметров материалов АВ и АС. Это приводит к важному в контексте данной работы последствию: из-за флуктуаций величины запрещенной зоны экситоны в среде подвергаются воздействию флуктуирующего потенциала.
Описания поведения экситона в подобных условиях представлены, в основном, тремя направлениями [9, 20, 18]. Первый, самый ранний подход, восходящий к [9] и продолженный независимо в [49, 50] предполагал, что экситон испытывает только воздействие среднего значения потенциала кристалла внутри некоторого объема, сравнимого с экситонным: Рстс = 4л-(г3)/3 = 10лад, где ав(х)~ Боровский радиус экситона. Статистические
флуктуации состава хжвнутри этого объема относительно среднего значения х ведут к соответственным флуктуациям энергии экситона, выражаясь в наблюдаемом уширении экситонной линии. Следовательно, задача сводится к
- Київ+380960830922